自潤濕流體液滴的熱毛細遷移特性?

葉學民 張湘珊 李明蘭 李春曦

(華北電力大學,電站設備狀態監測與控制教育部重點實驗室,保定 071003)

1 引 言

掌控液滴在固體基底上的運動特性對于提高噴涂質量、加快微電子元件冷卻速率及提高醫療診斷準確性等至關重要[1,2].液滴運動特性與流體性質及外界條件密切相關.對于常規的單組分流體,其界面張力一般與溫度呈現負相關性,當存在溫度梯度時,液-氣界面處因界面張力差產生熱毛細力,從而自發地推動液體由熱端向冷端運動.然而,自然界中也存在另一種流體,其界面張力隨溫度并非呈單調遞減的關系.1984年,Legros等[3]發現長鏈醇溶液的界面張力與溫度呈二次函數關系并存在最小值.2003年,Abe等[4]在研究高碳醇水溶液的傳熱特性時,也發現類似現象,并首次將該流體命名為“自潤濕流體”.

近年來,多位學者已開展了對自潤濕流體的研究.Oron和Rosenau[5]研究了自潤濕流體的熱毛細力不穩定性對液膜動態特性的影響,指出液膜表面的擾動可能不會引起液膜發生破裂,而是使其達到某一種穩定狀態.Batson等[6]通過線性穩定性分析確定了熱毛細力驅動下液膜不穩定的臨界條件,并給出了線性不穩定擾動的周期解.Karapetsas等[7]模擬了自潤濕流體液滴在具有溫度梯度基底上的鋪展過程,指出張力最小值點位于液滴內部時,熱毛細力促使液滴快速鋪展.Mamalis等[8]針對均勻加熱的傾斜平板上自潤濕液滴的運動研究表明,熱毛細力和體積力間的相互作用提高了液滴鋪展速率,接觸線移動速度與時間呈非單調關系.Mamalis等[9]還探究了熱毛細力對非等溫加熱的自潤濕流體中上升氣泡的影響,指出界面張力與溫度間的二次函數關系顯著改變了氣泡形狀.Ouenzer fi和Harmand[10]觀測了施加溫度梯度的水平表面上丁醇溶液液滴的移動與蒸發特性,發現97%水與3%丁醇混合液的液滴向高溫方向遷移,其蒸發特性也與單組分液滴明顯不同.此外,還有學者圍繞著自潤濕流體的傳熱性能開展了實驗研究[11?15],指出自潤濕流體對于提高換熱器的性能具有得天獨厚的優勢.

非均勻溫度場引起的液滴移動稱為液滴的熱毛細遷移[16],對于自潤濕流體有關該遷移特性的研究較少[7,8,10],目前主要針對常規單組分流體.Gomba和Homsy[17]指出潤濕性對液滴移動特征的影響體現為兩種運動狀態:一是液滴作為整體移動;另一種是液滴移動過程中在接觸線附近出現裂紋和毛細脊.Pratap等[18]發現液滴接觸線的變形與基底的溫度差異有關.Nguyen和Chen[19]指出尺寸較小的液滴可忽略重力對其運動的影響,液滴遷移由非對稱熱毛細渦驅動.Dai等[20]和Sui[21]分析了流體黏度對液滴熱毛細遷移的影響,發現黏度影響液滴的遷移速度與方向.本課題組在此前的研究中[22]以平衡接觸角為著眼點分析了溫度影響壁面潤濕性及液滴鋪展過程的內部機理,發現隨溫度梯度增大,液滴所受熱毛細力增強,致使液滴向低溫區的鋪展速率加快.Karapetsas等[23]模擬了非均勻加熱粗糙表面上的液滴運動,指出液滴移動速率大小和方向主要取決于沿接觸線的凈機械力和液-氣界面處熱毛細力的相互耦合.

