CARR堆冷中子瞬發伽瑪活化分析系統及實驗研究

姚永剛，肖才錦，金象春，運威旭,2，劉旭東，唐嬋娟，石 叢,2，楊俊凱，王平生，倪邦發

(1.中國原子能科學研究院，北京 102413；2.成都理工大學，四川 成都 610059)

中子活化分析(neutron activation analysis, NAA)根據入射中子能量的不同可分為冷中子活化分析、熱中子活化分析、超熱中子活化分析、快中子活化分析；根據中子源類型可分為反應堆中子活化分析和移動中子源活化分析；根據測量反應過程中不同的伽瑪射線，又可分為瞬發伽瑪中子活化分析(PGAA)和儀器中子活化分析(INAA)或常規中子活化分析。反應堆中子源中子注量率高、對多數元素活化截面大、中子注量率空間均勻性好，因此反應堆中子活化分析具有較低的探測極限、較高的選擇性、高精密度和準確度，是活化分析的主流[1-2]。INAA可分析元素周期表中大部分核素，但對于中子俘獲生成核為非放射性核、純β衰變和γ分支比相對較低的核素時，不能實現其核素測量；同時，INAA是一種離線的分析方式，無法應用于現場在線測量分析。而PGAA技術是一種非破壞、多元素在線檢測的方法，為INAA技術的補充，對H、B、C、N、P、S、Cl等有較好的探測下限和靈敏度，且PGAA技術已用于噴氣機引擎葉片中H含量測定，并發展為鈦合金中H含量測定的基準方法[3-5]。

目前，國際上有30多個實驗室已經建立了PGAA裝置[1]。90年代我國在PGAA方面也有許多相關研究。2005年，中國原子能科學研究院(CIAE)利用重水反應堆(101堆)建立了國內第一套反應堆PGAA裝置[6-7]，開展了k0值及錳結核瞬發伽瑪活化分析實驗，由于反應堆中子束流強度相對較低、本底較高，限制了我國在國際反應堆PGAA領域的發展。隨著中國先進研究堆(CARR)的建成，CIAE利用其高中子注量率、高穩定性，正在建立分析元素種類齊全以及設備技術先進的中子活化分析研究平臺，主要包括INAA系統、熱中子瞬發伽瑪活化分析系統(TNPGAA)、冷中子瞬發伽瑪活化分析系統(CNPGAA)、中子深度剖面分析系統(NDP)和緩發中子測量系統(DNC)。目的是提高CIAE NAA實驗室的分析水平，并為與國際原子能機構(IAEA)合作建立亞太地區NAA資源中心和培訓中心奠定基礎[8-14]。2017年10月，中國原子能科學研究院進行了CARR冷源(液氘)調試。本研究主要介紹利用CARR冷源測試期間在國內首次開展CNPGAA實驗，并利用金片活化法測量CARR堆運行功率15 MW條件下有無冷源時束流導管B末端1 m處的中子注量率。

1 PGAA系統簡介

中國先進研究堆(CARR)是一座用輕水作慢化劑和冷卻劑，重水作反射層的池內罐式反應堆，滿功率60 MW時堆芯熱中子注量率可達8×1014n·cm-2·s-1。CARR堆瞬發伽瑪活化分析系統包括熱中子瞬發伽瑪活化分析系統(TNPGAA)和冷中子瞬發伽瑪活化分析系統(CNPGAA)。其中，TNPGAA中子束流采用位于重水反射層距離堆芯46 cm處的水平切向孔道，且孔道中用單晶鉍以及準直器中增加藍寶石等措施過濾γ射線，減少堆芯快中子和γ射線帶來的輻射本底[10-11]。而冷中子對某些材料具有較大的全反射角，可以利用中子導管有效地將其傳輸出堆芯，在遠離堆芯幾十米的更大空間安裝較多的譜儀設備，提高中子的利用率[15-16]。CNPGAA系統利用CARR堆內增加冷源和中子導管，將冷中子束流傳輸到CARR導管大廳，能最大化的降低束流中的快中子和伽瑪本底干擾，提高中子注量率，改善元素測定的探測限。此外，根據“1/v定律”，冷中子相對熱中子，其對大部分元素的中子反應截面較高，可以提高分析靈敏度。因此，冷中子瞬發伽瑪活化分析更側重于材料中H、B元素的痕量分析。而對分析含有中子散射截面較大且含量較高的H元素樣品，如生物樣品和聚合物時，則適合采用熱中子瞬發伽瑪活化分析[17-20]。

