核電廠大修期間一回路冷卻劑中放射性指標監(jiān)測與控制

盧 蓋1，高 倩

(1.海南核電有限公司，海南 昌江，572733；2.南昌凱利核技術(shù)工程開發(fā)服務有限公司海口分公司，海南 海口，572733)

核電廠正常功率運行期間，一回路溫度、壓力穩(wěn)定，其冷卻劑中裂變產(chǎn)物、活化腐蝕產(chǎn)物通常處于穩(wěn)定狀態(tài)。但從機組降功率至卸料結(jié)束，一回路管道設備和乏燃料元件所處的溫度、壓力及水化學環(huán)境都發(fā)生一系列改變，一回路及相關(guān)輔助系統(tǒng)冷卻劑中裂變產(chǎn)物、活化腐蝕產(chǎn)物比活度也隨之變化。圖1為機組從降功率至卸料結(jié)束所經(jīng)歷主要節(jié)點。由于燃料包殼完整性需通過一回路冷卻劑中裂變產(chǎn)物比活度監(jiān)測，而活化腐蝕產(chǎn)物比活度決定了大修各節(jié)點能否順利進行。因此，掌握大修各階段一回路及相關(guān)輔助系統(tǒng)冷卻劑中裂變產(chǎn)物、活化腐蝕產(chǎn)物比活度變化規(guī)律，對于監(jiān)督燃料元件安全和確保大修工作的順利進行至關(guān)重要。

1 存在小缺陷燃料元件的氙和碘時釋放規(guī)律

一回路冷卻劑中放射性氙和碘是監(jiān)督燃料元件完整性的關(guān)鍵指標。燃料元件無異常時，無論機組處于穩(wěn)定功率運行或升、降功率狀態(tài)，一回路冷卻劑中氙和碘都處于較低水平，通常為133Xe<370 MBq/t、131I<37 MBq/t、133I<37 MBq/t[1]。

燃料元件存在缺陷時，可通過氙和碘在機組升降功率期間的變化規(guī)律，推斷出燃料元件缺陷情況。海南核電2號機組首循環(huán)中有燃料元件存在小缺陷，201大修機組降功率至冷停堆過程中，133Xe、131I和133I比活度變化趨勢見如圖2所示。由圖可見，從降功率開始至雙相中間停堆(一回路壓力15.5 MPa→2.5 MPa)，一回路冷卻劑中133Xe比活度呈明顯下降趨勢；而131I和133I比活度略有降低。當一回路冷卻劑壓力低于2.5 MPa，冷卻劑中133Xe比活度略有上漲后便逐漸降低，而131I和133I比活度出現(xiàn)大幅上漲。

由此推測，功率運行期間，燃料元件內(nèi)133Xe向冷卻劑中的遷移速率高于131I和133I，因此冷卻劑中而133Xe比活度比131I和133I高，但131I和133I在缺陷燃料元件內(nèi)積累量大于133Xe。降功率期間，燃料元件內(nèi)氙和碘的產(chǎn)生量逐漸減少，氙和碘向一回路冷卻劑中遷移量也逐漸降低。當冷卻劑壓力低于2.5 MPa時，燃料元件內(nèi)部壓力低于一回路，冷卻劑從缺陷處進入燃料包殼內(nèi)，將燃料包殼內(nèi)積累的碘和氙溶解帶出，由于存在缺陷的燃料元件內(nèi)碘和氙的積累量不同，因此冷卻劑中131I和133I比活度大幅上漲，而133Xe上漲幅度較小。

2 一回路中活化腐蝕產(chǎn)物的釋放

核電廠一回路結(jié)構(gòu)材料腐蝕產(chǎn)物經(jīng)堆芯活化后，形成的活化產(chǎn)物主要包括58Co、60Co、59Fe、51Cr、54Mn等。功率運行期間，一回路冷卻劑的pH、氧化還原環(huán)境和凈化流量穩(wěn)定，結(jié)構(gòu)材料的腐蝕、釋放、活化、凈化過程形成動態(tài)平衡，冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物比活度較穩(wěn)定。

機組從降功率至氧化運行，通過降低一回路冷卻劑的pH和將冷卻劑的還原性環(huán)境轉(zhuǎn)換為氧化性環(huán)境兩種方式，促使活化腐蝕產(chǎn)物在大修前集中釋放，并通過大流量凈化去除，以降低大修期間的環(huán)境劑量水平。以海南核電201大修為例，一回路冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物58Co、54Mn比活度隨冷卻劑pH和氧化還原環(huán)境的變化趨勢見圖3。

