巢湖水域四溴雙酚A的多介質遷移與歸趨模擬

程浩淼,陳玉茹,趙永嶺,朱騰義,汪 靚,謝正鑫,程吉林*

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巢湖水域四溴雙酚A的多介質遷移與歸趨模擬

程浩淼1,陳玉茹1,趙永嶺2,朱騰義1,汪 靚2,謝正鑫3,程吉林2*

(1.揚州大學環境科學與工程學院,江蘇 揚州 225127；2.揚州大學水利與能源動力工程學院,江蘇 揚州 225127；3.安徽農業大學資源與環境學院,安徽 合肥 230036)

運用Ⅲ級逸度模型,模擬并研究了不同水動力條件下四溴雙酚A(TBBPA)在巢湖水-沉積物系統中各環境相的濃度、儲量以及相間的遷移通量.結果表明:TBBPA在水相、再懸浮顆粒相和沉積物相中的模擬計算濃度與實測平均濃度吻合度較高,驗證了模型的有效性,并通過靈敏度分析探討了模擬關鍵參數.當系統達到平衡時,沉積物是TBBPA最大的儲庫(占系統總儲量86%以上).同時,由于較強的水動力條件會改變系統再懸浮特征以及降解半衰期等關鍵參數, 進而降低了各環境相中TBBPA的濃度值,增加了水相和再懸浮顆粒相中的儲量比例,并增加了水體-再懸浮顆粒、沉積物-再懸浮顆粒的相間交換通量.此外,TBBPA在巢湖水-沉積物系統中損失的主要途徑為沉積物相的降解(占入湖總量87%以上).

四溴雙酚A(TBBPA)；逸度模型；水動力；多介質遷移；水-沉積物系統；巢湖

四溴雙酚A(TBBPA)由于其優良的阻燃性能,在世界范圍內作為添加劑廣泛應用于紡織、塑料、電子電路等材料及產品中[1].TBBPA在世界市場需求量從2001年的12萬t增加到2013年的20萬t[2-3];其中,亞洲的需求量占據了全球的80%[4].在中國,TBBPA的生產量和消費量尤其巨大,且一直保持著相當高的增長速度[5].但是,TBBPA是一種潛在的具有生物累積性和毒性的持久性有機污染物(POPs),且已被證實對水生動/植物,甚至人類具有毒性作用[6-8].TBBPA在生產、使用和廢棄過程中,會通過工業排污、生活污水等多種途徑進入河湖等水-沉積物系統[2,9].據報道,TBBPA已在國內外眾多河湖水-沉積物系統中大量檢出[10-12];且有證據顯示,我國河湖水-沉積物系統中的TBBPA濃度普遍高于世界其它地區水平[13-15].

目前,TBBPA的研究多集中于其在某單一介質中的環境行為,但TBBPA在河湖水-沉積物系統各介質間具有很強的遷移性,故宏觀把握TBBPA在各介質間的遷移轉化行為是十分必要的[10,16].多介質逸度模型因其精度高,擁有較恰當的輸入參數,被廣泛應用于POPs的多介質環境的模擬和預測[17].目前,國內外學者應用Ⅲ級逸度模型研究了多氯聯苯、有機氯農藥、多溴聯苯醚等POPs在水環境系統中的遷移轉化過程,并得到了較好的模型結果[18-20].但目前針對TBBPA這一新型有機污染物在河湖水-沉積物系統中多介質分布及遷移轉化的模型研究鮮有報道.

在自然條件下,河湖系統存在不同的水動力情形,水流擾動是影響水-沉積物系統中污染物跨相遷移轉化的主要物理力量[21].一方面,水動力擾動可以直接影響沉積物的再懸浮過程,并對各介質中的TBBPA進行再分配[22-23];另一方面,長時間的水動力擾動可以通過改變系統環境理化性質,從而間接影響TBBPA在環境介質中的遷移與降解過程[24-25].但是,考慮不同水動力條件下水-沉積物系統中TBBPA的跨相遷移轉化的研究仍十分罕見.

