相分離體系Nd0.80Sr0.20CoO3的磁性質(zhì)研究

楊亦云

(安康學(xué)院 電子與信息工程學(xué)院， 陜西 安康 725000)

人們對(duì)自旋玻璃行為的探索大多數(shù)集中在有代表性的自旋玻璃體系中。這些體系中往往具有許多局域性磁矩，表現(xiàn)出鐵磁磁矩與反鐵磁磁矩間的競(jìng)爭(zhēng)。在研究中，人們認(rèn)識(shí)到自旋玻璃的特性與鐵磁或反鐵磁的機(jī)制不同，它們的內(nèi)部機(jī)理更加復(fù)雜。近些年，因?yàn)樨S富的物理內(nèi)涵和復(fù)雜的自旋玻璃成因，摻雜鈷化物L(fēng)n1-xAxCoO3引起人們濃厚的研究興趣[1-5]。

目前，研究比較多的是La1-xSrxCoO3體系。當(dāng)x<0.18時(shí)，La1-xSrxCoO3是自旋玻璃；當(dāng)0.18≤x≤0.50時(shí)，是團(tuán)簇玻璃。與摻雜錳化物不同，La1-xSrxCoO3沒(méi)有結(jié)構(gòu)相變，x<0.3時(shí)La1-xSrxCoO3是菱形鈣鈦礦結(jié)構(gòu)[6]。這種自旋玻璃區(qū)域和鐵磁區(qū)域共存不只存在La1-xSrxCoO3體系中，在其他體系如La1-xCaxCoO3、La1-xBaxCoO3中都存在這種磁性特征[4-5]。這種區(qū)域共存現(xiàn)象到目前為止在認(rèn)識(shí)上還有不同，其內(nèi)部機(jī)理和物理本質(zhì)還沒(méi)有被解釋清楚。

為了進(jìn)一步研究摻雜鈷化物的內(nèi)部機(jī)理，對(duì)鈷化物Nd0.80Sr0.20CoO3進(jìn)行了直流磁性M(T)、交流磁化率χ′(T)、磁滯回線M(H)的測(cè)試，并對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了詳細(xì)的磁性分析。

1 實(shí)驗(yàn)

圖1 Nd0.80Sr0.20CoO3樣品的室溫XRD譜圖

2 結(jié)果與討論

圖2是Nd0.80Sr0.20CoO3樣品的零場(chǎng)冷卻(zero field cooled, ZFC)的MZFC(T)曲線和帶場(chǎng)冷卻(field cooled, FC)的MFC(T)曲線。測(cè)試溫度：5～300 K；測(cè)試磁場(chǎng)：1 000 Oe。

在10 K下的M-H曲線

由圖2可以清楚地看到：在低溫下Nd0.80Sr0.20CoO3的ZFC和FC磁性曲線存在分叉現(xiàn)象。當(dāng)測(cè)試溫度向低溫移動(dòng)時(shí)，F(xiàn)C曲線磁化強(qiáng)度漸漸增強(qiáng)，ZFC曲線磁化強(qiáng)度先增強(qiáng)再減弱，在Tf=47.1 K處磁化強(qiáng)度呈現(xiàn)峰值。ZFC和FC磁性曲線的這種不可逆行為是自旋玻璃/團(tuán)簇玻璃(SG/CG)系統(tǒng)的典型特征[2,5]。低溫下磁矩的凍結(jié)導(dǎo)致了MZFC(T)磁化強(qiáng)度的峰值。Nd0.80Sr0.20CoO3樣品處于低溫時(shí)，SG/CG區(qū)域的自旋被凍結(jié)。自旋的凍結(jié)取向由周圍的其他磁矩決定。因?yàn)槊總€(gè)自旋所處的情況不同，因此磁矩凍結(jié)方向是無(wú)序的。SG/CG體系在空間具有無(wú)序性，而在時(shí)間上是有序的。對(duì)于SG/CG，即使外加磁場(chǎng)強(qiáng)度很大，SG/CG的自旋不會(huì)全部轉(zhuǎn)到同一方向[3]。在SG/CG中，由于非磁基質(zhì)上隨機(jī)排列的鐵磁性磁矩，出現(xiàn)各向異性磁場(chǎng)，測(cè)試的外加磁場(chǎng)與各向異性磁場(chǎng)間存在競(jìng)爭(zhēng)，這和La0.50Sr0.50CoO3情況相同[1]。

由圖2還可以看出：隨測(cè)試溫度的降低，在低溫時(shí)，MFC(T)曲線由于Nd3+離子的貢獻(xiàn)出現(xiàn)減弱現(xiàn)象。這種情況在Sm1-xSrxCoO3和Nd1-xBaxCoO3系統(tǒng)中也被觀察到，稱之為低溫時(shí)的亞鐵磁(Ferri)序[7-8]。M.Paraskevopoulos等[9]在R0.67Sr0.33CoO3中也發(fā)現(xiàn)了類似的情況。因?yàn)檩^弱的f-d磁性耦合作用，這種亞鐵磁轉(zhuǎn)變僅在低溫時(shí)才能被觀察到。對(duì)于Nd0.80Sr0.20CoO3樣品，在25 K(亞鐵磁轉(zhuǎn)變溫度TFerri)觀察到了亞鐵磁序。