2.1 一回路冷卻劑pH值降低

降功率期間，通過如下兩種方式可使一回路冷卻劑pH降低。

1)從降功率至冷停堆，一回路冷卻劑經(jīng)過4次硼化，硼濃度升高使冷卻劑pH值降低、活化腐蝕產(chǎn)物釋放速率增加。如圖3可見，硼濃度每次升高都導致冷卻劑中58Co、54Mn比活度增加。

2)一回路冷卻劑每次硼化都使pH調(diào)節(jié)劑(氫氧化鋰)濃度降低。另外，當機組達熱停堆狀態(tài)時，投用化學和容積控制系統(tǒng)(RCV)除鋰床持續(xù)除鋰。鋰濃度降低使一回路冷卻劑pH進一步降低。

2.2 一回路冷卻劑由還原性向氧化性環(huán)境改變

功率運行期間，通過RCV002BA(容控箱)對一回路冷卻劑進行氫氣覆蓋，使溶解氫濃度控制在30～50 mL/kg(STP)，溶解氫存在使冷卻劑處于還原性環(huán)境。大修期間，通過如下兩種方式使一回路冷卻劑向氧化性環(huán)境轉(zhuǎn)變。

1)降功率前，對RCV002BA(容控箱)進行氮氣掃氣，使溶解氫濃度逐漸降低。氧化運行前，使溶解氫濃度<3 mL/kg，并將RCV002BA轉(zhuǎn)變?yōu)榭諝飧采w，促使冷卻劑逐漸向氧化性環(huán)境轉(zhuǎn)變。

2)氧化運行期間，向一回路冷卻劑中加入雙氧水，使一回路冷卻劑溶解氧濃度>1 mg/kg。強氧化作用使沉積在一回路結(jié)構(gòu)材料上的活化腐蝕產(chǎn)物集中釋放。通常在一回路加入雙氧水1 h內(nèi)，冷卻劑中各活化腐蝕產(chǎn)物和總γ比活度會出現(xiàn)峰值。

圖3 201大修58Co、54Mn比活度隨pH和氧化還原環(huán)境的變化趨勢Fig.3 The variation trend of specific activity of 58Co and 54Mnwith pH value and REDOX environment of 201 overhaul

3 一回路冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物的凈化

一回路冷卻劑中各活化腐蝕產(chǎn)物比活度出現(xiàn)峰值后，主泵運行是活化腐蝕產(chǎn)物除去的關(guān)鍵因素，冷卻劑長時間大流量擾動，可確保活化結(jié)構(gòu)材料表面腐蝕產(chǎn)物充分釋放。另外，由于活化腐蝕產(chǎn)物只能通過RCV樹脂床除去，所以活化腐蝕產(chǎn)物的凈化速率由樹脂床的凈化流量和效率決定。但氧化運行前RCV除鹽床通常跟換新樹脂，除鹽效率大于95%以上。綜合考慮，一回路冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物凈化效果基本取決于主泵停運指標和RCV凈化流量。

3.1 主泵停運指標對凈化效果的影響

氧化運行期間，主泵為一回路冷卻劑的凈化提供壓頭，主泵流量為2.4×104t/h，其流量大，擾動效果好。主泵停運后，由余熱排出泵提供壓頭，流量為640 t/h，由于其流量遠小于主泵流量，溶解在冷卻劑中的活化腐蝕會產(chǎn)物會重新沉積至設備表面，導致大修期間環(huán)境劑量升高。

海南核電氧化運行期間主泵停運指標見表1，在燃料包殼未出現(xiàn)缺陷情況下，冷卻劑中133Xe、131I比活度遠低于限值，主泵停運條件基本由58Co和總γ比活度決定。以海南核電101、102、201三次大修為例，三次大修主泵停運指標及主泵停運后核島主要設備周圍環(huán)境劑量率見表2。由表2可見，主泵停運時一回路冷卻劑58Co和總γ比活度越高，各主要設備周圍環(huán)境劑量率也越高。因此，若主泵停運是非主線工作，建議主泵運行時間竟可能長，確保58Co和總γ比活度盡可能低。