本文以巢湖水-沉積物系統為例,建立Ⅲ級逸度模型,模擬了巢湖系統各環境介質(氣相、水相、再懸浮顆粒相和沉積物相)在不同水動力條件下的TBBPA濃度、分配比例、相間遷移及降解通量,通過靈敏度分析揭示了水動力對TBBPA在水-沉積物系統中分布、遷移轉化的影響.本研究成果有助于揭示真實河湖環境中水動力對TBBPA多介質分布及遷移轉化過程的影響,為TBBPA在河湖生態系統中歸趨的揭示與將來的防控奠定理論基石.

1 研究區概況與研究方法

1.1 研究區概況及研究對象

圖1 巢湖區域地圖及采樣點分布

巢湖是我國五大淡水湖之一,主要有9條河道與巢湖相連,分別為南淝河、十五里河、派河、豐樂(杭埠)河、白石天河、兆河、雙橋河、柘皋河和裕溪河;裕溪河為唯一出湖河道.巢湖周邊工業產業發達,有較大型溴代阻燃劑生產廠家,近年來TBBPA的入湖量不斷增多[26].據報道,南淝河作為巢湖最主要的匯入河流之一,受TBPPA污染嚴重,其入湖河口沉積物濃度高達632.7μg/kg,這也是世界上現有報道中河湖沉積物的最高TBBPA污染濃度[22,26].本研究在巢湖水域的主要入湖河流河口附近布置了7個采樣點(如圖1所示),并分別在西半湖湖心、中心湖心和東半湖湖心布置了采樣點8~10(2015年10月).采集每個點位的水樣及沉積物樣品,并進行了環境屬性及TBBPA濃度檢測,用于模型構建及模型驗證.采樣點的流速分布在1.5~9.0cm/s,平均流速4.1cm/s.

1.2 研究方法

本文將巢湖水域視為一個系統,結合水-沉積物系統的環境特點,選取大氣、水體、再懸浮顆粒和沉積物4個環境主相建立III級逸度模型.其中,大氣可分為氣相和顆粒相2個子相,沉積物可分為固相和水相2個子相,其余主相均無子相.同時,本模型基于以下3個假設:1.TBBPA在水-沉積物系統中處于平衡狀態,其分布穩定;2.主相空間特性均勻且各向同性,同一介質內任意一點的逸度相等.3.所涉及的降解反應均能用一級反應表達.

圖2為TBBPA在水-沉積物系統中各環境相的遷移轉化行為,所涉及的過程包括TBBPA在相鄰環境相間的遷移、大氣水體平流、各環境相中的降解以及沉積物的掩埋.基于逸度表達及質量守恒原理,建立如下方程:

氣相:

水相:

再懸浮顆粒相:

沉積物相:

式中:下標AWSPMS分別代表大氣、水體、再懸浮顆粒和表層沉積物;E為介質中流體的平流輸入速率,m3/h;D為TBBPA由介質到介質的相間遷移速率系數,mol/(h·Pa);Ri為TBBPA由介質中的降解反應的速率系數,mol/(h·Pa);Wi為介質中的平流輸出速率,mol/(h·Pa);f為TBBPA在介質中的逸度,Pa.

解上述方程組求得每個相的逸度(f),各相中TBBPA的濃度(C)由C=Z×f求出;Z為TBBPA在介質中的逸度容量,mol/(m3×Pa),模型中的值和值按照Mackay的公式計算[17].相間遷移(T)、降解通量(Ri)和平流輸出通量(Wi)可分別由T=D×f、Ri=Ri×f和Wi=Wi×f得到.

圖2 TBBPA在水-沉積物系統中的多介質模型框架

2 過程和參數識別

模型參數包括輸入參數和驗證參數.本文的輸入參數包括研究區域環境屬性參數、TBBPA理化性質參數、環境遷移參數、平流輸入參數和受水動力影響的參數.