圖3給出了Nd0.80Sr0.20CoO3體系在不同頻率下的χ′(T)曲線。χ′(T)是體系的自旋在外加磁場(chǎng)的作用下產(chǎn)生的[1,3,10-11]。SG/CG系統(tǒng)對(duì)外場(chǎng)很敏感。由圖3的放大曲線可以清楚地看出：χ′(T)曲線出現(xiàn)峰值，且峰值隨頻率的不同而發(fā)生變化。這是因?yàn)閮鼋Y(jié)溫度(Tf)以上體系的熱運(yùn)動(dòng)強(qiáng)于各自旋間的作用，自旋自由轉(zhuǎn)動(dòng)。在Tf附近，自旋間的作用強(qiáng)于熱運(yùn)動(dòng)，這使自旋的轉(zhuǎn)動(dòng)要克服一位壘。SG/CG系統(tǒng)由于自旋分布無(wú)序，所以位壘隨溫度發(fā)生變化，因此SG/CG體系會(huì)在Tf附近出現(xiàn)峰值。隨測(cè)量頻率增大χ′(T)的峰值溫度Tf增加[12-14]。

內(nèi)插圖為對(duì)應(yīng)的放大曲線.

頻率從51 Hz到9 997 Hz變化包括4個(gè)數(shù)量級(jí)，Nd0.80Sr0.20CoO3體系的Tf只向高溫端移動(dòng)了1.1 K；χ′(T)峰值移動(dòng)不到1.5%，而且Nd0.80Sr0.20CoO3的χ′(T)峰值出現(xiàn)在72 K，其居里溫度TC附近其峰值比MZFC(T)(圖2)磁化強(qiáng)度的峰值溫度高25 K。自旋玻璃體系的χ′(T)峰值與MZFC(T)的峰值溫度相同。Nd0.80Sr0.20CoO3體系χ′(T)曲線的這種情況與X.G.Luo研究的團(tuán)簇玻璃體系Gd1-xSrxCoO3情況一致[12]。結(jié)合以上的分析，可知Nd0.80Sr0.20CoO3是團(tuán)簇玻璃。由圖2的M(T)曲線的特征也可知：鈷氧化物Nd0.80Sr0.20CoO3存在鐵磁成份，當(dāng)鐵磁團(tuán)簇出現(xiàn)在非磁基底上時(shí)形成自旋無(wú)序，導(dǎo)致了Nd0.80Sr0.20CoO3的團(tuán)簇玻璃性質(zhì)。而由圖2的內(nèi)插圖可見(jiàn)，M-H曲線在高外場(chǎng)下未飽和，這也與團(tuán)簇玻璃模型一致。在團(tuán)簇玻璃系統(tǒng)中，自旋無(wú)序?qū)е露坛惕F磁序團(tuán)簇，M-H曲線不可能達(dá)到飽和。

圖4 Nd0.80Sr0.20CoO3樣品的ln f與Tf擬合圖

為了更好地分析Nd0.80Sr0.20CoO3的團(tuán)簇玻璃性質(zhì)，圖4給出了式(1)Vogel-Fulcher定律的擬合結(jié)果。

τ=τ0exp[Ea/kB(Tf-TSG)]

(1)

在圖中給出了Nd0.80Sr0.20CoO3的lnf與Tf圖。其中：τ0是特征時(shí)間；TSG是臨界溫度；Ea是激活能。擬合結(jié)果TSG=66.15 K，τ0=2.02×10-12s，Ea=138.4kB。由擬合的數(shù)據(jù)看 Nd0.80Sr0.20CoO3體系符合Vogel-Fulcher定律，擬合參數(shù)很好地滿足了團(tuán)簇玻璃的性質(zhì)。所以，擬合結(jié)果表明Nd0.80Sr0.20CoO3樣品為團(tuán)簇玻璃。綜合以上，χ′(T)的研究進(jìn)一步表明Nd0.80Sr0.20CoO3是團(tuán)簇玻璃。

3 結(jié)論

詳細(xì)地分析了Nd0.80Sr0.20CoO3的交、直流磁性數(shù)據(jù)，得出Nd0.80Sr0.20CoO3是典型的團(tuán)簇玻璃體系。χ′(T)曲線頻率變化4個(gè)數(shù)量級(jí)，而凍結(jié)溫度Tf只向高溫端移動(dòng)了1.1 K，且χ′(T)曲線的峰值溫度比MZFC(T)曲線的峰值溫度高25 K。因此，磁化強(qiáng)度MFC(T)曲線和磁化率χ′(T)曲線的結(jié)果都有力地表明了Nd0.80Sr0.20CoO3體系是團(tuán)簇玻璃態(tài)。