綜上可知,關于熱毛細力驅動液滴運動的研究大多針對常規流體,而對于自潤濕流體的研究則集中于熱管等換熱元件中的傳熱特性.在具有微結構的高效冷卻裝置開發中,自潤濕流體優勢突出,近年來其應用顯著增長.但因表面條件復雜,液滴所處位置與界面張力最小值對應的基底位置可能呈現多樣性,由此影響其運動特征及傳熱特性,而這方面的研究目前尚需完善.因此本文開展自潤濕流體液滴的熱毛細遷移特性研究,通過分析液氣界面張力極小值對應溫度在壁面上的位置與液滴位置間的關系對液滴運動特性的影響,以揭示其內在的物理機制.

2 理論模型

2.1 物理模型

假設一不可壓縮自潤濕流體液滴放置于具有溫度梯度的水平固體表面,在溫度梯度產生的熱毛細力驅動下發生移動,如圖1所示.液滴初始最大厚度為H?,流動方向尺度為L?,壁面溫度為T?w.因ε=H?/L??1,適用潤滑理論進行建模[24](上角標?表示有量綱量).

圖1 放置在有溫度梯度的固體表面的液滴示意圖Fig.1.Schematic of the drop disposed on a solid wall with temperature gradient.

液滴運動過程滿足連續性方程、動量方程和能量方程.所用物理模型與本課題組的前期研究類似[22].但區別是對于自潤濕流體,其界面張力在某一溫度下存在極小值,界面張力和溫度滿足非線性關系[7]:

式中,分別為參考溫度和相關界面溫度;為相應界面在下的張力,和sg分別代表液-氣、液-固和固-氣界面.

控制方程組的無量綱化過程與文獻[22]相同.通過無量綱化與數量級分析,可得無量綱控制方程組:

式中,Bo為邦德數.

無量綱邊界條件在液-氣界面z=h處滿足

式中,C為毛細數,Bi為畢渥數,β和G分別為滑移參數和溫度梯度.當G>0時,壁面存在溫度梯度,液滴左右兩側分別代表低溫區和高溫區.

無量綱化后的界面張力和溫度間的關系為

結合邊界條件(6)—(12)式對控制方程組(3)—(5)進行積分可得:

液滴內部壓強為

液滴內部速度為

液滴表面溫度為

計算中認為Bi≈0[25],即T=Gx.

由(12)—(14)式可知,存在某一溫度使界面張力出現極小值,與該溫度對應的位置可由下式計算:

當液滴整體置于xm左側時,界面張力隨溫度的變化與常規流體相同;而置于xm右側時,界面張力隨溫度的變化則與常規流體相反,即界面張力與溫度呈正相關關系.

液滴厚度的演化方程為

該模型與Karapetsas等[7]模型相比,表達更簡潔,對于液滴熱毛細遷移過程中其所受各作用力一目了然.右側三項分別代表毛細力、重力及熱毛細力作用.

在接觸線處的液滴厚度為零,即h(x=xcl,t)=h(x=xcr,t)=0,其中,xcl和xcr分別代表左側和右側接觸線的位置(下標c代表接觸線).接觸線移動速率與接觸角間的關系滿足[22]

式中,θj和θej分別為液滴的動態接觸角和平衡接觸角,D和n為常數,υcj<0和υcj>0代表接觸線向左移動和向右移動.

平衡接觸角θej為

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式中,B=γsg,T0?γls,T0?1.當(21)式右側為負時,取θej=0,表示壁面“完全潤濕”.

2.2 初始條件和網格選取

初始條件為

式中,H(x)=[1+tanh(20x)]/2為Heaviside函數[26].

本文模擬采用的軟件為“Freefem++14.3 32”,這是一款用來求解偏微分方程的開源軟件.在模擬過程中,為避免重復的網格劃分過程,進而提高計算效率,在編程時采用坐標變換的方式[27]將液滴鋪展區域固定在[?1,1].對計算區域進行網格劃分并進行網格無關性驗證,如表1,得出網格數為800時可同時滿足精確性與高效性的要求.計算結束后,在輸出數據時再將計算結果轉換回來.

表1 網格無關性驗證Table 1.Validation of grid independence.

