夏收時段農村大氣亞微米顆粒物數濃度分布特征

鄭淑睿,孔少飛*,嚴 沁,吳 劍,朱戈昊,楊國威,吳方琪,牛真真,鄭明明,,鄭 煌,程 溢,陳 楠 ,許 可,祁士華,3

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夏收時段農村大氣亞微米顆粒物數濃度分布特征

鄭淑睿1,孔少飛1*,嚴 沁1,吳 劍1,朱戈昊1,楊國威1,吳方琪1,牛真真1,鄭明明1,2,鄭 煌1,程 溢1,陳 楠2,許 可2,祁士華1,3

(1.中國地質大學(武漢)環境學院,湖北 武漢 430074；2.湖北省環境監測中心站,湖北 武漢 430074；3.中國地質大學(武漢),生物地質與環境地質國家重點實驗室,湖北 武漢 430074)

為了從源區的角度研究華北平原夏收時段大氣亞微米顆粒物粒徑譜分布,采用掃描電遷移率粒徑譜儀,于2017年6月對華北平原典型農村點位亞微米顆粒物數濃度進行連續觀測.結果表明,觀測期間大氣亞微米顆粒物粒徑分布主要集中在小于300nm處,平均數濃度為28371cm-3.不同模態顆粒物數濃度分布差異明顯,核模態(< 20nm)呈線性分布,愛根核模態(20~100nm)呈多項分布,積聚模態(>100nm)呈對數分布.48h后向軌跡聚類結果表明,觀測點位氣團受其東部的江蘇省、山東省和安徽省生物質燃燒傳輸影響時,顆粒物總數濃度增加66.7%.潛在源貢獻因子法和濃度權重軌跡法,表明潛在源區為觀測點位以東的區域,且以粒徑小于100nm的顆粒物為主.

華北平原；夏收時段；農村點位；氣溶膠數濃度；生物質燃燒；影響源區

亞微米顆粒物為空氣動力學直徑(p)小于1μm的顆粒物,是大氣細顆粒物主要成分.根據粒徑大小,可分為核模態(p￡20nm)、愛根核模態(20100nm)[1-2].因亞微米粒子吸收光和散射光的特性,中國頻發的霧霾事件與此密切相關[3].亞微米顆粒面積大,易富集有毒有害物質,可直接進入血液,極易誘發呼吸系統和心血管等疾病[4],對人體健康造成危害.因而,當前基于各種在線監測儀器,對亞微米顆粒物的粒徑分布[5]和化學組成[6]的研究已成為熱點.

生物質燃燒對區域空氣質量的影響一直是學術研究焦點,其排放的污染物經過長距離傳輸會對區域內城市和背景點位顆粒物數濃度產生影響.Ma等[7]、Zhang等[8]和張丹等[9]通過室內模擬燃燒實驗研究發現,生物質燃燒排放一次顆粒物數濃度高達104~105cm-3.王紅磊[10]、Betha等[11]和Shang等[12]通過外場觀測實驗研究發現,受生物質燃燒影響時,大氣顆粒物數濃度增加1.2~3.3倍,并伴隨大量新粒子生成.Bi等[13]檢測到大氣中生物質燃燒排放顆粒物在亞微米顆粒物中,占比高達20.3%.

不僅僅是數濃度的影響,生物質燃燒排放的污染物也會影響到區域大氣環境中氣溶膠的粒徑分布特征.多位學者研究表明[8,14-16],受到生物質燃燒影響時,顆粒物主要集中在積聚模態,中位徑為50~200nm.張丹等[9]研究發現,生物質燃燒排放一次顆粒物數濃度呈對數雙峰分布.Ma等[7]研究發現,不同生物質燃燒排放顆粒物既有雙峰分布也有單峰分布,且隨時間向大粒徑方向偏移.

