基于裂變γ標識技術的瞬發裂變中子譜測量新方法?

何鐵1) 肖軍 安力 陽劍 鄭普

1)(四川大學原子核科學技術研究所,輻射物理及技術教育部重點實驗室,成都 610064)2)(中國工程物理研究院核物理與化學研究所,綿陽 621900)3)(中國工程物理研究院,中子物理重點實驗室,綿陽 621900)(2018年3月29日收到;2018年8月5日收到修改稿)

瞬發裂變中子譜(prompt fission neutron spectrum,PFNS)是用于核實驗診斷過程中十分重要的參數數據,傳統的測量主錒系核素(U,Pu)PFNS的技術手段是采用裂變室,利用裂變碎片標識裂變中子,通過中子飛行時間技術獲得裂變中子譜.目前出現了一種新的用于PFNS測量的技術,其原理是基于如下的物理事實:在一次裂變過程中,釋放中子的同時伴隨著釋放7—8個γ射線光子,而非彈性散射效應產生的γ射線光子只有1—2個.據此,可以通過裂變γ射線的多重性將裂變中子和其他雜散中子甄選出來,達到測量PFNS的目的.本文建立了基于裂變γ標識技術的PFNS測量實驗系統.利用該系統對252Cf中子源的PFNS進行了實驗測量,測量結果與傳統的裂變碎片標識法及ENDF/B-VII數據庫的標準譜進行了比較,對新方法的裂變標識率以及實驗不確定度也一并進行了分析.

1 引 言

核材料裂變過程中發射的瞬發裂變中子譜(prompt fission neutron spectrum,PFNS)在反應堆設計、裂變系統臨界安全計算、裂變機制研究及涉及國土安全的核材料探測等方面有重要的應用價值[1?5].自1938年裂變現象發現以來,PFNS的研究從未停止,經過幾十年的發展,盡管已開展了較多針對PFNS數據的研究,但在某些能量范圍內,已有的實驗數據之間存在較大差異,并且數據的不確定度很大.以252Cf為例,針對該核素的自發裂變中子已經研究非常深入,且被國際原子能機構(International Atomic Energy Agency,IAEA)確定為標準中子譜.但在出射中子能量為0.5 MeV以下和3 MeV以上的能區,已有實驗數據的不確定度很大,尤其在0.1 MeV以下能區,目前僅有三位研究者給出了能譜實驗數據[6].在出射中子能量為8 MeV以上的高能區,由于中子數隨能量上升呈指數下降,實驗數據的不確定度很大,有的實驗相對不確定度可以達到30%[7].可見,即便是作為研究得比較成熟的核素252Cf,高精度PFNS實驗數據的需求仍然非常強烈.對于235U,238U,239Pu等主要錒系核素,其中子誘發PFNS的需求更加明顯.IAEA專門設立一個協調研究項目對主錒系核素的PFNS進行數據評價和模型評估,以獲得裂變中子能量范圍自熱區到20 MeV的精確數據.美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室和勞倫斯利弗莫爾國家實驗室已將提高239Pu核素PFNS的測量精度列為其未來數年的重點研發計劃之一[8,9].

傳統的測量PFNS的技術手段是采用裂變室,以裂變碎片的時間信號來標識裂變中子,通過中子飛行時間技術(n-TOF)獲得裂變中子的能量分布[10].這種方法的劣勢在于使用的裂變材料非常少,通常為百微克至幾十毫克量級,由于PFNS高能中子份額隨中子能量呈指數下降,較少質量的裂變材料使能夠探測到的裂變高能中子數目極少,這是導致PFNS高能段不確定度較大的一個重要原因.而且,性能優良的裂變室在一般的實驗室也不容易獲得,目前尚未研制出專門用于PFNS測量的239Pu多層快裂變室[11],這也是導致重要核素PFNS數據精度較差的原因之一.另外,由于裂變室碎片信號脈沖高度譜甄別閾設置的不同(甄別效應),使得PFNS發生角度上的畸變[12],從而導致譜數據在測量上產生差異.因此,迫切需要發展一種全新的實驗技術,克服裂變室在PFNS測量中帶來的缺陷,以獲得精度更高的PFNS數據.最近幾年出現了一種利用裂變γ標識技術測量PFNS的方法[13],其原理是基于如下的物理事實:在一次裂變過程中,釋放中子的同時釋放7—8個γ射線光子,而非彈性散射效應產生的γ射線光子只有1—2個.據此,可以通過裂變γ射線的多重性將裂變中子和其他雜散中子甄別出來,達到測量PFNS的目的.