3 結果與討論

結合Ouenzer fi和Harmand[10]將含丁醇的液滴放置在施加溫度梯度的水平表面上的實驗,將模擬所需物性參數的典型數量級列于表2,無量綱參數取值范圍見表3.模擬中涉及的參數取值如下:ε=10?1,D=10?3,n=3,γls,T0=1,G=10?2,B=?10?3,Bo=0.5,β=10?5,C=0.03.計算中通過檢驗液滴質量守恒驗證模擬的正確性.

表2 有量綱參數及典型數量級Table 2.Typical order of dimension parameters.

表3 無量綱參數取值范圍Table 3.Range of dimensionless parameters.

壁面潤濕性可由液滴的平衡接觸角表征,當?lg1=?ls1=?sg1,?lg2=?ls2=?sg2,即三個界

面張力對溫度的敏感性相同時,由(21)式可知此時液滴平衡接觸角θej=0.447為常數,因此壁面潤濕性不隨溫度變化.這是一種理想化的假設[27],此情形下的液滴運動主要受其內部作用力的影響.而當三個界面張力對溫度敏感性不同時,θej隨溫度發生變化,即不同溫度處液滴對壁面的潤濕特性不同.此情形下的液滴運動受其內部作用力與壁面潤濕性的綜合作用影響.

因常規流體的界面張力與溫度呈單調遞減關系,而自潤濕流體界面張力隨溫度變化存在一極小值,在極小值左側界面張力與溫度呈負相關,而在極小值右側呈正相關,下文將極小值對應溫度在壁面上的位置稱為臨界點,如圖2所示.下文從壁面潤濕性隨溫度不變和變化兩個方面,研究自潤濕流體液滴界面張力臨界點與液滴位置間的關系對液滴熱毛細遷移特性的影響.

3.1 壁面潤濕性不隨溫度變化

取?lg2=10,?lg1=?0.5,?0.1,0,0.1,此時臨界點與液滴處于不同的相對位置.圖2表明,?lg1=?0.5時,臨界點位于液滴左側,初始時的液滴界面張力與溫度呈現正相關;?lg1=?0.1,0,0.1時,臨界點位于液滴內部,初始時液滴左半部分的界面張力與溫度呈現負相關,而右半部分界面張力與溫度呈現正相關.當?lg1取值不同,負相關和正相關部分所占液滴體積的百分比略有差別.圖3為不同情形下的液滴遷移特征.

圖2 當壁面潤濕性不隨溫度變化時液-氣界面張力臨界點與液滴位置的關系Fig.2.Relationship between liquid-gas interfacial tension critical point and the location of the drop when the wall wettability does not change with temperature.

由(19)式可知液滴運動中受毛細力、重力和熱毛細力的影響.研究表明,重力促進液滴鋪展,而毛細力抑制液滴鋪展,熱毛細力驅使液滴向界面張力高的方向運動[22,27].當臨界點處于液滴外部左側時(?lg1=?0.5,xm=?2.5,圖3(a)),左接觸線運動過程可劃分為三個階段(圖4(a)、圖5(a)):1)t=0—4×103接觸線左移,此時重力對接觸線向左的推動作用大于毛細力與熱毛細力的抑制作用;2)t=4×103—8×103接觸線釘扎,此時重力與毛細力和熱毛細力的作用相平衡;3)t=8×103—3×104接觸線右移,此時熱毛細力與毛細力的作用超過重力.右接觸線在t=0—1.2×104時向右側減速移動,在t=1.2×104—3×104時以恒定速度移動(圖4(b),圖5(b)).說明重力與熱毛細對右接觸線向右的推動作用先大于后等于毛細力的抑制作用.綜上可知,臨界點位于液滴外部左側時,液滴向高溫方向遷移,這與常規流體液滴的運動特征具有顯著區別.

圖3 在壁面潤濕性不隨溫度變化條件下,臨界點位于液滴不同位置時液滴的遷移過程 (a)?lg1=?0.5;(b)?lg1=?0.1;(c)?lg1=0;(d)?lg1=0.1Fig.3.On the condition that the wall wettability does not change with temperature,the migration process of drop when the critical point is on different positions:(a)?lg1=?0.5;(b)?lg1=?0.1;(c)?lg1=0;(d)?lg1=0.1.