生物質開放燃燒極易誘發重污染事件.當前,生物質燃燒對于空氣質量的影響多集中在顆粒物的質量濃度[17-19]、吸濕性[20-21]及光化學特性[22-23],對于顆粒物的數濃度研究相對較少.少量對于顆粒物數濃度的研究多集中在大城市或背景區域,缺少在農村也即生物質燃燒排放源區,同時也是傳輸過程關鍵區域的研究.因此,在農村相對其他源類較少的環境條件下,對于大氣氣溶膠粒徑分布特征以及從初始燃燒排放到傳輸轉化過程中氣溶膠數濃度的演化缺乏認知.基于此,本研究選擇華北典型農村點位,在夏收時段,對其氣溶膠數濃度進行連續觀測,以期為秸稈焚燒密集階段區域大氣污染防控以及秸稈焚燒排放氣溶膠傳輸老化的認知提供參考和借鑒.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

如圖1,采樣地點位于河南省平頂山市寶豐縣肖旗鄉(33.88°N 113.04°E),采樣高度距離地面12m.采樣點距離縣城約5km,其東南方有小學,東臨S241省道,其他方向為大面積農田.該處屬于暖溫帶,為半濕潤大陸性季風氣候.該區域整體地勢為西高東低,西部最高山峰為無名山峰(海拔740m),東、西部多山,中部平原和丘陵相間.觀測時間為2017年6月8日~ 2017年6月15日,共8d.

1.2 實驗儀器與資料來源

采樣儀器為德國Grimm公司生產的SMPS+E掃描電遷移率粒徑譜儀(SMPS),儀器包括對顆粒物進行分類的差分粒子電遷移器和對顆粒物進行計數的法拉第靜電沉降器.采樣過程中,掃描粒徑范圍設定為10.27~1093.80nm,鞘氣比為3,共225個通道,時間分辨率為20min.

火點數據和后向軌跡數據來源于美國國家海洋和大氣管理局(NOAA).氣壓、氣溫、能見度、風向、風速等氣象要素數據來源于當地氣象局,時間分辨率為3h.

圖1 采樣點位氣團后向軌跡聚類及同期火點分布

1.3 分析方法

1.3.1 軌跡聚類分析 軌跡聚類分析采用NOAA研發的HYSPLIT4模式,對來自美國國家環境預報中心(NCEP)的全球資料同化系統(GDAS)的氣象資料進行計算.本次計算的起點高度對應為離地高度500m,氣團軌跡后推時間為48h,時間分辨率為1h,共得到192條軌跡線,以此反映觀測點位的氣團移動特征.

1.3.2 潛在源貢獻因子分析 潛在源貢獻因子分析[24-25](PSCF)是利用后向軌跡來描述可能污染源區方位的條件概率函數.PSCF定義為式(1):

式中:、為網格的經緯度;m為經過(,)網格的污染軌跡端點數;n為落在(,)網格的所有軌跡端點數.因網格點與觀測點位間距離的差異及網格內氣團停留時間的差異,PSCF值存在波動,因而,引入權重函數(n)來進行降誤差處理,定義為式(2):

PSCF值越高表明該網格對觀測點位的濃度貢獻越大,即PSCF值高的網格被解釋為潛在源區.

1.3.3 濃度權重軌跡分析 PSCF反映的是網格(,)中污染軌跡所占比值,不能區分該網格點對觀測點位污染程度的大小.因而,引入濃度權重軌跡分析[26](CWT)以反映不同軌跡的污染程度,即CWT可模擬潛在源區污染物權重濃度值.CWT定義為公式(3):

式中:、為網格的經緯度;C為網格(,)的平均權重濃度;為軌跡;C為軌跡經過網格(,)的顆粒物數濃度;為軌跡經過網格(,)的滯留時間;(n)為權重函數,與PSCF分析法相同.

2 結果與討論

2.1 觀測期間空氣質量與天氣形勢分析

圖2 觀測點位氣象要素時間變化

2017年6月8日~6月10日,觀測點位氣象要素隨時間的變化(圖2)較為穩定;6月11日,氣壓有升高的趨勢;13日~15日,氣壓維持較高值.觀測期間能見度均值為8.1km,大部分時段為霾,最低值出現在9日5:00為2.0km.氣溫的逐日變化趨勢較為一致,最小值出現在5:00附近,最大值出現在12:00附近;相對濕度變化趨勢與溫度相反.觀測期間風速變化范圍為0~6m/s,風向較為多變.其中,11日~15日觀測期間,500hPa高空天氣圖上東亞地區中高緯為“一槽一脊”型,東亞沿海槽呈東北-西南走向,貝加爾湖附近的脊區為阻塞形勢,觀測地點處于中高緯槽脊底部多波動的偏西風場中,天氣尺度形勢較穩定,無明顯冷空氣南下入侵.850hPa等壓面圖上,西太平洋副熱帶高壓北側的梅雨鋒穩定在長江沿線,該點位處于華北反氣旋底部,受較弱的偏東風場控制,對大氣污染物的垂直擴散有抑制作用.地面天氣圖上,觀測點位于較弱的染物在西部山前堆積,且東北風風速僅1~3m/s,大氣水平擴散能力差,利于污染物長時間堆積.