根據相關文獻以及采樣點野外觀測,可對研究區域的環境參數進行設置,具體參數可見表1.由于只要大氣層足夠高,則大氣層高度就對模擬結果沒有影響,因此,按模型慣例設置為1000m[17].考慮到底泥沉積物主要參加污染物動態交換的活性層在表層0.15m以內,因此本次研究中選取沉積物深度參數值為0.15m[27].除這兩個參數以外,其余參數均來自研究巢湖相關文獻[26,30-31]或本研究實測.TBBPA的理化參數主要是熱力學量,本論文中TBBPA的基本理化參數主要是通過環境手冊和已發表文獻中得到(見表2).環境遷移參數主要影響模型中污染物在各介質間遷移轉化過程的速率和通量,影響系統達到平衡的時間;由于此類參數在不同區域的變化也很小,且對模型的靈敏度并不高,故本研究采用Mackay的逸度模型中的內定值[17].TBBPA平流輸入主要為水相輸入.關于巢湖地區TBBPA用量及排放量數據均缺乏,故根據巢湖流域TBBPA使用量及巢湖地區的年平均入流流量進行估算[4,28-29].

表1 巢湖水域環境屬性參數

注:“*”為10個采樣點的實測平均值.

表2 TBBPA的理化性質參數(25℃)

圖3 水動力實驗模擬裝置及實驗采樣點[22,32]

在先前的研究中,我們利用跑道型環形水槽(圖3、表3)還原并模擬了巢湖水-沉積物系統在不同水動力條件下的再懸浮特征(SPMWS)以及TBBPA遷移轉化特性;如小水流工況即是模擬的野外實測時的平均流速狀況(4.12cm/s).在前期的已發表的實驗結果表明,水-沉積物系統中的SPMWS會在不同強度的水動力條件下分成少量懸和大量懸[22].同時,較強的水動力條件會通過改變水-沉積物系統的環境理化性質(如:溶解氧、水中營養鹽濃度、微生物群落等),進而明顯縮短了TBBPA在各介質中的降解半衰期(WSPMS)[32].在水槽實驗模擬中,選取了巢湖中存在的兩種典型水流條件(X),律定了受水動力條件影響明顯的參數(SSCWSWSPMS),具體參數詳見表3.

表3 水動力影響下的參數[22,32]

3 結果與討論

3.1 模型驗證

經過模型計算,在小水動力條件下TBBPA在氣相、水相、再懸浮顆粒相和沉積物相中的平衡濃度分別為1.37×10-7μg/m3、1.34μg/L、657.46μg/kg和356.63μg/kg;在大水動力條件下其在各環境相的濃度分別為1.49×10-7μg/m3、1.46μg/L、222.00μg/kg和132.55μg/kg.

為考察模型的有效性,將水相、再懸浮顆粒相及沉積物相的模型模擬值與實測值進行了對比驗證.其中,針對小水動力情形(流速4.1cm/s),對模擬值、水槽實驗值和野外實驗值進行了對比驗證;針對大水動力情形(流速21.6cm/s),由于大流速狀態下的巢湖水域一般天氣惡劣實測困難,故僅將模擬值與水槽實驗值進行了對比驗證.同時,由于TBBPA的低揮發性,氣相中含量極低且缺乏巢湖地區大氣中TBBPA的實測濃度數據,故沒有驗證大氣的濃度.根據圖4的對數濃度對比結果, 各環境相的模擬值與實測值的差值均小于0.5個對數單位,說明模擬濃度與實測濃度有較高的吻合度,可以認定模型有效[19,33].同時,較大的水動力條件下,再懸浮顆粒相和沉積物相中的TBBPA濃度顯著低于小水動力條件,這是由于大水動力條件顯著增強了TBBPA在各環境相中的好氧降解過程,縮短了TBBPA的半衰期,進而減少了TBBPA在各環境中的平衡態儲量,其結果與前期實驗結果一致[32].