本文建立了基于裂變γ標識技術的PFNS測量實驗系統,該系統可用于14 MeV D-T中子誘發238U裂變的瞬發中子能譜測量研究.利用該系統對252Cf自發裂變中子源的PFNS進行了實驗測量,測量結果與傳統的裂變室碎片標識法及ENDF/BVII數據庫的標準譜進行了比較,對新方法的裂變標識率以及實驗不確定度也一并進行了分析.

2 實驗裝置

2.1 測量系統

實驗測量系統如圖1所示.14 MeV D-T中子束由能量為134 keV的氘離子束轟擊氚靶獲得,中子束通過d(T,n)α反應的伴隨α粒子做標記,伴隨α粒子標記方法可以極大地降低散射中子對測量結果的干擾[14].伴隨α粒子探測器由塑料閃爍體與光電倍增管耦合構成,閃爍體尺寸為Φ20 mm×0.5 mm,型號為ST-401,放置于距離靶點8 cm位置處.裂變核材料(238U)放置于標記中子束前方,距離源中子15 cm.4支陣列裂變γ探測器采用探測效率高、信號上升時間快的BaF2探測器,探測器圍繞核材料樣品放置,與樣品保持等距離.為了降低環境雜散γ的干擾,探測器采用厚度為3 cm的鉛環進行屏蔽.中子源與238U樣品之間放置一個厚度為15 cm的錐形銅屏蔽體,用于阻擋源中子對BaF2探測器的直接照射.主探測器采用尺寸為Φ80 mm×50 mm的芪晶體探測器,探測器放置于一個由鉛、石蠟及碳酸鋰組成的屏蔽體內,探測器前方放置一個長度為70 cm的銅柱影錐,用于屏蔽源中子對主探測器的影響,主探測器與樣品之間的距離為100 cm.測量系統的實物照片如圖2所示.

圖1 基于裂變γ標識技術的PFNS測量實驗系統(俯視圖)Fig.1.Measurement experimental system of PFNS based on fission γ tagging technique(top view).

圖2 測量系統實物照片(側視圖)Fig.2.Photo of measurement system(side view).

2.2 電子學系統

實驗電子學系統如圖3所示.四路BaF2探測器的陽極輸出信號送入延遲線(ORTEC 463),分別調節延遲線的延遲時間,使得四路信號在送入多路常份額甄別器(CAEN 812)時達到幾乎同步,812有兩個輸出端,“Σ”輸出端可以獲得“裂變γ多重譜”,“OR”輸出端作為1#時幅轉換器(ORTEC 567)的“start”信號.塑料閃爍體探測器的陽極輸出信號經過延遲后分成兩路,一路信號送至1#567的“stop”端,該567的輸出端可獲得“α-γ時間譜”;另一路信號經過常份額甄別器(ORTEC 584)后,送入2#567的“stop”端,該567的輸出端連接多道分析器(ORTEC 927)的輸入端,以獲得中子飛行時間譜.芪晶體探測器的陽極輸出端經過常份額甄別器后分成兩路,一路送入2#567的“start”端,另一路與打拿極信號通過“過零法”進行中子、伽馬甄別以獲得“n/γ甄別譜”[15].“裂變γ多重譜”,“α-γ時間譜”和“n/γ甄別譜”三路信號送至多路符合器(ORTEC 418)進行三重符合,418的輸出作為多道分析器的門信號.

圖3 PFNS電子學系統框圖Fig.3.Block diagram of PFNS electronics system.

3 實驗過程與討論

3.1 中子束定位

圖4 標記中子束定位原理(a)及結果(b)Fig.4.Positioning principle(a)and results(b)of tagging neutron beam.

d(T,n)α反應產生的14 MeV中子是向4π方向發射的,而通過伴隨α粒子探測器標記的錐形中子束則具有一定的方向性.盡管通過幾何關系可以推出標記中子束的大致位置,但由于加速器在調試和運行過程中,D+離子束轟擊靶的位置會發生晃動,從而使得被標記中子束的位置發生移動.此外,d(T,n)α反應產生的中子和α粒子出射方向在實驗室參考系內并不是嚴格的直線關系,而是有大約7?的偏角.為此,需要準確定位錐形中子束的位置,為238U樣品的擺放提供參考.錐形中子束定位原理如圖4所示,將一支小體積的中子探測器(BC501A,尺寸Φ50 mm×50 mm)放置在被標記的中子束內,左右移動中子探測器,測量關聯中子譜線強度與探測器位置的關系.只有當探測器處于標記中子束內時,才有譜線出現;當探測器處于標記中子束邊緣時,譜線強度則會減弱,中子譜線強度以α粒子計數進行歸一.以垂直于D+離子束線方向偏左7?為0點(圖中探測器所示位置),測量5個位置的中子譜線強度,測量結果通過高斯擬合后,獲得關聯中子束位置為x=1.4 cm處,該位置即為放置樣品238U的最佳位置.