利用TrajStat對觀測期間的192條后向軌跡進行計算,聚類分析得到6條主要傳輸路徑(圖1).聚類1~2及4~6均為大陸氣團,其中,聚類1、2和4主要來自采樣點位東部的江蘇、山東和安徽省,聚類5來自南部的湖北省,聚類6來自西北方的內蒙古自治區.聚類3源自東海,途徑江蘇和安徽省,為偏東海洋氣團.王愛平等[26]指出,軌跡路線和方向表示氣團達到觀測點位途徑的地區,軌跡長短表示氣團的移動速度,軌跡長對應移動快速的氣團,軌跡短則對應移動緩慢的氣團.因而,聚類3和6的氣團移動速度快.觀測期間我國華北平原和長江三角洲地區火點密集,河北、山東及江蘇省火點數多.但氣團并非來自火點數最密集的河北省.受地勢西高東低影響,產生東風時,污染物易堆積不易擴散,使得氣流主要來自觀測點位以東的區域.聚類1~4明顯受到東部夏收時段生物質燃燒傳輸影響,占總軌跡數的69.3%;聚類6受到西北較弱的燃燒排放傳輸影響,發生頻率為11.0%;聚類5則主要受其他源排放影響.

2.2 觀測期間顆粒物數濃度粒徑分布特征

2.2.1 數濃度譜粒徑分布 圖3為觀測期間大氣氣溶膠數濃度平均分布,本次研究將10.27￡p￡20nm定義為核模態,20

其中,核模態顆粒物數濃度占總數濃度37.0%,愛根核模態占42.9%,積聚模態僅占20.1%.顆粒物數濃度主要集中在核模態及愛根核模態.這可能是由于夏季氣溫高,利于新粒子生成,使得小粒徑顆粒物數濃度較高[27].顆粒物平均質量濃度主要集中在積聚模態,核模態與愛根核模態顆粒物數濃度高,但因其體積小,質量濃度偏低.因而,該農村點位夏季大氣顆粒物數濃度以核模態和愛根核模態的超細顆粒物為主(79.9%),質量濃度以積聚模態的大粒徑顆粒物為主(98.3%).

圖3 大氣氣溶膠數濃度平均譜和三模態譜分布

圖4 不同氣團聚類背景下三模態顆粒物數濃度分布

圖4中,三模態顆粒物數濃度分布差異明顯:核模態呈線性分布,數濃度隨粒徑增加,基本為上升趨勢,僅對于聚類4的氣團為下降趨勢;愛根核模態呈多項分布,60~80nm存在明顯峰值;積聚模態數濃度呈對數分布,主要集中在100~300nm處.核模態中,受生物質燃燒傳輸影響的氣團軌跡影響下,顆粒物數濃度均高于聚類5氣團的數濃度;聚類4氣團的顆粒物數濃度最高.愛根核模態中,不同聚類氣團的顆粒物數濃度粒徑分布沒有明顯的變化規律,聚類4數濃度仍呈隨粒徑增大而下降的趨勢.積聚模態中,聚類1~4氣團的顆粒物濃度較氣團5~6的數濃度增加85.9%,且聚類1~4氣團對應的數濃度與粒徑分布差別不明顯.

表1對不同背景聚類的氣象要素與氣溶膠數濃度特征進行統計,氣團1~4對應的天氣條件為:氣壓高、氣溫高、且相對濕度低,利于顆粒物形成并堆積,對應的核模態和愛根核模態數濃度高;而氣團5和6對應的顆粒物數濃度低,相對較清潔.氣團5~6數濃度均值僅為7.2×103cm-3,氣團1~4數濃度均值增加66.7%.不同氣團聚類背景下,核模態與愛根核模態粒徑分布相似,積聚模態則出現明顯的數濃度差異.受生物質燃燒排放傳輸影響,顆粒物大粒徑數濃度明顯增加.