表1 氧化運行期間主泵停運指標

表2 101、102、201大修主泵停運指標及主要設備周圍環(huán)境劑量率的關(guān)系

3.2 RCV凈化流量對凈化速率的影響

一回路冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物只能通過RCV系統(tǒng)過濾器和混樹脂床除去，當一回路冷卻劑中58Co和總γ比活度峰值確定后，RCV凈化流量的大小決定了冷卻劑滿足主泵停運條件的快慢。

以海南核電102和201大修為例，由于兩次大修期間，從一回路冷卻劑58Co和總γ比活度出現(xiàn)峰值至冷卻劑滿足主泵停運期望條件期間，RCV凈化流量均不穩(wěn)定，以這段時間RCV凈化流量的加權(quán)平均值作為等效凈化流量。兩次大修的冷卻劑58Co和總γ比活度、RCV等效凈化流量和主泵滿足停運期望值所用時間見表3。由表可見，RCV等效凈化流量越大，冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物的凈化速率越快。

表3 102和201大修RCV等效凈化流量對凈化速率影響Table 3 The influence of RCV equivalent purificationflow on purification rate of the overhauls 102 and 201

4 穩(wěn)壓器開人孔前后放射性指標反彈現(xiàn)象及原因分析

氧化運行期間一回路冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物峰值出現(xiàn)后，在RCV樹脂床的凈化作用下，其比活度遵循指數(shù)函數(shù)下降趨勢[2]。但在穩(wěn)壓器開人孔前、后階段，一回路冷卻劑活化腐蝕產(chǎn)物比活度會出現(xiàn)兩次明顯反彈。以海南核電101、102、201三次大修為例，58Co和總γ反彈后比活度已超出換料水池充水的限值要求(58Co<2000 MBq/t；總γ<4000 MBq/t)，具體數(shù)據(jù)見圖4。因此，查明穩(wěn)壓器開人孔前后放射性指標反彈原因，預測反彈幅度，對于確保換料水池充水等節(jié)點順利進行至關(guān)重要。

當雙氧水注入一回路后，在主泵大流量擾動下，主管道和壓力容器中的活化腐蝕產(chǎn)物通常在1 h內(nèi)會出現(xiàn)峰值。但穩(wěn)壓器內(nèi)部冷卻劑(約36 m3)只能通過穩(wěn)壓器噴淋閥與主管道內(nèi)冷卻劑進行攪勻，雙氧水進入穩(wěn)壓器內(nèi)耗時較長，其內(nèi)部冷卻劑活化腐蝕產(chǎn)物峰值出現(xiàn)時間較主管道和壓力容器也偏晚。這導致后續(xù)凈化過程中，穩(wěn)壓器中冷卻劑的活化腐蝕產(chǎn)物始終比主管道和壓力容器偏高。主泵停運后，一回路冷卻劑擾動變小，穩(wěn)壓器噴淋流量減小，穩(wěn)壓器內(nèi)部活化腐蝕產(chǎn)物凈化速度進一步減緩。

穩(wěn)壓器開人孔前、后階段，一回路進行兩次排水：1)穩(wěn)壓器開人孔前，一回路液位由+24.9 m排至+22.1 m，穩(wěn)壓器內(nèi)約8.4 m3冷卻劑注入主管道和壓力容器中；2)開人孔后，一回路液位繼續(xù)排至+12.8 m，穩(wěn)壓器內(nèi)約28 m3冷卻劑注入主管道和壓力容器中。穩(wěn)壓器內(nèi)高放射性冷卻劑兩次向主管道和壓力容器注入，使穩(wěn)壓器開人孔前、后階段，主管道冷卻劑出現(xiàn)兩次放射性指標反彈。

結(jié)合表2中三次大修主泵停運時58Co和總γ比活度和圖3中穩(wěn)壓器開人孔放射性指標反彈幅度，可看出主泵停運時58Co和總γ比活度越，穩(wěn)壓器開人孔放射性指標反彈幅度也越大。因此，主泵停運指標的選擇也決定了穩(wěn)壓器開人孔前、后階段一回冷卻劑放射性指標的反彈幅度。