3.2 主探測器及調試

PFNS測量要求主探測器具有較高的探測效率、較快的上升時間和良好的n/γ甄別性能.由于PFNS高能段裂變中子數目隨能量上升急劇下降,較高的探測效率有利于延伸PFNS的能量測量上限;較快的上升時間有利于PFNS測量系統獲得較好的能量分辨率;良好的n/γ甄別性能有助于獲得較為干凈的PFNS.目前中子能譜測量用得比較多的是芪晶體探測器和液體閃爍體探測器.兩種閃爍體的性能參數對比如表1所列[16].可見,由于芪晶體的密度較大,發光衰減時間短,在高效率和快時間響應兩個方面均有較為明顯的優勢,且獲得大體積的芪晶體目前不存在技術問題.在相同的能量閾值條件下,對液體閃爍體探測器和芪晶體探測器的n/γ甄別性能進行了測試,結果表明二者的n/γ甄別品質因子[17]差別并不大.因此,本文選取了由烏克蘭引進的尺寸為Φ80 mm×50 mm的芪晶體作為主探測器.

表1 芪晶體和液體閃爍體性能參數對比[16]Table 1.Comparison of performance parameters of stilbene crystal and liquid scintillator[16].

由于裂變中子高能中子數目非常少,主探測器的探測效率在本實驗中顯得極其重要.此外,測量所獲得的裂變中子飛行時間譜在轉換成能譜的過程中也需要用到探測效率曲線.為此,本文利用252Cf裂變室對主探測器的中子探測效率進行了刻度,方法是以裂變室碎片標記裂變事件作為起始信號,以主探測器的中子信號作為終止信號,測量裂變中子的飛行時間譜,測量譜經過處理后與252Cf的標準中子譜進行對比,從而獲得一定閾值下的探測效率曲線[17].252Cf裂變室由核物理與化學研究所李建勝等[18]提供,實驗時中子強度約為4.5×102s?1,裂變碎片信號經過快前置放大器后的輸出脈沖上升時間約為7 ns,裂變碎片探測效率高于98.4%,能清晰分辨α粒子信號和碎片信號.閾值為0.663 MeV的中子探測效率刻度曲線如圖5所示,實驗誤差主要來源于統計誤差和標準譜的誤差.為便于與理論比較,采用蒙特卡羅程序MCNP5對芪晶體的探測效率進行了模擬計算,計算結果示如圖5所示(黑色空心方點).可見,在低能區(閾值以上至5 MeV)模擬計算效率與實驗結果符合得比較好,而在高能區(8—12 MeV),模擬計算與實驗結果的一致性較差,且實驗的不確定度比較大.產生上述現象的原因是252Cf標準譜在低能區的不確定較小,而在高能區的不確定度較大,因此,探測效率在5 MeV以下能區以實驗值為準,在5 MeV以上能區則以模擬計算值為準.

圖5 芪晶體測器效率刻度結果與模擬計算對比Fig.5.Detection efficiency of stilbene crystal in experiment and in calculation.

芪晶體探測器由于晶軸的影響,進行中子飛行時間譜測量時會產生各向異性效應,這種效應與中子能量和中子入射角度有關,因此,進行PFNS測量過程中需要進行各向異性修正.已有的研究表明[19],當中子入射方向與芪晶體晶軸的夾角很小(10?以內)時,探測器對各能量中子的各向異性修正因子接近于1.而當中子入射方向與晶軸的夾角較大時,不同能量中子的各向異性修正因子差異很大,例如當中子垂直于探測器晶軸入射時,2.5 MeV中子的各向異性修正因子達到1.26,而14.8 MeV中子的各向異性修正因子則為1.15.因此,為了減小各向異性效應造成的差異,瞬發裂變中子實驗在探測器調試和測量過程中,都應始終保持主探測器端面正對著待測中子(待測樣品),確保中子入射方向與晶軸之間的角度盡量小.