表1 觀測期間每組氣團聚類的氣象要素特征及氣溶膠數濃度特征

2.2.2 顆粒物數濃度粒徑譜日變化分析 觀測期間氣溶膠數濃度日變化分布波動較大(圖5),積聚模態顆粒物數濃度峰值出現在08:00和24:00;愛根核模態數濃度峰值出現在01:00、08:00、13:00、18:00和22:00;核模態峰值出現在02:00、07:00、11:00、15:00和22:00.積聚模態顆粒物數濃度維持較低濃度,平均壽命長,日變化范圍小[28].下午邊界層高度抬升,近地面數濃度減小,積聚模態顆粒物數濃度出現低值.因新粒子形成并增長成愛根核模態,使得愛根核模態顆粒物數濃度峰值稍滯后于核模態[29].太陽輻射有利于顆粒物成核,觀測時段為夏季,因而從05:00開始核模態濃度迅速增高;隨后因凝結碰并增長,從07:00開始核模態顆粒物數濃度下降;11:00再次出現高值,可能與08:00~09:00時段農村點位污染源排放大量氣態污染物的成核增長有關.05:00~ 08:00,愛根核膜態和積聚模態氣溶膠數濃度也因此快速增加.

中午太陽輻射強,顆粒物成核增強;太陽輻射強,氣溫高,大氣光化學反應增強,二次氣溶膠增加,愛根核膜態顆粒物數濃度維持高值[30];同時因氣溫高,相對濕度較低,氣溶膠粒子易滯留在空中;因而,中午的顆粒物數濃度為全天最高.午后,光化學反應減弱,及顆粒物凝結碰并成核作用,顆粒物數濃度降低[31].夜晚19:00~22:00,各模態顆粒物數濃度均增高,除與人為活動如烹調油煙等排放一次氣態污染物成核和一次顆粒態污染物直接貢獻外;夜晚氣溫低,大氣層結穩定,不利于顆粒物擴散[32],也會導致三模態顆粒物數濃度在夜間都相對較高.

圖5 不同模態大氣氣溶膠數濃度日變化分布

觀測期間,因受秸稈燃燒排放傳輸過程影響,整體顆粒物數濃度偏高,日變化波動大,存在多個峰值.與城區顆粒物數濃度日變化相比存在明顯差異:城區核模態顆粒物數濃度峰值出現在10:00;愛根核模態顆粒物數濃度峰值分別出現在08:00、13:00及20:00的早、中、晚上下班高峰時段;積聚模態顆粒物數濃度峰值發生時段也與早晚高峰時段對應[33].城區氣溶膠三模態變化趨勢與交通源、太陽輻射及混合層高度緊密相關.而本研究受交通源排放的影響小,受生物質燃燒傳輸的影響較大,因而表現出不同的氣溶膠數濃度日變化趨勢.

2.2.3 與其他地方比較 對比城區、郊區、山區及農村不同區域氣溶膠數濃度的觀測結果(表2),城區與郊區的顆粒物數濃度較高,其次為農村點位顆粒物數濃度,山區顆粒物數濃度最低.超細顆粒物(粒徑小于100nm的氣溶膠粒子)數濃度在亞微米顆粒物中的占比為46.9%~95.5%,平均為75.7%.受區域類型、季節、儀器測量范圍以及不同主導源排放的影響,大氣顆粒物粒徑分布存在明顯差異.

城區顆粒物數濃度主要集中在核模態及愛根核模態,總數濃度達104cm-3.北京城區年平均與夏季平均分布一致,受其他季節不同源排放影響,總數濃度存在季節差異[29,32].與其他城區相比,福建城區[28]顆粒物粒徑測量范圍達2μm,可能為積聚模態顆粒物數濃度占比偏高的原因.

發達城市附近郊區顆粒物數濃度分布與城區類似.陜西西安郊區[34]的顆粒物總數濃度偏低,且粒徑分布向愛根核模態與積聚模態的大粒徑方向偏移.2015年北京郊區[35]夏季與冬季亞微米顆粒物總數濃度為9.6×103cm-3和1.39×104cm-3,受冬季供暖燃煤、生物質燃燒及其它人類活動排放源影響,總數濃度增加44.7%.其中,愛根核模態數濃度上升超過50%,核模態和積聚模態分別上升43.5%與38.2%.