圖4 巢湖水域各環境相中TBBPA的模擬計算濃度與實測平均濃度

TBBPA在水相中的濃度單位為μg/L,在再懸浮顆粒相和沉積物相中的濃度單位為μg/kg

3.2 參數靈敏度

分析參數靈敏度是可以確定模型參數的不確定性來源,識別參數對模型的重要性程度.本研究定量分析了各參數的靈敏度,即將每個參數的靈敏度按遞減排列,通過以下的公式計算:

式中:1.10為參數的輸入量增至原數值的110%;1.0為參數的原數值;1.10、1.0分別為參數值1.10和1.0時模型的輸出結果.

通過對主要模型輸入參數的靈敏度分析發現(圖5),巢湖環境屬性(W>S>SSPMS>s)、TBBPA理化性質(LogOW>OC>)、平流輸入(E)和水動力影響下的參數(S>SSCSPM)會對各環境相中TBBPA的濃度有較大的影響.其中LogOW是對環境介質中TBBPA的濃度影響最大,這是由于LogOW是衡量TBBPA脂溶性的參數,其與水溶性、再懸浮顆粒及沉積物吸附系數均有很好的相關性.水動力影響下的參數(S、SSC和SPM)對再懸浮顆粒相和沉積物相中TBBPA濃度影響較大,這也從模型角度證實了水動力條件是一個影響TBBPA在湖泊各介質中的遷移與再分配的重要條件.針對這些關鍵參數,本研究通過實驗律定以及盡可能多的收集文獻及手冊數據,以保證參數及模擬準確性的可靠性和代表性.

圖5 TBBPA濃度靈敏度分析

3.3 TBBPA在環境各相中的分布模擬

圖6 TBBPA在各環境介質中的分布模擬

圖中內圈為小動力模擬結果,外圈為大動力模擬結果

各環境相達到平衡后,TBBPA總量在巢湖水-沉積物系統中各相的分布如圖6所示.當系統達到穩態時,系統TBBPA總儲量的94.8%(小動力條件)和86.3%(大動力條件)分布在沉積物中,可見沉積物相是TBBPA最大的儲存庫,該結果與先前的實驗結果一致[32].這是由于TBBPA具有較低的水溶性和高辛醇-水分配系數,因此進入水-沉積物系統中的TBBPA更傾向于向沉積物中遷移并累積[16].相比于小水動力條件,TBBPA在水相中的儲量由4.7%增加到9.4%,在再懸浮顆粒相中的儲量由0.5%增加至4.3%.這是由于沉積物在較強的水動力作用下會大量懸浮,進而導致再懸浮顆粒相儲量的大幅增加[34];同時較強的水力擾動一定程度的促進了沉積物相和再懸浮顆粒相中TBBPA的解吸,這也是水中TBBPA儲量明顯增加的主要原因[22].還可以發現,TBBPA在氣相中含量極小,幾乎可以忽略不計,這也反應了TBBPA較低的揮發性.

3.4 TBBPA在環境各相間的遷移轉化模擬

將研究區域視為一個水-沉積物系統,TBBPA通過水相進入巢湖系統后,會在系統內各環境相間遷移,也會從系統向外遷出,直到系統內TBBPA各相分配平衡.圖7顯示了TBBPA在水-沉積物系統中的遷移及降解通量.各環境相中輸入輸出的總量是平衡的,水相平流輸入是TBBPA的主要來源,大部分水相中的TBBPA又通過沉降過程進入沉積物并在沉積物中累積.系統的平流輸出量和降解通量是TBBPA損失的主要途徑.TBBPA在沉積物、再懸浮顆粒、水體和大氣中的降解損失所占入湖總量比例逐漸減小,其中以沉積物降解為主;小動力條件下沉積物降解占據了入湖總量的98%,大動力條件下占據了87%.此外,較強的水動力條件顯著加速了TBBPA從水相吸附到再懸浮顆粒相的過程,從6.92×101mol/h增至6.58×102mol/h.此外,水動力也加速了TBBPA表層沉積物的再懸浮過程,從1.47× 10-2mol/h增至5.93×10-1mol/h.由于再懸浮顆粒相中TBBPA儲存量的增加,TBBPA在再懸浮顆粒相中的降解通量也相應增加,從6.93×101mol/h增至6.58× 102mol/h.