Ouenzer fi和Harmand[10]將含3%丁醇的水滴放置在溫度梯度為0.55?C/mm的硅片基底上進行觀測,發現液滴在20 s內,由58.1—66?C的區域遷移2 mm至59.2—67?C溫度更高的區域,該溶液界面張力與溫度間的關系與文中?lg1=?0.5時的變化趨勢相同,且將液滴置于臨界點右側,因此文中模擬所得液滴運動趨勢與該實驗結果符合良好,且模擬所得熱毛細力引起液滴的變形也與其實驗結果相符.

當臨界點位于液滴內部偏左時(?lg1=?0.1,xm=?0.5,圖3(b)),臨界點左側的小部分流體呈現常規流體的界面張力特性,而臨界點右側的大部分流體則呈自潤濕流體特性.由圖4(a)和圖5(a)可知重力與熱毛細力對左接觸線的推動作用大于毛細力的抑制作用,因此左接觸線向左移動.同理,可知右接觸線處重力與熱毛細力驅使其向右的作用大于毛細力驅使其向左的作用,因此右接觸線向右移動.但液滴中大部分流體受向右的熱毛細力作用(圖2),因此液滴在溫度梯度驅動下向右側,即向高溫側移動.

圖4 當壁面潤濕性不隨溫度變化時接觸線位置隨時間的變化 (a)左接觸線;(b)右接觸線Fig.4.When the wall wettability does not change with temperature,variation of contact line location with time:(a)Left contact line;(b)right contact line.

圖5 當壁面潤濕性不隨溫度變化時液滴遷移過程中接觸線的移動速度 (a)左接觸線;(b)右接觸線Fig.5.When the wall wettability does not change with temperature,the velocity of contact line during drop migration:(a)Left contact line;(b)right contact line.

當?lg1=0.1時臨界點位于液滴內部偏右(xm=0.5,圖3(d)),液滴所受熱毛細力與?lg1=?0.1以x=0為軸呈對稱特征,因此其動態特征變化情況與圖3(b)正好相反,即液滴向低溫側遷移.當臨界點處于液滴內部中心時(?lg1=0,xm=0,圖3(c)),液滴所受熱毛細力(圖2)、重力與毛細力關于z軸對稱,因此液滴呈對稱鋪展,且可知此時熱毛細力與重力的作用大于毛細力.

為進一步揭示液滴的內流特征,圖6給出了t=102與t=2×104時臨界點處于液滴不同位置時的內部流場.液滴運動過程中,其內部流體在水平與豎直方向的速度u和w分別滿足由此可知壁面處的流體運動速度為0,此時在壁面出現駐點,因此圖6中會出現流線指向壁面的情形.Karapetsas等[28]研究含可溶性活性劑與不溶性顆粒的液滴蒸發時,所得出液滴內部流場圖也出現了流線指向壁面的情形.

臨界點位于液滴外部左側時,液滴內部流體流動可分為三部分(圖6(a)):1)液滴左側,流線由底部指向液滴上部;2)液滴中部,流線出現順時針方向的旋渦,且流線在渦心處閉合;3)液滴右側,流線由上部指向液滴下部.這是由于液滴內部流體受順時針方向熱毛細力的影響,此現象與Ehrhard和Davis[29]模擬加熱表面上界面張力與溫度呈現正相關的液滴內部流線形態相同.

圖6 當壁面潤濕性不隨溫度變化時,臨界點位于液滴不同位置時液滴的內部流線與水平方向分速度Fig.6.On the condition that the wall wettability does not change with temperature,horizontal velocity contour within the drop along with streamlines when the critical point is on different positions.

臨界點處于內部偏左(?lg1=?0.1,圖6(b)),在t=102時,相對?lg1=?0.5旋渦區縮小,且旋渦中心略向左移,這是因此時液滴內部左側小部分流體受逆時針方向熱毛細力,而右側大部分流體仍受順時針方向的熱毛細力所致.這也是臨界點處于液滴內部時比處于外部時液滴形狀更為平緩的原因(圖3).在t=2×104時,液滴內的旋渦已消失,因熱毛細力促進旋渦產生,而重力抑制旋渦生成[28],由此可知此時重力作用大于熱毛細力,因此旋渦消失.當臨界點處于液滴內部偏右(?lg1=0.1,圖6(d)),液滴內部流場特征與?lg1=?0.1時(圖6(b))相反.

