厚度誤差對THz-TDS的測量不確定度分析

董海龍， 汪家春， 劉瑞煌， 馬冬曉， 趙大鵬

(國防科技大學電子對抗學院 脈沖功率激光技術國家重點實驗室， 安徽 合肥 230000)

1 引 言

太赫茲(Terahertz,THz)波通常指電磁輻射頻率在0.1～10 THz(波長在30 μm～3 mm)范圍內的電磁波，具有瞬態性、低能性、相干性、寬帶性及強穿透性(對非金屬物質、非極性物質)等特性[1-4]。太赫茲時域光譜系統(Terahertz time domain system,THz-TDS)是太赫茲技術的一項重要應用，可通過測量得到材料的光學常數，如折射率、介電常數、吸收系數等，廣泛應用于物質鑒定和成分分析領域[5-6]。目前，受設備控制精度、系統噪音以及實驗操作、數據處理過程的影響，研究人員在利用THz-TDS進行參數測量過程中會出現或大或小的誤差，得到不同的測量結果。如Nakanishi和Reid等在文獻中報道，測得水在0.5 THz的折射率分別為2.3和2.05左右，存在較大差異[7-8]。本文以厚度誤差對透射式THz-TDS測量固體光學常數的影響進行分析，并通過實驗驗證了分析模型的有效性，對測量過程及結果分析具有一定的指導意義。

2 基于菲涅爾公式的THz-TDS光學常數提取方法

材料的光學常數是用來表征其宏觀光學性質的物理量，一般包括復折射率、介質損耗、電導率、吸收系數等[9-10]。這些參數之間是相互關聯的，一般可利用已知的一個或者一組參數計算出其他參數。材料的光學常數不是常數，而是頻率的函數。通常，我們用材料的復折射率描述其宏觀光學性質，可表示為：

(1)

式中，n(w)為材料的折射率，描述材料的色散情況；k(w)為材料的消光系數，描述材料的損耗；w為角頻率。材料的吸收系數α(w)也可以通過消光系數k(w)求得：

(2)

太赫茲時域光譜系統的關鍵特征是可以有效地測量材料在太赫茲波段下透過系數的振幅和相位，得到材料在太赫茲波段下的物理和化學信息，可用于提取材料在太赫茲波段的光學常數，如介電常數、復折射率等，在半導體材料、電介質材料、生物大分子(如DNA、蛋白質)以及超材料等研究中具有重要作用[11]。

法國的Duvillaret等提出一種基于菲涅爾公式的解析法，利用透射式THz-TDS測量材料的折射率和吸收系數等[12-13]。該方法適用于提取對太赫茲吸收較弱的材料，如非金屬、非極性材料等，對強吸收材料并不適用。該方法在進行材料光學常數提取過程中必須滿足以下條件：(1)測量表面是平行且光滑的片狀樣品；(2)待測樣品上下表面的介質滿足磁各向同性，介質的電磁場響應是線性的，如正常條件下的空氣、真空或惰性氣體等；(3)測量樣品較厚，可忽略多次反射的回波造成的法布里-珀羅震蕩。

如圖1，入射太赫茲脈沖由介質a進入介質b，并在其間發生透射和反射，由介質b射出介質a。

圖1 太赫茲波在樣品中的透射與反射

Fig.1 Transmission and reflection of THz wave in the sample

FP(w)，

(3)

(4)

(5)

(6)

3 厚度誤差對透射式THz-TDS測量過程的分析與仿真計算

由上節分析可知，利用透射式THz-TDS可直接測量獲得材料在太赫茲波段的光學常數。然而，THz-TDS通常由機械裝置、光學部件和電子元件等部分組成，各個部分的控制精度、響應誤差、系統噪聲以及實驗操作、數據處理等方面均會影響材料光學常數的準確性。因此，分析THz-TDS測試的不確定度對于準確提取材料光學常數具有重要的意義[14-15]。本文從厚度誤差方面研究其對提取材料光學常數準確度的影響，旨在提高后續材料光學常數研究的準確性。

3.1 厚度誤差對透射式THz-TDS測量的不確定度分析

圖2是透射式THz-TDS的結構圖，其光譜分析屬于相干分析。來自相同激光光源的一束激光經半透鏡后，一束進入發射天線產生太赫茲波，透過樣品；另一束激光經過延遲裝置進入探測天線，對經過樣品的太赫茲波進行數值采樣，得到時域光譜。對時域信號進行離散Fourier變換，得到頻域光譜。

