次錒系核素在鉛冷快堆中的嬗變性能

韓金盛，劉 濱，蔡 進，李文強

(華北電力大學 核科學與工程學院，北京 102206)

隨著核電的發展，乏燃料的產量越來越多，如何高效地處理乏燃料已成為限制核電發展的關鍵因素之一。目前，國內外普遍認為分離-嬗變方案是減少長期放射性危害的最佳方案。乏燃料對環境的放射性危害主要取決于長壽命裂變產物(long-lived fission products, LLFP)以及237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm等次錒系(minor actinides, MA)核素[1]。LLFP和大部分MA核素的半衰期非常長，至少需要上萬年的衰變，其放射性才能降為天然鈾的水平。相對于LLFP，MA核素潛在生物危害性更大，因此MA核素作為嬗變的首要選擇[2]。熱中子反應堆、快中子反應堆和加速器驅動的次臨界系統(ADS)都可用來嬗變MA核素[3]。鉛冷快堆采用閉式燃料循環，中子通量密度和中子能量高，具有良好的乏燃料嬗變以及核燃料增殖能力，因此研究MA核素在鉛冷快堆中的嬗變特性具有重要的意義。本研究使用MCNP和SCALE程序計算不同MA核素對堆芯有效增殖因數keff、中子通量密度的影響，比較計算MA核素不同裝載量對keff的影響以及MA核素在鉛冷快堆中的嬗變率。

1 鉛冷快堆概念堆芯設計

2002年，鉛冷快堆被“第四代核能系統國際論壇(GIF論壇)確定為最具發展潛力的六種反應堆堆型之一[4]。第四代國際論壇鉛冷快堆臨時系統指導委員會(GIF-LFR-PSSC) 確定歐洲鉛冷系統 ELSY、俄羅斯中型鉛冷快堆 BREST-OD-300和美國小型自然循環鉛冷快堆 SSTAR 為主要參考堆型[5]。本研究鉛冷快堆概念堆芯設計主要參考ELSY堆芯設計方案。與ELSY不同，為了提高燃料體積份額以獲得更大的體積比功率和增殖比，鉛冷快堆概念堆芯燃料棒采用三角形排列，燃料組件采用六邊形設計，堆芯基本參數列于表1。為展平功率分布，堆芯采用三種不同富集度的鈾钚混合氧化物(MOX)燃料組件，包括55個內層組件，60個中層組件，72個外層組件，MOX燃料組成列于表2。此外，堆芯還包括12個控制棒組件，114個再生區組件，138 個反射組件和162個屏蔽組件，整體布局示于圖1。

表1 鉛冷快堆概念堆芯主要技術參數Table 1 Main technical parameters of conceptual core of lead-cooled fast reactor

表2 MOX燃料具體組成部分Table 2 Specific components of MOX fuel

圖1 鉛冷快堆概念堆芯示意圖Fig.1 Core diagram of lead-cooled fast reactor

2 計算工具和方法

分別采用MCNP和SCALE程序對堆芯進行建模，計算鉛冷快堆概念堆芯中加入MA核素對堆芯物理特性的影響。MCNP程序主要模擬計算向堆芯中以不同方案加入MA核素后堆芯有效增殖因數keff、中子能譜以及中子通量密度徑向分布等參數的變化。SCALE程序系統包含不同的分析計算模塊[6]，主要使用SCALE程序系統中KENO-Ⅵ模塊計算有效增殖因數keff，Origen-s作為獨立模塊計算MA核素的燃耗。Origen-s燃耗計算數據庫為二進制庫，其衰變數據來自ENDF/B-Ⅶ.0，多群反應截面數據來自JEFF-3.0/A。同時，KENO-Ⅵ模塊模擬計算結果可與MCNP程序模擬結果對比。

3 MA核素在鉛冷快堆中的嬗變

采用3種方式向堆芯引入MA核素：(1) MA核素與MOX燃料均勻混合；(2) 將MA核素單獨制成與燃料棒尺寸相同的嬗變棒，在燃料組件中部分取代燃料棒；(3) 減少燃料芯塊半徑，MA核素在燃料芯塊表面做鍍層，使新的燃料棒外徑不變。

3.1 不同MA核素對堆芯keff的影響

選擇MA核素的裝載量占燃料總質量的1%，分別研究237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm單獨添加和五種MA核素以一定比例混合添加六種裝載方案對堆芯keff的影響。壓水堆乏燃料中MA核素的比例列于表3。

MA核素與燃料均勻混合添加標志所有燃料棒中都含有嬗變材料。同時MA核素以嬗變棒的形式裝載，在保證MA核素的裝載量占總量1%的前提下，選擇用嬗變棒分別替換12個內層燃料組件和12個外層燃料組件中的6根和4根燃料棒，嬗變棒在嬗變組件的分布示于圖2。MA核素作為鍍層裝載，在保證MA核素的裝載量占總量1%時，在燃料芯塊表面的鍍層厚度為0.022 9 mm，鍍層后的燃料棒截面示于圖3。