除山東泰山山區[36]外,其他山區的顆粒物數濃度較低[12,27,37-38],為103cm-3,超細顆粒物數濃度占比為46.91%~79.13%.在2008年春季[37]與2014年夏季[27]安徽黃山山區的兩次觀測表明,小粒徑顆粒物數濃度變化差異小,因季節和年份差異,夏季大粒徑范圍顆粒物數濃度較春季明顯增加.

表2 不同地區不同時段氣溶膠數濃度觀測結果對比

農村顆粒物數濃度分布低于城區與郊區,但高于山區.本研究中,超細顆粒物總數濃度為28371cm-3,僅低于河北城區[31]、北京城區[29]與上海郊區[39].本研究處于夏收時段,受周圍生物質燃燒排放傳輸影響,氣溶膠數濃度處于較高水平,遠高于文獻中報道的3個農村點位[40-42].

2.3 潛在影響源區分布

利用PSCF和CWT對三模態顆粒物數濃度進行潛在來源分析.圖6中,潛在貢獻源因子分布相似.觀測點位的西北方無明顯的PSCF高值分布,可能是由于該區域距離遠且顆粒物數濃度較低,傳輸至觀測點位時,已影響較小的原因;且因計算網格與觀測點位的距離增加可能導致其不確定性的增加.高PSCF值(PSCF>0.6)區域主要集中在觀測點位東部的江蘇中北部、安徽北部、山東西南部及河南省中東部區域,該區域為火點密集區,東部區域生物質燃燒排放傳輸對觀測點位顆粒物數濃度貢獻較大.

CWT分析結果顯示(圖7),強潛在源區為觀測點位以東的區域,西部區域數濃度貢獻較弱.觀測點位以西的區域,CWT三模態數值分布相似,均為低值區;對于東部區域,位于小粒徑的核模態與愛根核模態對應的CWT值較高,積聚核模態對應的CWT值低.由此可見,生物質燃燒污染物排放傳輸,主要集中在核模態與愛根核模態的小粒徑范圍.

圖6 觀測期間三模態顆粒物數濃度潛在貢獻源因子分布(PSCF)

圖7 觀測期間三模態顆粒物數濃度權重分析(CWT)

3 結論

3.1 夏收時段華北平原某農村點位大氣亞微米顆粒物粒徑分布主要集中在小于300nm處,呈三峰型分布,峰值分別位于28.67nm、62.32nm及141.70nm,平均總數濃度為28371cm-3,遠高于文獻中報道的其他農村點位顆粒物數濃度.

3.2 顆粒物數濃度日變化主要與太陽輻射、邊界層高度、氣溫、相對濕度和人為活動有關.積聚模態顆粒物日變化穩定,愛根核與核模態粒子日變化波動大,存在多個峰值.午后因太陽輻射強,氣溫高,光化學反應強,相對濕度低,顆粒物數濃度達最高值.

3.3 觀測期間,三模態顆粒物數濃度分布差異明顯:核模態呈線性分布;愛根核模態呈多項分布;積聚模態呈對數分布.受生物質燃燒污染物排放傳輸過程影響的氣團對應的顆粒物數濃度偏高,其中,積聚模態顆粒物數濃度增加85.9%.

3.4 利用PSCF和CWT對三模態顆粒物數濃度進行潛在來源分析,高濃度源區主要集中在觀測點位東部的江蘇中北部、安徽北部、山東西南部及河南中東部區域.三模態的PSCF分布相似,核模態和愛根核模態對應的CWT較高,積聚模態顆粒物對應的CWT值則較低.

[1] Hussein T. Indoor and outdoor aerosol particle size characterization in Helsinki [D]. Report Series in Aerosol Science, 2005,74:1-53.

[2] Hussein T, Daso M D, Pet?j? T, et al. Evaluation of an automatic algorithm for fitting the particle number size distributions [J]. Boreal environment research, 2005,10(5):337-355.

[3] Che H Z, Xia X G, Zhu J, et al. Aerosol optical properties under the condition of heavy haze over an urban site of Beijing, China [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2015,22(2):1043- 1053.