圖2 透射式THz-TDS結構圖

根據圖1，太赫茲脈沖在樣品中的傳輸距離d是樣品厚度l和折射角β的函數，其表達式為

(7)

從公式(7)可得傳輸距離d的方差，表達式如下：

(8)

根據Snell’s 方程，折射角β與入射角θ、空氣折射率n0和樣品折射率n有關，表達式為

(9)

假設樣品的折射率n和空氣折射率n0是測量準確的，則入射角的方差表達式為

(10)

(11)

根據公式(5)和(6)，此時只考慮樣品厚度誤差對折射率誤差的影響。由公式(8)和(11)，樣品折射率和消光系數的方差可以簡化為：

(12)

(13)

3.2 厚度誤差對透射式THz-TDS測量的不確定度模型仿真

圖3 太赫茲時域及頻域信號

根據厚度誤差對透射式THz-TDS測量的不確定度分析，取樣品厚度的標準差σl=5 μm，研究不同頻率下由σl對提取樣品折射率和消光系數造成的影響。根據公式(12)、(13)，利用MATLAB進行數值仿真，結果如圖4所示。

圖4 樣品厚度誤差σl=5 μm對提取光學常數的影響。(a)折射率標準差；(b)樣品消光系數標準差。

Fig.4 Standard deviation of optical constants effected byσl=5 μm. (a) Standard deviation of refractive index. (b)Standard deviation of coefficient of light extinction.

圖5 不同樣品厚度誤差對提取光學常數的影響。(a)折射率標準差;(b)樣品消光系數標準差。

Fig.5 Standard deviation of optical constants effected by differertσlfrom 1 to 10 μm. (a) Standard deviation of refractive index. (b) Standard deviation of coefficient of light extinction.

由圖4可知，樣品光學常數的測量不確定度受樣品厚度誤差的影響。由圖4(a)可發現，在σl一定的情況下，折射率不受頻率的影響；在圖4(b)中，折射率雖然隨頻率的變化而變化，但是變化幅度很小，僅為10-7數量級，可認為不受相應誤差條件下頻率的影響。由兩圖可知，折射率和消光系數的測量受樣品厚度誤差的影響幾乎相同。

取樣品厚度的標準差σl從1～10 μm遞增，研究σl對提取樣品折射率和消光系數的影響，結果如圖5所示。

由圖5可知，在樣品厚度為1 mm時，樣品折射率和消光系數的測量誤差隨厚度誤差的增大而增大。在厚度誤差為1 μm時，變化幅度為10-3數量級。當厚度存在10 μm的測量誤差時，系統的測量結果將出現10-2數量級的變化幅度。

4 厚度誤差對THz-TDS測量實驗

上節分析了樣品厚度誤差對透射式THz-TDS測量固體光學常數的影響情況，并建立了誤差對測量結果的影響模型。為了驗證模型的有效性，選擇硅片為測試樣品，進行太赫茲時域光譜測量實驗，提取硅片在太赫茲波段的折射率，驗證厚度誤差對提取樣品光學常數不確定度模型的有效性。

4.1 實驗準備

硅是常用的半導體材料，主要包括單晶硅、多晶硅以及非晶硅。其中，單晶硅具有完整的點陣結構，在不同的方向上具有不同的性質，是一種性能優良的半導體材料，其純度高達99.9999%以上。實驗選取單晶硅作為樣品，有以下幾個主要原因：(1)單晶硅具有表面平整光滑、內外表層相互平行的特點，適合用于THz-TDS的實驗測量。(2)硅屬于非金屬物質，反射率較低，適用于透射式THz-TDS的參數提取測量實驗；(3)大量實驗表明，在遠紅外波段最透明的半導體材料就是高阻的單晶硅；(4)國內外進行了大量單晶硅材料在太赫茲頻段的特性研究，已獲得相關的光學特性和參數，可為實驗測試結果提供數據支撐[17]。實驗樣品選取4種不同厚度的P型單拋單晶硅，其表面光滑拋光，用電子數顯千分尺對樣品厚度進行多次測量，獲得平均厚度分別為303，502，710，994 μm。

4.2 實驗過程

實驗采用TDS-1010飛秒激光THz-TDS進行測量，脈沖光斑尺寸為22 mm(聚焦光束為2.0 mm)，寬度<100 fs，中心波長1 060 nm，系統光譜范圍為0.1～5 THz。實驗過程中，利用樣品夾將單晶硅片垂直立于樣品架，使入射太赫茲脈沖垂直入射到樣品表面。在測量過程中，采用加充氮氣對樣品倉中的空氣濕度進行控制，利用中央空調對室內溫度進行調節。