CNPGAA系統主要包括中子束流導管、束流開關、斬波器、樣品室、測量系統、系統屏蔽、數據獲取和伽瑪譜數據處理等，系統結構示意圖示于圖1。

1.1 屏蔽系統

屏蔽系統主要吸收實驗環境中的中子以及伽瑪射線，確保瞬發伽瑪中子活化分析(PGAA)實驗的中子和伽瑪本底最低，同時保證實驗人員和設備的安全。除混凝土屏蔽體外，系統主要采用中國原子能科學研究院活化分析實驗室十二五期間研制含10B、6Li的柔性材料屏蔽中子(圖2)，可用于包裹中子準直器、探測器和管線等不規則物體表面。該材料硼含量高，耐高溫300 ℃；耐中子和伽瑪輻照；絕緣性好，電阻率可達2.6×1014Ω·m，阻燃性達到最高等級V-0級。不僅適用于中子物理實驗，也適合用于核電站、乏燃料運輸、后處理廠及工作人員中子屏蔽。

圖2 自制柔性中子屏蔽材料Fig.2 Homemade flexible neutron shielding materials

1.2 探測器系統

PGAA實驗中瞬發γ射線能量在0.1～11 MeV寬能量范圍，射線與探測器晶體作用時除伽瑪射線全能峰信號外，還將產生逃逸的湮沒輻射光子和康普頓散射光子的γ射線信號。因此，實驗中CNPGAA伽瑪譜儀由一個定制加長的N型電制冷同軸高純鍺(HPGe)探測器(型號：ORTEC GMX57P4，內含快速前置放大器)作為主探測器(圖3中D)，用以提高伽瑪射線高能區的探測效率和數據采樣。同時為降低環境本底，外圍由內向外采用環形鍺酸鉍(BGO)康普頓譜儀(圖3中E)和10 cm厚的Pb材料進行屏蔽(圖3中A)。由于低能中子與6Li反應不產生伽瑪射線，不會對探測器造成測量伽瑪干擾。因此樣品室(圖3中B)內裝有含6Li的屏蔽材料吸收散射中子，能進一步降低靶室內測量本底。此外，PGAA探測系統預留了LaBr3(3″×3″)探測器測量裝置(圖3中C)，用于性能對比分析。電制冷HPGe探測器性能調試實驗示于圖4，HPGe探測器(圖4中B)信號耦合先進的數字多道譜儀DSPEC?-502(圖4中A)用以獲取瞬發伽瑪譜數據。CNPGAA系統還包括先進的16通道數字譜儀電子學設備(型號：XIA PIXIE16)，可以實現單個HPGe測量、康普頓抑制、電子對湮沒三種模式的測量功能。本次實驗中沒有采用康普頓抑制模式和電子對測量模式，BGO晶體僅作為屏蔽使用。

a——正視圖；b——左視圖圖3 CARR堆CNPGAA測量系統實驗圖a——Front view；b——Side viewFig.3 Measurement equipment pictures of CNPGAA system at CARR

圖4 數字多道譜儀DSPEC?-502和電制冷HPGe探測器Fig.4 Digital multichannel analyzer DSPEC?-502 and electro-mechanical cooler for HPGe detector

2 實驗方法

CARR冷源調試期間，利用冷中子導管CNGB束流和CNPGAA系統，首先測量系統本底譜和NH4Cl樣品瞬發伽瑪譜。其次，利用NH4Cl中35Cl(n，γ)產生的高能瞬發伽瑪射線以及伽瑪放射源152Eu、137Cs 、60Co完成寬能區0.1～8 MeV范圍的能量刻度，實驗中探測器與樣品之間的距離為27.5 cm，探測器測量準直孔直徑為Φ2.5 cm。最后，利用Au片活化法測量有無冷源時束流導管CNGB中子注量率。

3 結果與討論

3.1 樣品元素譜圖

在冷源調試期間，采用電制冷HPGe探測器和多道譜儀進行測量，獲取了NH4Cl樣品中元素的冷中子瞬發伽瑪譜和本底譜等數據，NH4Cl瞬發伽瑪譜和系統實驗本底譜數據示于圖5。從圖5結果可以看出，H、Cl等元素的瞬發伽瑪特征峰明顯，本底較低。但樣品譜和本底中都有電子湮滅-511 keV，B-4 78 keV，H-2 223 keV等伽瑪峰，源于周圍屏蔽材料中含有B，以及樣品的樣品膜含有H等。因此可制作含6Li的材料進行探測器和周圍鉛室屏蔽，防止探測器輻照損傷以及降低環境本底。

a——0～2000道；b——2001～5000道；c——5001～8191道(S代表單逃逸峰，D代表雙逃逸峰)圖5 NH4Cl冷中子瞬發伽瑪譜a——0-2000 ；b——2001-5000 ；c——5001-8191(S refers to single escape peak, D refers to double escape peak)Fig.5 Prompt gamma spectrums of NH4Cl and background