[4] 趙金鐲,宋偉民.大氣超細顆粒物的分布特征及其對健康的影響[J]. 環境與職業醫學, 2007,24(1):76-79. Zhao J Z, Song W M. The distributing character and composition of ultrafine particles and its effects on human health [J]. Journal of Environmental and Occupational Medicine, 2007,24(1):76-79.

[5] Cheung H C, Chou C C K, Chen M J, et al. Seasonal variations of ultra-fine and submicron aerosols in Taipei, Taiwan: implications for particle formation processes in a subtropical urban area [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016,16(3):1317-1330.

[6] Du W, Sun Y L, Xu Y S, et al. Chemical characterization of submicron aerosol and particle growth events at a national background site (3295m a.s.l.) on the Tibetan Plateau [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015,15(9):13515-13550.

[7] Ma Y, Chen C, Wang J F, et al. Evolution in physiochemical and cloud condensation nuclei activation properties of crop residue burning particles during photochemical aging [J]. Journal of Environmental Sciences, 2019,77:43-53.

[8] Zhang H F, Hu D W, Chen J M, et al. Particle Size Distribution and Polycyclic Aromatic Hydrocarbons Emissions from Agricultural Crop Residue Burning [J]. Environmental Science and Technology, 2011, 45(13):5477-5482.

[9] 張 丹,趙 麗,陳剛才,等.不同燃燒過程顆粒物粒徑排放特征[J]. 中國環境科學, 2015,35(11):3239-3246. Zhang D, Zhao L, Chen G C, et al. The particle size distribution characteristics of different combustion sources [J]. China Environmental Science, 2015,35(11):3239-3246.

[10] 王紅磊.南京市大氣氣溶膠理化特征觀測研究[D]. 南京:南京信息工程大學, 2013. Wang H L. Observation study of the aerosol’s characteristics in the city of Nanjing [D]. Nanjing University of Information Science and Technology, 2013.

[11] Betha R, Zhang Z, Balasubramanian R. Influence of trans-boundary biomass burning impacted air masses on submicron particle number concentrations and size distributions [J]. Atmospheric Environment, 2014,92:9-18.

[12] Shang D J, Hu M, Zheng J, et al. Particle size distribution and new particle formation under influence of biomass burning at a high altitude background site of Mt. Yulong (3410m) in China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018,18(21):15687-15703.

[13] Bi X H, Zhang G H, Li L, et al. Mixing state of biomass burning particles by single particle aerosol mass spectrometer in the urban area of PRD, China [J]. Atmospheric Environment, 2011,45(20):3447- 3453.

[14] Rissler J, Swietlicki E, Zhou J, et al. Physical properties of the sub-micrometer aerosol over the Amazon rain forest during the wet-to- dry season transition – comparison of modeled and measured CCN concentrations [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2004,4:2119-2143.

[15] Chen J M, Li C L, Ristovski Z, et al. A review of biomass burning: Emissions and impacts on air quality, health and climate in China [J]. Science of the Total Environment, 2017,579:1000-1034.

[17] Paglione M, Saarikoski S, Carbone S, et al. Primary and secondary biomass burning aerosols determined by proton nuclear magnetic resonance (1H-NMR) spectroscopy during the 2008EUCAARI campaign in the Po Valley (Italy) [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014,14:5089–5110.

[18] Li W J, Shao L Y, Buseck P R. Haze types in Beijing and the influence of agricultural biomass burning [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(17):8119–8130.

[19] Engling G, He J, Betha R, et al. Assessing the regional impact of indonesian biomass burning emissions based on organic molecular tracers and chemical mass balance modeling [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014,14(14):8043–8054.

[20] Bougiatioti A, Bezantakos S, Stavroulas I, et al. Biomass-burning impact on CCN number, hygroscopicity and cloud formation during summertime in the eastern Mediterranean [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016,16(11):7389–7409.

[21] Li C L, Ma Z, Chen J M, et al. Evolution of biomass burning smoke particles in the dark [J]. Atmospheric Environment, 2015,120:244- 252.

[22] Zhai J H, Lu X H, Li L, et al. Size-resolved chemical composition, effective density, and optical properties of biomass burning particles [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017,17(12):7481–7493.

[23] Zhang S L, Ma N, Kecorius S, et al. Mixing state of atmospheric particles over the North China Plain [J]. Atmospheric Environment, 2016,125:125-164.