5 卸料后乏池放射性反彈原因分析

大修前，乏池處于封閉自循環(huán)狀態(tài)，其冷卻劑經(jīng)系統(tǒng)樹脂床的長期凈化，58Co和總γ比活度基本小于5 MBq/t。準備換料前，一回路、反應堆水池、堆內(nèi)構(gòu)件貯存池、燃料轉(zhuǎn)運艙供水和乏池冷卻劑互通，壓力容器中乏燃料被完全轉(zhuǎn)移至乏池后，乏池恢復封閉自循環(huán)狀態(tài)。此后階段乏池冷卻劑58Co和總γ比活度會出現(xiàn)明顯增長，并超出乏池冷卻劑期望值。以海南核電201大修為例，卸料前后乏池冷卻劑58Co和總γ比活度及增長趨勢見圖5。由于乏池冷卻劑放射性指標上漲可能導致對乏燃料狀態(tài)存在誤判，查明放射性指標上漲原因?qū)τ诒O(jiān)督乏燃料安全狀態(tài)至關(guān)重要。

5.1 一回路冷卻劑的影響

卸料前一回路冷卻劑總γ和58Co比活度高于乏池，卸料期間一回路與乏池連通，導致乏池總γ和58Co比活度升高。以海南核電201大修為例，結(jié)合一回路與乏池連通前各自冷卻劑體積及冷卻劑總γ和58Co比活度，一回路冷卻劑導致乏池總γ和58Co比活度上漲幅度的理論計算值和實際測量值見表4。考慮卸料期間RCV系統(tǒng)對冷卻劑的持續(xù)凈化，兩數(shù)值基本吻合。但結(jié)合圖5乏池冷卻劑最大反彈幅度可看出，一回路冷卻劑的影響并非導致乏池冷卻劑總γ和58Co比活度大幅上漲的主要原因。

5.2 乏燃料元件表面釋放活化腐蝕產(chǎn)物

乏燃料被完全轉(zhuǎn)移至乏池后，乏池處于封閉自循環(huán)狀態(tài)。與卸料前相比，乏池除新轉(zhuǎn)入的乏燃料外，乏池的水化學環(huán)境、物理擾動、凈化流量均為發(fā)生改變，因此不會導致乏池相關(guān)系統(tǒng)設備表面活化腐蝕產(chǎn)物的釋放。由此，可推斷乏池總γ和58Co比活度上漲是由乏燃料表面釋放活化腐蝕產(chǎn)物導致。

功率運行期間，一回路冷卻劑中的活化腐蝕產(chǎn)物傾向于在溫度較高的燃料元件表面沉積。氧化運行后，乏燃料元件表面活化腐蝕產(chǎn)物仍有持續(xù)輕微釋放。壓力容器未開大蓋前，乏燃料所處一回路冷卻劑容積在200 m3左右，RCV凈化流量在20～27 m3/h。乏燃料被轉(zhuǎn)移至乏池中，乏池水容積為1 260 m3左右，凈化流量約為60 m3/h，乏池冷卻劑的凈化速率明顯小于一回路冷卻劑。另外，卸料階段乏燃料在一回路和乏池中所處的水化學環(huán)境相同，短期內(nèi)可認為其表面活化腐蝕產(chǎn)物釋放速率基本不變，在凈化流量變小情況下，乏池冷卻劑活化腐蝕產(chǎn)物比活度會呈明顯上長趨勢。

對海南核電101、102和201三次大修乏池冷卻劑總γ進行比較，數(shù)據(jù)見表5。可見201大修乏池冷卻劑總γ的反彈幅度明顯大于其他兩次大修。這是因為201大修期間，乏燃料轉(zhuǎn)移至乏池后，對乏燃料進行了超聲檢查，而101和102大修未進行此操作。超聲檢查加劇乏燃料表面活化腐蝕產(chǎn)物的溶解與釋放，因此反彈也最為嚴重，這也進一步驗證了乏池冷卻劑放射性指標大幅反彈是由乏燃料表面釋放活化腐蝕產(chǎn)物導致。

6 總 結(jié)

綜合海南核電三次大修經(jīng)驗，有如下幾點可供以后大修著重借鑒：1)降功率期間，著重關(guān)注一回路冷卻劑中放射性氙和碘的變化，可判斷燃料元件是否存在缺陷及缺陷類型；2)氧化運行期間，延長主泵運行時間，選擇合適的主泵停運指標，即可降低大修期間核島廠房的環(huán)境劑量率，又可降低穩(wěn)壓器開人孔階段冷卻劑放射性指標反彈幅度；3)增大RCV凈化流量，可縮短一回路冷卻劑凈化至期望值所用時間；4)乏燃料轉(zhuǎn)移至乏池后，需跟蹤乏池放射性指標反彈情況，確保乏池處于持續(xù)凈化狀態(tài)。