表3 壓水堆乏燃料中MA核素的比例[3]Table 3 The ratio of each MA nuclide in the depleted fuel of PWR[3]

a——4根；b——6根圖2 嬗變棒在嬗變組件中的分布a——Four bars；b——Six barsFig.2 Distribution of the transmutation bar in the transmutation assembly

圖3 燃料棒鍍層示意圖Fig.3 Schematic diagram of fuel rod coating

MCNP和SCALE程序模擬計算不同MA核素對反應堆keff的影響結果列于4。由表4結果可以看出，標準方差均低于0.000 3。無論MA核素以哪種方式裝載，237Np、241Am、243Am和混合MA核素總使keff降低，同時244Cm和245Cm的裝載使keff升高，并且245Cm使keff大幅度增加。三種裝載方式中，無論哪種核素，鍍層對堆芯keff影響都是最大的，嬗變棒對堆芯keff影響最小，MCNP和SCALE計算結果變化趨勢基本相同。

嬗變堆芯主要核素的反應截面列于表5，在快中子反應堆中237Np、241Am和243Am相對于易裂變核素235U和239Pu裂變截面更小，同時俘獲截面更大，所以將237Np、241Am和243Am核素裝載到堆芯中，減少了235U和239Pu核素的含量，增加了237Np、241Am和243Am的含量。堆芯被吸收的中子數目增多，裂變中子數減少，所以237Np、241Am和243Am的裝載使堆芯keff降低。相反，245Cm的俘獲裂變比小于235U和239Pu核素，所以245Cm的裝載會使堆芯keff增加。雖然244Cm的俘獲裂變比大于235U和239Pu核素，但是244Cm半衰期(18.1 a)相對較短，并且244Cm自發裂變份額較大，自發裂變放出的中子可以補償244Cm俘獲裂變比大造成的中子損失，使堆芯keff略微升高。

表4 不同MA核素對堆芯keff的影響Table 4 Effects of different MA on core keff

表5 快堆主要核素的中子反應截面(Barn)[7-8]Table 5 Neutron reaction Cross Section of main nuclides in fast reactor (Barn)[7-8]

3.2 MA核素對堆芯中子通量密度的影響

237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm以一定的比例存在于乏燃料中(表3)，單獨分離會產生相應的經濟成本，所以選擇混合MA核素裝載量占燃料總質量1%的方案進行研究。

3.2.1混合MA核素對堆芯中子能譜的影響

MCNP程序在計算過程中模擬的是一個源中子的結果，要得到中子通量密度計數，必須對模擬結果進行處理。使用JANIS軟件，通過加權計算此概念堆芯平均每次裂變產生能量約為198.22 MeV，每次裂變的中子產額ν約為2.594 2，則每次裂變釋放的能量約為3.18×10-11J，因而每產生1 J能量需要發生3.149 126×1010次核裂變。反應堆熱功率為700 MeV，概念堆芯每秒產生的中子數為5.718 624×1019n/s。

圖4 裝載1%混合MA后堆芯中子能譜Fig.4 Neutron energy spectrum of reactor core after loading 1% mixed MA

經過處理后堆芯中子能譜示于圖4。向概念堆芯中加入1%混合MA后，無論是均勻混合、嬗變棒還是鍍層方式，中子能譜均沒有太大的變化。由于混合MA核素平均俘獲裂變比高于235U和239Pu核素，放大圖4中方框區域可以看出，在主要快中子能區，裝載MA核素后中子通量密度仍然減少。

3.2.2混合MA核素對堆芯徑向中子通量密度分布的影響

使用MCNP中F4計數卡對每個燃料組件進行通量計算，得到堆芯徑向中子通量密度分布示于圖5。從圖5結果可以看出，向堆芯中加入1%混合MA之后，無論哪種添加方式，堆芯燃料區中徑向各位置中子通量密度均降低，其中均勻混合方式降低幅度最小，嬗變棒方式降低幅度最大。由于嬗變棒在內層燃料組件中裝載量最大，所以內層燃料組件中子通量密度降幅最大。然而中層燃料組件中沒有裝載任何嬗變棒，所以中子通量密度相對于內層有顯著的提高。因此，MA核素以嬗變棒的形式裝載對堆芯徑向中子通量密度分布影響很大，不利于堆芯功率展平。

圖5 裝載1%混合MA后堆芯燃料區徑向中子通量密度分布(坐標原點在堆芯中心位置)Fig.5 Radial neutron flux distribution in core fuel region after loading 1% MA (Origin of coordinates in the center of core)