[24] 王郭臣,王 玨,信玉潔,等.天津PM10和NO2輸送路徑及潛在源區研究[J]. 中國環境科學, 2014,34(12):3009-3016. Wang G C, Wang J, Xin Y J, et al. Transportation pathways and potential source areas of PM10and NO2in Tianjin [J]. China Environmental Science, 2014,34(12):3009-3016.

[25] 張 磊,金蓮姬,朱 彬,等.2011年6-8月平流輸送對黃山頂污染物濃度的影響[J]. 中國環境科學, 2013,33(6):969-978. Zhang L, Jin L J, Zhu B, et al. The influence of advective transport on the concentrations of pollutants at the top of mountain Huangshan from June to August, 2011 [J]. China Environmental Science, 2013, 33(6):969-978.

[26] 王愛平,朱 彬,銀 燕,等.黃山頂夏季氣溶膠數濃度特征及其輸送潛在源區[J]. 中國環境科學, 2014,34(4):852-861. Wang A P, Zhu B, Yin Y. Aerosol number concentration properties and potential sources areas transporting to the top of mountain Huangshan in summer [J]. China Environmental Science, 2014,34(4):852-861.

[27] 楊素英,張鐵凝,李艷偉,等.華東高海拔地區夏季氣溶膠數濃度及譜分布特征[J]. 大氣科學學報, 2017,40(3):379-389. Yang S Y, Zhang T N, Li Y W, et al. Characteristics of aerosol number concentration and size distribution in summer in high altitude regions of East China [J]. Transactions of Atmospheric Sciences, 2017,40(3): 379-389.

[28] 邵玉海,丁 朔,南嘉良,等.三明市大氣顆粒物數濃度與粒徑分布季節特征[J]. 復旦學報(自然科學版), 2017,56(3):290-295. Shao Y H, Ding S, Nan J L, et al. Seasonal characteristics of number concentration and size distribution of atmospheric particles over Sanming [J]. Journal of Fudan University (Natural Science), 2017, 56(3):290-295.

[29] Wu Z J, Hu M, Lin L, et al. Particle number size distribution in the urban atmosphere of Beijing, China [J]. Atmospheric Environment, 2008,42(34):7967-7980.

[30] 宋 宇,唐孝炎,張遠航,等.夏季持續高溫天氣對北京市大氣細粒子PM2.5的影響 [J]. 環境科學, 2002,23(4):33-36. Song Y, Tang X Y, Zhang Y H, et al. Effects on fine particles by the continued high temperature weather in Beijing [J]. Environmental Science, 2002,23(4):33-36.

[31] 翟晴飛,金蓮姬,林振毅,等.石家莊春季大氣氣溶膠數濃度和譜的觀測特征[J]. 中國環境科學, 2011,31(6):886-891. Zhai Q F, Jin L J, Lin Z Y, et al. Observational characteristic of aerosol number concentration and size distribution at Shijiazhuang in spring season [J]. China Environmental Science, 2011,31(6):886-891.

[32] 郎鳳玲,閆偉奇,張 泉,等.北京大氣顆粒物數濃度粒徑分布特征及與氣象條件的相關性[J]. 中國環境科學, 2013,33(7):1153-1159. Lang F L, Yan W Q, Zhang Q, et al. Size distribution of atmospheric particle number in Beijing and association with meteorological conditions [J]. China Environmental Science, 2013,33(7):1153-1159.

[33] 謝小芳,孫 在,楊文俊.杭州市春季大氣超細顆粒物粒徑譜分布特征[J]. 環境科學, 2014,35(2):436-441. Xie X F, Sun Z, Yang W J. Characterization of ultrafine particle size distribution in the urban atmosphere of Hangzhou in spring [J]. Environmental Science, 2014,35(2):436-441.

[34] Peng Y, Liu X, Dai J, et al. Aerosol size distribution and new particle formation events in the suburb of Xi'an, northwest China [J]. Atmospheric Environment, 2017,153:194-205.

[35] Du P, Gui H Q, Zhang J S, et al. Number size distribution of atmospheric particles in a suburban Beijing in the summer and winter of 2015 [J]. Atmospheric Environment, 2018,186:32-44.