圖7 TBBPA的多介質相間遷移通量模擬

4 結論

4.1 利用Ⅲ級逸度模型,通過水槽模擬實驗律定典型水動力條件下的模型參數,并在此基礎上,模擬了不同水流條件下TBBPA在巢湖水域各環境相中的濃度分布,模擬結果與野外實測值及水槽實驗值吻合度較好,表明該模型能適用于巢湖水域TBBPA的多介質遷移與歸趨模擬.

4.2 實驗證實水動力條件會改變再懸浮特征及TBBPA的降解半衰期,靈敏度分析指出T、SSC和T是影響TBBPA在水-沉積物系統中濃度、儲量分布及相間遷移通量的關鍵因素.

4.3 當各環境相達到平衡后, 系統中TBBPA的儲量從大到小分別為沉積物、水體、再懸浮顆粒、大氣,其中主要儲存庫是沉積物(占總儲量的86%以上).

4.4 較大的水動力擾動可以明顯增加TBBPA在水相和再懸浮顆粒相中的分布比例,以及水體-再懸浮顆粒、沉積物-再懸浮顆粒的相間交換通量.TBBPA在環境相中消失途徑主要為沉積物相的降解,占入湖總量的87%以上.

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Simulation of multimedia transfer and fate of tetrabromobisphenol A in Lake Chaohu.

CHENG Hao-miao1, CHEN Yu-ru1, ZHAO Yong-ling2, ZHU Teng-yi1, WANG Liang2, XIE Zheng-xin3, CHENG Ji-lin2*

(1.School of Environmental Science and Engineering, Yangzhou University, Yangzhou 225127, China；2.School of Hydraulic Energy and Power Engineering, Yangzhou University, Yangzhou 225127, China；3.School of Resource and Environment, Anhui Agricultural University, Hefei 230036, China)., 2019,39(1)：314~320

A multimedia fugacity model (Level III) was applied to simulate the concentration distribution, quantity distribution, and transfer fluxes of tetrabromobisphenol A (TBBPA) in four environmental compartments in Lake Chaohu under different hydrodynamic conditions.The results showed that the simulated concentration (water, suspended particulate matter (SPM) and sediment) can fit the observed concentration well, which indicated the effectiveness of the model. Moreover, the key model parameters were identified using sensitivity analysis method. When water-sediment system reached equilibrium, TBBPA was mainly stored in sediment (accounts for over 86% of TBBPA input). Meanwhile, the resuspension characteristics and TBBPA degradation were influenced by hydrodynamic disturbance, which reduced the TBBPA concentration significantly in each environmental compartment and increased the quantity distribution in water and SPM and the transfer fluxes (water-SPM and sediment-SPM). The TBBPA degradation in sediment was the major route in water-sediment system (over 87% of the total TBBPA).

TBBPA；fugacity model；hydrodynamic disturbance；multimedia transfer；water-sediment system；lake Chaohu

X524

A

1000-6923(2019)01-0314-07

程浩淼(1989-),男,江蘇揚州人,講師,博士,主要從事水環境模擬與污染物輸移規律研究.發表論文6篇.

2018-06-11

國家自然科學基金資助項目(51809226);中國博士后科學基金資助項目(2018M632390); 江蘇省高等學校自然科學研究項目(18KJB610022)

* 責任作者, 教授, jlcheng@yzu.edu.cn