3.3 裂變γ多重數

PFNS測量系統通過裂變γ多重數甄別非裂變中子,即入射中子與樣品發生裂變事件時,會同時釋放出7—8個γ光子,而發生散射事件時,釋放1—2個γ光子,通過裂變γ多重性實現對裂變事件的選擇,因而裂變γ多重數在PFNS測量中非常重要.裂變γ多重數的測量方法如圖6所示,裂變γ由4個尺寸為Φ100 mm×100 mm的BaF2陣列探測器進行探測,探測器陽極輸出信號的上升時間低于40 ns,快的上升時間有助于探測同時產生的多個裂變γ事件.該方法的突出特點是使用了一個由意大利CAEN公司生產的插件——V812B(16路常份額甄別器).V812B的特點是,在一個很短的時間窗口(十納秒量級)內,輸出脈沖幅度正比于輸入的脈沖數.通過對陣列BaF2探測器的信號進行輸入、選擇,即可甄選出裂變γ的多重數分布.實驗中,為了使用更窄的門寬,四路BaF2信號在進入V812B前增加一個延遲盒(ORTEC 463),通過示波器調節四路信號幾乎達到同步.由于中子與核材料作用產生裂變γ的能量主要分布在0.25—4.75 MeV,而其他作用(非彈、俘獲)產生的γ能量主要為幾萬電子伏特[20],為了降低其他γ對裂變γ測量的干擾,需要對探測器進行閾值設定.設定的方法是利用BaF2探測器對γ射線響應的線性關系,通過標準137Cs源的0.622 MeV特征γ射線確定裂變γ的探測下閾.測量得到的γ多重數分布如圖7所示.由圖7可知,一重γ事件(即陣列探測器中任意一個探測到γ事例)最多,達到三重(即陣列探測器中任意三個探測器同時探測到γ事例)以上的γ事件就已經很少了.

圖6 裂變γ多重數分布電子學線路Fig.6.Electronics block diagram of measuring fission γ multiplicity.

圖7 裂變γ多重數分布測量結果Fig.7.Experiment results of measuring fission γ multiplicity.

3.4 PFNS測量

將片狀238U放置于PFNS測量系統的樣品位置,在中國工程物理研究院核物理與化學研究所ns200加速器上通過加速D+離子轟擊氚靶,獲得14 MeV的D-T中子,通過D-T中子轟擊238U樣品使其發生裂變反應.按照圖3所示電子學系統框圖搭建電子學測量系統,以經過常份額甄別后的α信號作為開門,通過常份額甄別的中子信號作為關門,測量裂變中子飛行時間譜.為了獲得干凈的裂變中子譜,實驗時,需加上“三重符合”(α-γ時間譜、n/γ甄別、裂變γ多重數).

14 MeV的D-T中子誘發238U PFNS(時間譜原始譜)的測量結果示如圖8所示.

測量結果顯示,裂變中子和γ(甄別不干凈)的信號非常清楚地體現在多道譜上,但是測量譜的計數率非常低.測量時間為2000 s,總計數為22,計數率僅為0.011.為此,從理論上對計數率進行了估算.假設加速器中子源中子產額N0=1×107s?1,樣品到中子源的距離h=15 cm,則樣品位置的中子注量率Nn=N0/(4πh2)=1.273×103cm?2/s.238U樣品尺寸為Φ3 cm×0.5 cm,質量m=66.76 g,則238U核子數目n=m/MNA=1.689×1023(M為物質的摩爾質量,NA為阿伏伽德羅常數).D-T中子與238U的裂變反應截面σf=1.13 barn=1.13×10?24cm2,因此每秒發生裂變的次數為nNnσf=2.43×102s?1.探測器為芪晶體,尺寸為Φ8 cm×5 cm,探測器至樣品的距離H=100 cm.裂變中子多重性Nfn=3.探測器本征效率ηEff=10%.因此,探測器記錄到中子的計數率為nNnσfNfn[πr2/(4πR2)]ηEff=0.0114 s?1.估算的結果顯示,估算值與實測值是相符的.但0.01 s?1的計數率非常低,要達到相應的統計數需要測量較長的時間.計數率較低有如下兩方面原因:一方面是加速器中子產額較低,如果加速器中子產額能夠提高一個量級,則計數率相應可達到0.1 s?1,在這樣的產額條件下,若測量時間為100 h,高能中子(9—10 MeV)所占份額為0.1%,則高能區對應的計數N=0.114 s?1×100 h×3600×0.1%=41.對應的統計誤差為15.6%.若測量150 h,則統計誤差為12.76%.這樣的統計誤差是可以接受的.另一方面是BaF2探測器實際探測效率較低,MCNP5的模擬結果顯示,在當前的實驗布局下單個BaF2探測器對γ光子的實際探測效率約為3%,從而導致加上裂變γ多重數符合后,系統有效計數率進一步降低.