臨界點處于液滴中心時(?lg1=0),液滴內兩側流線關于z軸對稱,呈對稱鋪展,由圖6(c)可知此時沒有旋渦生成,是因此時熱毛細力影響較小.在t=102時流線由液滴內部指向外部,而t=2×104時流線由液滴外側指向中部,說明隨時間持續,熱毛細力相對于重力的影響逐漸增大.

3.2 壁面潤濕性隨溫度變化

取?ls1=?sg1=1,?ls2=?sg2=0,即液-固、固-氣界面張力隨溫度升高而降低,且呈線性關系(圖7).取?lg2=10,?lg1=?0.5,?0.1,0,0.1,0.5,即考慮臨界點位于液滴內部不同位置以及分別位于液滴外部左右兩側時,探究液-氣界面張力對液滴熱毛細遷移特性的影響.圖8是臨界點與液滴處于不同相對位置時液滴的遷移過程.

圖7 當壁面潤濕性隨溫度變化時界面張力與液滴位置的關系Fig.7.Relationship between interfacial tension and the location of the drop when the wall wettability changes with temperature.

圖8 在壁面潤濕性隨溫度變化條件下,臨界點位于液滴不同位置時液滴的遷移過程 (a)?lg1=?0.5;(b)?lg1=?0.1;(c)?lg1=0;(d)?lg1=0.1Fig.8.On the condition that the wall wettability changes with temperature,the migration process of drop when the critical point is on different positions:(a)?lg1=?0.5;(b)?lg1=?0.1;(c)?lg1=0;(d)?lg1=0.1.

與常規單組分液滴熱毛細遷移特征[22]對比可知,自潤濕流體在遷移過程中液滴輪廓存在明顯差別.當臨界點位于液滴內部時,自潤濕流體液滴形狀在運動后期呈現中部平整甚至向下塌陷的狀態(圖8(b)—(d)),而常規液滴在遷移過程中始終保持單峰狀,且右接觸線與液滴主體部分間將形成一層薄液膜.由此可知自潤濕流體特殊的液氣界面張力與溫度特性將在很大程度上影響熱毛細遷移過程中的液滴形態.

圖9表明,當臨界點位于液滴左側或內部時,左側壁面呈完全潤濕的狀態.隨液滴初始位置相對于臨界點向左移動,左接觸線移動速率提高(圖10—圖12),這是因為液滴所受方向向左的熱毛細力增加所致.圖12(b)表明,隨時間持續,右接觸線移動速度先增后減,存在一極值.這是因為隨右接觸線的移動,右側壁面潤濕性得以改善(圖9(b)),因此液滴運動前期接觸線移動速率逐漸增加.隨液滴繼續鋪展,其右接觸角減小(圖10(b)),而壁面潤濕性幾乎不變,使得后期接觸線移動速率又降低.隨液滴初始位置相對于臨界點向左移動,最大速度出現的時刻延遲,即液滴所受方向向左的熱毛細力增強推遲了右接觸線達到最大速度的時間.右接觸線移動速度隨?lg1變化可劃分為兩個區域:1)t=0—1.9×103,隨?lg1增大,接觸線移動速率降低;2)t=1.9×103—3×104,隨?lg1增大,接觸線移動速率增加.整個運動過程中,左接觸線與右接觸線同時左移(圖11和圖12),表明液滴向低溫區遷移,且由圖13可知,隨液滴初始位置相對于臨界點向左移動,液滴鋪展范圍擴大.