[36] Shen X J, Sun J Y, Zhang X Y, et al. Particle climatology in Central East China retrieved from measurements in planetary boundary layer and in free troposphere at a 1500-m-High mountaintop site [J]. Aerosol and Air Quality Research, 2016,16(3):689–701.

[37] Zhang X, Yin Y, Lin Z, et al. Observation of aerosol number size distribution and new particle formation at a mountainous site in Southeast China [J]. Science of the Total Environment, 2017,575: 309-320.

[38] Kivekas N, Sun J, Zhan M, et al. Long term particle size distribution measurements at Mount Waliguan, a high-altitude site in inland China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009,9:5461-5474.

[39] Gao J, Wang T, Zhou X H, et al. Measurement of aerosol number size distributions in the Yangtze River delta in China: Formation and growth of particles under polluted conditions [J]. Atmospheric Environment, 2009,43(4):829-836.

[40] Yue D L, Hu M, Wu Z J, et al. Characteristics of aerosol size distributions and new particle formation in the summer in Beijing [J]. Journal of Geophysical Research, 2009,114(14):1159-1171.

[41] Shen X J, Sun J Y, Zhang Y M, et al. First long-term study of particle number size distributions and new particle formation events of regional aerosol in the North China Plain [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2011,11:1565-1580.

[42] Yue D L, Hua M, Wang Z B, et al. Comparison of particle number size distributions and new particle formation between the urban and rural sites in the PRD region, China [J]. Atmospheric Environment, 2013, 76(3): 181-188

[43] Gao J, Wang J, Cheng S H, et al. Number concentration and size distributions of submicron particles in Jinan urban area: Characteristics in summer and winter [J]. Environmental Science, 2007,19(12):1466-1473.

[44] 錢 凌,銀 燕,童堯青,等.南京北郊大氣細顆粒物的粒徑分布特征 [J]. 中國環境科學, 2008,28(1):18-22. Qian L, Yin Y, Tong Y Q, et al. Characteristics of size distributions of atmospheric fine particles in the north suburban area of Nanjing [J]. China Environmental Science, 2008,28(1):18-22.

Number concentration of submicron aerosols at a rural site during summer harvest period.

ZHENG Shu-rui1, KONG Shao-fei1*, YAN Qin1, WU Jian1, ZHU Ge-hao1, YANG Guo-wei1, WU Fang-qi1, NIU Zhen-zhen1, ZHENG Ming-ming1,2, ZHENG Huang1, CHENG Yi1, CHENNan2, XU Ke2, QI Shi-hua1,3

(1.School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China；2.Hubei Environmental Monitoring Center, Wuhan 430074, China；3.State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China)., 2019,39(2)：478~486

A Scanning Mobility Particle Sizer was deployed at a typical rural site in North China Plain during June 2017 to study number concentration and size distribution of atmospheric submicron particles from the view of source regions. Results showed that the particles less than 300nm were dominant and the average particle number concentration was 28371cm-3. The distribution of particle number concentration in different modes showed obvious differences: Nucleation mode (<20nm) was linear distribution; Aitken mode (20~100nm) was multinomial distribution; Accumulation mode (>100nm) was logarithmic distribution. Result of 48h backward trajectories indicated that the total number concentration of particles increased by 66.7%, when the air masses were mainly affected by the biomass burning transmitting from the Jiangsu, Shandong and Anhui provinces. Potential source contribution function and concentration-weighted trajectory analysis demonstrated that potential source regions of particles were located in the east of the observation site, and the particles with particle diameter less than 100nm were dominant.

North China Plain；summer harvest period；rural site；aerosol number concentration；open biomass burning；source region

X513

A

1000-6923(2019)02-0478-09

鄭淑睿(1994-),女,湖北宜昌人,中國地質大學(武漢)碩士研究生,主要從事民用燃料排放氣溶膠粒徑及混合狀態研究.發表論文1篇.

2018-07-14

科技部國家重點研發計劃課題(2016YFA0602002; 2017YFC0212602);湖北省科技廳技術創新專項重大項目(2017ACA089);中國地質大學(武漢)高層次人才科研啟動經費(201616);中央高校基本科研業務費專項資金資助項目-騰飛計劃(201802)

* 責任作者, 教授, kongshaofei@cug.edu.cn