圖8 D-T中子誘發238U PFNS實測結果Fig.8.PFNS measuring results of238U induced by D-T neutron.

實際中,加速器中子產額要增加一個量級仍然有諸多難度,且粒子技術本身也限制了中子產額不能過高,因為中子產額過高會導致塑料閃爍體探測器過飽和.為此,采用252Cf自發裂變中子源對實驗系統進行了驗證測量.252Cf源裂變中子產額約為2×104s?1,將252Cf源放置于系統樣品位置處.測量電子學線路與圖3基本一致,只是不使用塑料閃爍體探測器,而是以BaF2探測到的裂變γ作為時間終止信號,以芪晶體探測器陽極作為起始信號,測量裂變中子飛行時間譜,測量結果示如圖9所示.

根據時間譜-能譜的轉換關系[21],將飛行時間譜轉換成中子能譜,并考慮簡單的不確定度(主要考慮統計數不確定度和探測效率不確定度),獲得252Cf PFNS如圖10所示.可見,本實驗能譜測量結果與ENDF-BVII.1數據庫的評價數據符合得很好,只是在高能段(8 MeV以上)測量譜相對于數據庫能譜有些“上翹”,且能量越高這種“上翹”越明顯.這是由于高能段統計數較少,且探測效率本身不確定度較大造成的.測量的結果說明基于裂變γ標識法的PFNS測量技術是可行的,PFNS測量系統是可靠的.

圖9 252Cf自發裂變源中子飛行時間譜Fig.9.Spectrum of neutron time-of- flight of spontaneous fission source252Cf.

圖10 252Cf PFNS測量結果與ENDF數據庫比較Fig.10.PFNS of252Cf in experiment and in ENDF/B-VII library.

為了比較裂變γ標識法與傳統的裂變碎片標識法的優劣,對裂變γ標識法的標識率進行了估算.裂變標識率定義為實際被標識的中子數與應該被標識的中子數的比值,表達式為式中η為裂變標識率,NExp為實驗測到裂變譜上的總計數,Nf為裂變事件總數,ε為探測器的平均探測效率,ˉν為平均一次裂變釋放的中子數.NExp可由裂變譜上的總計數直接讀出,Nf由裂變γ多重數總計數給出,對于252Cf,ˉν的取值為3.77,主探測器的平均探測效率取值為20%,代入數據后得到裂變標識率為6.22%.相比于傳統的裂變碎片標識法而言,盡管裂變碎片法的裂變標識率幾乎為100%(裂變室對碎片的探測效率),但考慮所用核材料的質量,裂變γ標識法(100 g量級)較裂變碎片標識法(微克至毫克量級)大很多,因此PFNS測量中,裂變γ標識法較裂變碎片標識法相較于裂變碎片標識法仍然有一定的優勢.

4 結 論

開展了PFNS測量技術研究,建立了基于裂變γ標識法的PFNS實驗測量系統,對系統各部分進行了詳細介紹.對14 MeV中子誘發238U PFNS進行了測量,明確了影響測量系統計數率的兩個重要因素:加速器中子產額和裂變γ探測效率.利用252Cf中子源對PFNS測量系統進行驗證,測量獲得了252Cf源的PFNS并給出了不確定度評價,結果表明能譜測量結果與ENDF-BVII.1數據庫的評價數據符合得較好,說明基于裂變γ標識法的PFNS測量技術是可行的.通過對裂變γ標識法的標識率進行了測量,并與傳統的碎片標識法進行了對比,說明裂變γ標識法在PFNS測量中較裂變碎片標識法仍然有一定的優勢.未來考慮采用中子產額更高的加速器中子源或者白光源,可以獲得精度更高的中子誘發重要核素裂變的瞬發中子能譜數據.

感謝四川大學原子能科學技術研究所安竹教授提供的幫助,感謝加速器組劉灣、劉百力、黃瑾等同志提供加速器運行.