對每片單晶硅的太赫茲時域光譜信號交替測量5次，獲得5次測量的太赫茲時域及頻域信號平均值，為提取和分析單晶硅的光學常數提供數據來源。如圖6所示，是厚度為303 μm單晶硅樣品5次實驗測量的時域及頻域平均值。圖6(a)記錄的是在干燥空氣中(加充氮氣、環境溫度為25 ℃)，參考信號(即空氣)和厚度為303 μm的單晶硅片樣品的太赫茲時域光譜信號，表示經過樣品的太赫茲脈沖電場隨時間的變化情況。圖6(b)是時域信號經過Fourier變換得到的脈沖頻域分布。

圖6 樣品的太赫茲光譜圖。(a)太赫茲時域光譜信號；(b)太赫茲頻域信號。

Fig.6 Terahertz spectroscopy of sample. (a) Terahertz time-domain spectral signal. (b) Terahertz frequency domain signal.

從圖6(a)可以看出，在太赫茲時域光譜中，具有單晶硅片時，時域信號峰值相對于參考信號峰值存在一定的延遲，且信號的峰值強度也存在一定的衰減。峰值出現延遲的原因是樣品在太赫茲波段的折射率大于空氣的折射率。在探測距離，即發射天線與探測天線位置固定的情況下，樣品折射率的增大相當于增大了太赫茲脈沖的光程，而該系統中脈沖的探測屬于相干探測，增加的光程需要系統延遲線進行補償，因此峰值出現了延遲現象。由于樣品對太赫茲脈沖存在一定的衰減，故樣品信號峰值強度出現一定的衰減。從圖6(b)可以看出，樣品信號在不同的頻率處太赫茲脈沖的衰減過程不同，脈沖信號在樣品中的透過率也不一樣。利用相關軟件，分別代入測量的4塊樣品的光譜數據和平均厚度，計算獲得每塊樣品在太赫茲波段的折射率，如圖7所示。

圖7 實驗獲取樣品的折射率

從圖7可以看出，4塊不同厚度樣品的折射率隨頻率上下波動，且在頻率較高處，樣品的折射率振蕩更大一些，這可能是受測量過程中系統誤差影響，如系統噪音、延遲線位置偏差、Fabry-Perot效應引起的反射誤差。在頻率較高處，如1.5 THz以上(波長200 μm)，脈沖信號弱，信噪比低，對測量結果產生更大的振蕩。

利用相關軟件，可獲得樣品在太赫茲波段下的平均折射率。根據公式(12)，只考慮厚度誤差對提取樣品折射率誤差的影響，計算樣品折射率的標準差。利用測量獲得平均折射率，考慮實驗測量厚度誤差為微米量級，σl為1～10 μm，測量不同的厚度誤差下樣品折射率的變化值，將數據擬合獲得對應的影響曲線，如圖8所示。

由圖8可知，對于每塊樣品，隨著厚度誤差的增大，系統測量樣品的折射率偏差也隨之增大。對于較厚樣品，相同厚度誤差對其測量結果影響較小，原因在于當樣品較厚時，太赫茲脈沖反射波的光程較大，多次脈沖對主脈沖影響較小。對于厚度為994 μm的樣品，當厚度誤差為1 μm時，系統測量樣品的折射率偏差為10-3左右；當厚度誤差為10 μm時，偏差為0.012，符合厚度誤差對系統測量不確定度模型。

圖8 厚度誤差對系統提取樣品折射率的影響

Fig.8 Effect of sample refractive index carried by thickness error

5 結 論

本文基于菲涅爾公式的透射式THz-TDS光學常數提取方法，分析了厚度誤差在測量過程中的不確定度模型，并利用MATLAB編程軟件對模型進行了仿真分析。由模型可知，當樣品厚度為1 mm時，厚度存在1 μm的誤差便會對樣品折射率和消光系數的提取產生10-3數量級的誤差。以單晶硅片為測試樣品進行光譜測量實驗，研究厚度誤差對系統測量不同厚度的樣品折射率的影響情況。實驗表明，樣品厚度為994 μm(接近1 mm)時，在厚度存在1 μm的測量誤差情況下，系統測量的樣品折射率偏差為0.001 2，接近模型的仿真值，驗證了該分析模型的有效性，對測量過程及結果分析具有一定的指導意義。由于系統各部分在控制精度、響應誤差、系統噪聲以及實驗操作等方面均會對系統測量過程產生影響，故實驗結果與模型仿真結果存在一定的差異，有待下一步開展分析驗證。