富集中間組分同位素的級聯
—— “T”級聯

叢藝坤

(核工業理化工程研究院 粒子輸運與富集技術重點實驗室，天津 300180)

穩定同位素被廣泛應用于基礎科學、地質學、生物學、醫療診斷以及半導體技術等很多領域。元素周期表中穩定的化學元素有83種，其中39種含有3種以上同位素組分，這類元素被稱為多組分同位素。在許多文獻中進行了多組分同位素分離的理論和實驗研究[1-7]。

在鈾濃縮領域，階梯級聯應用廣泛。但鈾同位素分離屬于二元分離，與大多數穩定同位素分離所屬的多元分離之間差異較大。特別是與鈾濃縮相比較，中間組分同位素分離具有本質的區別。為了更好的進行中間組分同位素分離，需要開展特殊級聯方面的理論研究工作。

清華大學的曾實教授等提出過脈沖級聯、網格級聯等特殊級聯，都具有其獨特的意義，但是都不是針對中間組分同位素分離設計。本文在矩形級聯的基礎上，設計一種分離中間組分同位素的級聯，并對其可行性進行研究。

1 級聯設計

1.1 級聯種類

按照級聯運行方式的不同，級聯可以分為穩態級聯和非穩態級聯。穩態級聯是指在級聯的一次分離狀態下，級聯的供料流量及豐度不變，級聯的取料中流量和豐度理論上也不變的級聯；非穩態級聯是指在級聯的一次分離狀態下，根據設計理念，級聯的供料流量、豐度、級聯工況中某一個或者多個參數發生變化，使取料流量、豐度達到更理想分離狀態的級聯。一般來說，非穩態級聯都是實驗室使用，想達到某種非常特殊的目的才設計出來的，對人為操作要求很高，且產量很低，不適合同位素的大量生產。

按照級聯連接方式的不同，級聯可以分為逆流型級聯和特殊級聯。逆流型級聯是指級聯的各級貧料(重組分料)返回前一級的供料，級聯的各級精料(輕組分料)作為下一級的供料使用，級聯兩端(沒有前一級或者沒有下一級)分別分為兩部分，一部分以回流的形式作為本級的供料，另一部分取作級聯的精料或貧料；把上述逆流型級聯以外的級聯形式稱作特殊級聯。

逆流型級聯示于圖1。級聯總級數為N，供料級為f，各級供料流量為Gs。級聯供、精、貧流量及第i組分的豐度分別用F、P、W、CFi、CPi、CWi表示。F、P、W三個參量之間存在守恒關系，給定其中兩個量，第三個量能唯一確定。

圖1 逆流型級聯示意圖Fig.1 Scheme of countercurrent cascade

在逆流型級聯基礎上，如果級聯各級供料流量Gs不變，稱為逆流型矩形級聯，簡稱矩形級聯；如果Gs從供料級到級聯兩端躍變遞減，稱為階梯級聯或梯形級聯。在梯形級聯基礎上，如果紅線部分的回流量為零，各級供料豐度無混合，稱為理想級聯，但是理論上只有二元分離時才能構成理想級聯。

1.2 “T”級聯

圖2 “T”級聯示意圖Fig.2 Scheme of “T” cascade

本文提出的分離級聯“T”級聯是在逆流型矩形級聯基礎上，級聯的中間某級S再連接出一個與矩形級聯相似的級聯，示意圖示于圖2。

從圖2的“T”級聯示意圖中可以看出，級聯連接形式和字母T很像，是一種專門為中間組分同位素分離設計的一種特殊級聯。

級聯長度即級聯總級數為N1+N2-s，供料級為f，各級供料流量均為G。級聯供、精、貧流量及第i組分的豐度分別用F、P1、P2、W、CFi、CP1i、CP2i、CWi表示。F、P1、P2、W四個參量之間存在守恒關系，給定其中三個量，第四個量能唯一確定。根據上述級聯的結構，對其進行理論計算。

2 計算實例

2.1 初始條件

以使用該級聯分離Xe同位素為例進行理論計算。計算初始條件如下：目標組分為Xe-131，目標組分得產品摩爾豐度為C=90%，單臺分離裝置供料流量為F′=20 g/h，分離裝置基本全分離系數q0=1.2，天然氙同位素的摩爾質量及對應豐度列于表1，其中目標組分對應的天然摩爾豐度用C0表示。

表1 氙同位素的摩爾質量及豐度Table 1 Component molar masses and abundances of xenon isotopes

2.2 優化方向

一般情況，級聯長度在一定范圍內變化時，都能獲取摩爾豐度為90%以上的Xe-131同位素，但需確定哪種分離工況較好。本文以單臺分離裝置每小時產量作為優化變量。定義單臺分離裝置的每小時產量PD為：

PD=P2*F′/G/(N1+N2-S)

(1)

由于P2與級聯供料流量F以及級聯分流比θ相關，根據公式(1)對級聯長度、級聯供料流量以及級聯分流比進行優化，可得出單臺分離裝置每小時產量的變化曲線。

2.3 計算結果

根據以上的“T”結構，開展對級聯長度、級聯供料流量、級聯分流比、供料位置以及接出小級聯位置多參量優化的理論計算，計算結果示于圖3。

從圖3可以看出，級聯長度在95級時，單個分離裝置的產量最高，此時“T”級聯對應的參數是N1=61、N2=78、S=44、F/G=0.114、P1/G=0.039、P2/G=0.020、W/G=0.055、f=24；同時級聯長度在90～110時，產量幾乎不變。根據實際情況考慮，級聯長度越長，調節難度越大，在產量變化平緩段選取級聯長度最小值時比較合適，即75級時，產量為0.004 g/h，對應“T”級聯的參數是N1=46、N2=64、S=35、F/G=0.107、P1/G=0.039、P2/G=0.015、W/G=0.053、f=16。

圖3 產量與級聯長度的關系圖Fig.3 Relation map of output and the cascade length

在獲取90%高豐度Xe-131同位素的同時，兩側獲取的貧料豐度都高于其本身的天然豐度，具有很好的附加利用價值。

2.4 與雙矩形級聯分離的比較

開展雙矩形級聯分離優化計算，結果用于兩種分離方式的分離能力比較。為了直觀判斷“T”級聯的可行性，在使用相同的初始條件和優化方向基礎上，進一步要求雙矩形級聯分離的原料利用率V與“T”級聯單個分離裝置產量最高時的原料利用率相同，即V=C*P2/(F*C0)。

雙矩形級聯分離優化后的結果是當級聯參數滿足1號級聯長度59級、供料級36級、供料流量與級流量比值0.99、級聯分流比0.52、級聯精料作為2號級聯供料、2號級聯長度47級、供料級31級、供料流量與級流量比值0.80、級聯分流比0.66、級聯貧料為目標同位素產品時，PD=0.003 89 g/h，略低于“T”級聯。

3 結論

本文提出的“T”級聯是一種可行的特殊級聯，且該級聯可以通過一次分離直接取得高豐度的中間組分同位素產品。