林穎慧 朱深河 陳日榮
(廣東省環境輻射監測中心 廣東陽江 529500)
氚是弱β射線釋放體,半衰期為12.33年,具有較高的同位素之間的轉換率,易在環境中遷移和累積,并被生物體吸收造成內照射影響。[1]核電廠的流出物排放中,氚的排放量極大,且尚未有工業化的濃縮固定技術,只能通過稀釋排放來減緩環境影響。目前,國內國際均將氚作為核電流出物排放的關鍵核素。流出物的排放主要有氣態和液態兩種方式,其中氣態流出物一般最終通過煙囪排放。煙囪汽氚作為氣態流出物的排放核素,是流出物監測中的一個重點項目。[2]
陽江核電是中國廣核集團建立的第四座核電站,目前1~4號機組均實現商業運行,5、6號機組在建中。[3,4]根據《核電廠流出物監測的一般規定》(GB 11217—1989)和《核動力廠環境輻射防護規定》(GB6249-2011)的規定,年排放總量控制值則由審管部門批準,并要求核電廠的年放射性排放總量應按季度月控制,單個季度的排放總量不應超過所批準的年排放總量的二分之一,每個月的排放總量不應超過所批準的年排放量的五分之一。[5]
本文介紹了2014-2016年對陽江核電廠煙囪汽氚含量水平的監測結果。
汽氚的存在形態主要是HTO(包括T2O)、HT(包括T2)和CH3T。采樣方法選用冷凍法。優點是裝置及操作簡單,冷凝液可直接用于測量,收集效率較高,且只與冷凍溫度和取樣氣體流速有關。[6]
陽江核電的采樣設備選用法國生產的HAGUE70003H采樣裝置,該設備帶有電熱氧化裝置和冷卻系統,理論上能將空氣中的有機物氧化并冷卻收集氧化產物H2O或HTO,吸收劑為H2O,缺陷是該設備的說明書未能提供有機物氧化效率和HTO、T2O捕集效率,結果計算時按100%計算。[7]
陽江核電現有三臺機組運行,氣態流出物排放通道有兩個,1、2號機組氣態流出物排放通道是9DVN,3號機組氣態流出物排放通道是8DVN。[3]樣品監測頻次為每月一次,連續采樣時間為7天,采集空氣量為3~4m3,采樣時記錄采集空氣量和收集水樣量。采集的樣品應為無色透明澄清水樣。考慮到運輸與密封性以及盡快測量的要求,采集后用細口聚乙烯瓶密封保存。[8]
本文中氚含量水平監測的分析均采用Quantulus 1220低本底液閃譜儀測量,探測下限為1Bq/L,測量方法參照《水中氚的分析方法》(GB 12375-90)。實際處理過程中,考慮到流出物氣氚的活度濃度遠遠高于環境水平中的氚,采樣設備采集的水樣均為澄清透明溶液,在可忽略灰塵等其他因素的淬滅影響下,為避免造成二次污染,對樣品不采用蒸餾的前處理方法,選擇采用直接測量法。即直接量取8ml樣品,加入12ml閃爍液搖勻混合,暗室避光24小時后進行測量,測量時間為100min*2。
樣品中氚放射性活度按照下列公式進行計算:
C=(Nc-Nb)·V水/(60·M·E·V氣)
其中:Nc-樣品計數率,min-1;Nb-本底計數率,min-1;60-單位換算系數;E-計數效率;M-測量用水量,g;V氣-采集的空氣量,m3;V水-收集的樣品量,L。
為保證測量結果的代表性、準確性和可靠性,流每半個月對儀器的穩定性進行檢驗,2014-2016年儀器的本底質控見圖1。本底計數率在0.85~1.10之間,儀器穩定性較好。

圖1 2014-2016年Quantulus 1220低本底液閃譜儀本底質控圖
2014-2016年間陽江核電9DVN通道監測的汽氚活度濃度結果列于表1,活度濃度為4.6~214.4Bq/m3。與時間的關系圖見圖2。
期間1號機組在2015年1月26日至4月10日、2016年7月16日至9月19日大修。2號機組于2015年3月31日至2015年5月4日、2016年4月1日至6月18日大修。此期間采集的樣品出現的峰值在2015年2月、2016年4月、2016年9月。[9-11]
2015年-2016年間陽江核電8DVN通道監測的汽氚活度濃度結果列于表2,活度濃度為<0.4~241Bq/m3。與時間的關系圖見圖3。
3號機組于2015年11月2日至12月2日小修。2016年12月的樣品出現三年間的最大值。[9-11]

表1 2014-2016年9DVN通道排放的汽氚的活度濃度(Bq/m3)

表2 2014-2016年8DVN通道排放的汽氚的活度濃度(Bq/m3)

圖2 2014-2016年9DVN通道排放的汽氚的活度濃度(Bq/m3)

圖3 2015-2016年8DVN通道排放的汽氚的活度濃度(Bq/m3)
計算煙囪汽氚的單次排放量為每次排放的活度濃度與排放量的乘積,年排放量為當年所有單次排放量之和。2014-2016年陽江核電煙囪汽氚實際排放量分別為 8.00×1010Bq、1.43×1011Bq和3.76×1011Bq,分別占國家環保總部批準的年排放限值的0.82%、0.74%和1.94%,符合國家排放標準。[9-11]
2014至2016年,對陽江核電三臺機組氣態流出物中的氚進行了連續性監測。監測結果表示,在機組修理期間,煙囪汽氚的活度濃度明顯高于平時正常運行時的測量結果。三年間煙囪汽氚實際排放量分別為0.82%、0.74%和1.94%,符合國家排放標準。