當臨界點位于外部右側時(?lg1=0.5,xm=2.5),左接觸線移動速率在t=6×103急劇減小(圖12(a)),這是由于此時液滴平衡接觸角突然變大(圖9(a)),即壁面潤濕性突然惡化,進而抑制流體向左流動,致使左接觸線處流體積聚,從而增大液滴左動態接觸角(圖10(a)).t=0—6×103時液滴的鋪展范圍隨時間增大,而t=6×103—3×104時鋪展范圍則幾乎不變.

圖9 當壁面潤濕性隨溫度變化時平衡接觸角隨時間的變化 (a)左接觸角;(b)右接觸角Fig.9.Variation of equilibrium contact angles with time when the wall wettability changes with temperature:(a)Left contact angle;(b)right contact angle.

圖10 當壁面潤濕性隨溫度變化時動態接觸角隨時間的變化 (a)左接觸角;(b)右接觸角Fig.10.Variation of dynamic contact angles with time when the wall wettability changes with temperature:(a)Left contact angle;(b)right contact angle.

圖11 當壁面潤濕性隨溫度變化時接觸線位置隨時間的變化 (a)左接觸線;(b)右接觸線Fig.11.Variation of contact line location with time when the wall wettability changes with temperature:(a)Left contact line;(b)right contact line.

圖12 當壁面潤濕性隨溫度變化時接觸移動速度 (a)左接觸線;(b)右接觸線Fig.12.Velocity of the contact line when the wall wettability changes with temperature:(a)Left contact line;(b)right contact line.

圖13 當壁面潤濕性隨溫度變化時鋪展范圍隨時間的變化Fig.13.Variation of spreading range of the drop with time when the wall wettability changes with temperature.

綜上可知,無論臨界點處于液滴何種位置,液滴都未像預想的那樣向高溫區域遷移,而是移向低溫側,這是因受到壁面潤濕性的影響.由圖9可知,液滴左側壁面潤濕性良好,而右側壁面潤濕性較差,即左側壁的表面能低于右側壁面,因此阻礙了液滴向高溫方向的遷移.此結論與Bakli等[30]通過數值模擬研究壁面溫度梯度與潤濕性的耦合作用下的常規流體熱毛細遷移特性,得出液滴未按照預期向低溫側遷移,而是移向高溫側的內在機理一致.

4 結 論

流體性質對液滴的熱毛細遷移特性有重要影響.當壁面潤濕性不隨溫度變化、且臨界點處于液滴內部時,隨液滴初始位置相對臨界點的向左移動,由于液滴內部各種作用力相對影響的變化,液滴左接觸線的移動速率增加,右接觸線的移動速率減小.臨界點處于液滴外部左側時,液滴右接觸線先減速向右側移動,再以恒定速度移動.左接觸線運動過程可劃分為三個階段:向左移動、釘扎和向右移動.隨液滴初始位置相對臨界點的向左移動,液滴遷移方向會發生改變.當臨界點位于液滴外部左側或內部偏左時,液滴受非對稱熱毛細力驅動向高溫區遷移;當臨界點位于內部中心時,液滴內部受力關于z軸對稱,液滴呈對稱鋪展;當臨界點位于內部偏右時,液滴受向左的熱毛細力驅動向低溫區遷移.

當壁面潤濕性隨溫度發生變化時,隨時間持續,右接觸線移動速度先增后減并存在極值.隨液滴初始位置相對臨界點的向左移動,液滴受方向向左的熱毛細力增大,接觸線速度最大值出現的時刻延遲.當臨界點處于液滴左側或內部時,隨液滴初始位置相對臨界點的向左移動,其左接觸線移動速率加快,液滴鋪展范圍擴大.當臨界點位于液滴外部右側時,液滴左接觸線移動速率在t=6×103時急劇減小,是因此時左側壁面潤濕性突然惡化所致.且液滴鋪展范圍以此時刻為分界點,此刻之前鋪展范圍隨時間增大,超過此時刻后鋪展范圍則保持不變.無論臨界點處于液滴何種位置,受高溫側壁面潤濕性惡化的影響,液滴均移向低溫側.

因此,控制液滴運動可通過調控臨界點與液滴位置間的關系來實現,欲抑制液滴向低溫區域的遷移,應將液滴放置于臨界點右側.