3.3 MA核素不同裝載量對keff的影響

緩發中子對反應堆控制具有重要的作用，緩發中子份額過小不利于反應堆的控制。由于239Pu的緩發中子份額小于235U[3]，并且相對于239Pu，MA核素的緩發中子份額更小，為了保證反應堆運行的控制安全，選擇MA核素最大裝載量不超過燃料總質量的3%。分別計算三種裝載方式下向堆芯加入0.5%、1.0%、1.5%、2.0%、2.5%、3.0%的混合MA對堆芯keff的影響。

MCNP程序模擬計算結果示于圖6。從圖6結果可以看出，不論MA核素以哪種方式引入堆芯，堆芯keff都隨裝載量的增大而降低，降低幅度由小到大的裝載方式分別為嬗變棒、均勻混合和鍍層。由于空間自屏效應，MA核素以嬗變棒的形式裝載對keff的影響小于均勻混合和鍍層。而在每個燃料芯塊表面進行MA核素鍍層，由于外層MA核素對中子的吸收作用，使得燃料棒內層燃料區域中子通量密度減少，導致keff降幅較大。

圖6 不同裝載方式下堆芯keff隨MA裝載量的變化Fig.6 Variation of core keff with MA loading under different loading pattern

3.4 MA核素在鉛冷快堆中的嬗變率

MA核素嬗變的效率可用嬗變率衡量。傳統嬗變率的定義為初始裝載時MA核素的質量與輻照后卸料MA核素的質量之差除以初始裝料時MA核素的質量。然而在輻照過程中，MOX燃料中U和Pu也會產生MA核素，因此采用一種新的嬗變率定義[9]，即嬗變率等于初始裝料MA核素的質量與輻照過程中U和Pu產生的MA核素質量之和減去卸料時MA核素的質量再除以初始裝料時MA核素的質量。

通過對以上模擬計算結果分析可知，不同MA核素裝載到堆芯中，嬗變棒的添加方式對堆芯keff影響最小，鍍層方式對keff影響最大。但是同時嬗變棒添加方式又會對堆芯徑向中子通量密度產生較大影響，尤其在嬗變棒附近擾動最為明顯，不利于堆芯展平功率分布。綜合考慮，認為與燃料均勻混合的裝載方式最佳，也是目前研究最多的一種裝載方案[2,10]。

選擇均勻混合方式計算向堆芯加入1.0%、2.0%、3.0%的混合MA核素以及不同功率對嬗變率的影響，輻照時間為550 d。功率為額定功率700 MW時，Origen-s計算不同裝載量MA核素嬗變結果列于表6。由表6數據結果可知，經過550 d輻照后，所有裝載方案中237Np、241Am和243Am嬗變率均為正值，其中241Am嬗變率最大，而244Cm和245Cm嬗變率均為負值，245Cm增加明顯，總的MA核素嬗變率約為14%。從U和Pu產生MA核素的質量中可以看出，由于Pu同位素的存在，MOX燃料在堆芯輻照的過程中，241Am和243Am的產生量較大，237Np產生量較少。因此237Np適合在MOX燃料堆芯嬗變，而241Am和243Am適合在不含Pu核素的燃料堆芯中嬗變[2]。

表6 MA核素輻照550 d的嬗變情況Table 6 Transmutation of 1.0% MA irradiated for 550 days

圖7 不同堆芯功率對MA嬗變率的影響Fig.7 Influence of different core power on MA transmutation rate

不同堆芯功率對MA嬗變率的影響結果示于圖7。由圖7結果可以看出，在550 d的輻照時間內，同種裝載量下嬗變率與反應堆運行功率基本呈線性關系，功率越大，嬗變率越高，所以在反應堆運行過程中，在不影響反應堆其他物理特性和安全性的同時，保持較高的功率對反應堆運行和MA核素嬗變效率有重要作用。

4 結論

采用三種不同MA核素裝載方式對MA核素在鉛冷快堆中嬗變性能進行了研究。當裝載量為燃料總量的1%時，無論以均勻混合、嬗變棒還是鍍層方式，237Np、241Am和243Am和混合MA核素總使keff降低，而244Cm和245Cm的裝載使keff升高，并且245Cm使keff大幅度增加。向堆芯裝載1%混合MA核素后，中子能譜變化不明顯，但在主要快中子能區，中子通量密度仍然減少，同時混合MA核素的裝載對堆芯徑向中子通量密度有明顯影響，其中嬗變棒方式影響最大。在計算混合MA核素不同裝載量對keff的影響時，結果表明，不論MA核素以哪種方式引入堆芯，堆芯keff都隨裝載量的增加而降低，降低幅度由小到大的裝載方式分別為嬗變棒、均勻混合和鍍層。不同MA核素裝載量以均勻混合方式在堆芯經過550 d輻照后，237Np、241Am和243Am嬗變率都為正值，其中241Am嬗變率最大，而244Cm和255Cm嬗變率均為負值，255Cm增加明顯，總的MA核素嬗變率約為14%。