3.2 能量刻度

瞬發γ活化分析涉及11 MeV以內的γ射線探測效率刻度，目前寬能區的探測器效率刻度存在兩大難點：1) 現有同位素γ標準源發射的能量一般不超過3 MeV，沒有理想的高能γ射線同位素標準源；2) 能量和效率的函數關聯不明確，實驗數據點的內插(以及數據點的外延)不確定性大。探測效率刻度一般使用一組具有多能量的γ射線放射源計算相對效率，再利用強度已知的標準源測定探測器對該能量的絕對探測效率，將各能量的相對效率轉換為絕對效率，最后用最小二乘法進行雙對數多項式函數擬合[21]。為了將放射源刻度得到的數據一起擬合以增加能量點數目，必須對兩個不同源的源強作歸一處理。一般采用瞬發伽瑪活化方法獲得更高能量的伽瑪射線高能，研究表明，14N(n,γ)15N放出的多γ射線能譜在1.6～10.8 MeV均勻分布，精度高于1%，適用于γ射線探測器高能端刻度的基準源。但是，14N的熱中子俘獲截面較小，測量困難[22]。因此，實驗利用NH4Cl中35Cl (n，γ)產生的高能瞬發伽瑪射線以及伽瑪放射源152Eu、137Cs 、60Co完成寬能區0.1～8 MeV范圍的能量刻度。

電制冷HPGe探測器能量刻度曲線示于圖6。由圖6結果可知，在0.1～8 MeV能量區間探測器線性度較好。由于效率刻度需要的能量范圍較寬，且需要低能區和高能區過渡和交叉的核素如66Ga，此核素半衰期較短且需要通過加速器輻照生成，進一步完成HPGe探測器效率刻度。

圖6 電制冷HPGe探測器能量刻度曲線Fig.6 The Energy calibration curves of electro-mechanical cooler for HPGe detector

3.3 中子注量率

利用金片活化法(197Au(n,γ)198Au，Eγ=411.8 keV，T1/2=64.684 8 h)測量了CARR堆15 MW功率有無冷源時束流中子注量率，Au片活化實驗位置處于冷中子導管B(CNGB)末端1 m，導管中子截止波長為4×10-10m(圖7)。實驗結果顯示，有冷源時中子注量率約為φ=4.8×108n·cm-2·s-1，無冷源時中子注量率約為φ=4.1×107n·cm-2·s-1，中子注量率比值(有冷源/無冷源)為11.7。結果表明有冷源時中子注量率約提高一個量級，提高了PGAA系統實驗探測能力和靈敏度。

圖7 金活化法測量中子注量率實驗圖Fig.7 The experimental picture of neutron flux measurement using Au activation method

4 小結與展望

實驗利用CARR堆冷源調試階段，在國內首次開展了冷中子瞬發伽瑪活化分析實驗，并用Au片活化法測量了冷中子導管B束流出口1 m處的中子注量率，結果顯示有冷源時中子注量率約提高一個量級。

CARR瞬發伽瑪活化分析系統有待進一步調試和提高，比如進行電制冷HPGe探測器的效率刻度以及H、B等元素定量分析；利用束流斬波器將中子束流調制成脈沖形式，同時測定短壽命核素的緩發伽瑪和瞬發伽瑪射線以及進行循環活化分析；利用BGO康普頓譜儀提高信噪比并實現電子對譜等測量功能；實現系統的自動換樣和遠程操作及監控功能，降低實驗人員的輻射劑量，減少人為因素影響，提高工作效率。

隨著CARR的建成與驗收，利用其注量率高、均勻性好等特點，建立先進的反應堆瞬發伽瑪中子活化分析平臺是對常規活化分析的重要補充，尤其是對材料中輕原子序數元素的定量分析具有重要意義，如儲氫材料中元素H含量的定量分析和超級合金中B元素定量分析等。此外，也為我國反應堆PGAA系統基礎研究提供了方法學上的參考和借鑒，以及可為高能區γ探測器提供能量和效率刻度測試平臺。