139La全套中子數據理論計算及評價

張 玥，吳海成

(中國原子能科學研究院 核數據重點實驗室，北京 102413)

溴化鑭(LaBr3)晶體是一種新型閃爍晶體，屬于六方晶系。LaBr3閃爍體探測器相比多年來常用且公認性能良好的NaI晶體探測器，具有更高的能量分辨率、光產額、線性響應特性、探測效率、計數通過率和穩定性，是近年發展起來的一種新型無機晶體探測器[1-2]。LaBr3晶體中含有La元素，La有2種天然同位素139La和138La，其中139La豐度達99.910%。139La微觀中子數據研究對于溴化鑭閃爍體探測器性能標定具有重要意義。

本工作調研了中子與139La反應現有的實驗數據，包括重要反應截面、角分布、能譜及雙微分譜等，考慮到139La豐度較大，同時調研了La天然核(natLa)的實驗數據作為參考。本工作所收集實驗數據均來自EXFOR數據庫[3]。實驗數據調研結果表明，對于n+139La反應，有可查實驗數據的是(n,tot)、(n,el)、(n,inl)、(n,γ)、(n,p)、(n,α)等截面以及彈性散射角分布；對于n+natLa反應，有可參考實驗數據的是(n,tot)、(n,γ)、(n,inl)等截面。中子及帶電粒子出射的能譜和雙微分譜，n+139La反應和n+natLa反應均無實驗數據報道。

國際各大中子評價庫均給出139La的中子數據，調研的最新評價數據包括美國2018年2月正式發布的ENDF/B-Ⅷ.0庫[4]、日本2012年發布的JENDL-4.0[5]、歐洲2017年11月發布的JEFF-3.3庫[6]、俄羅斯2010年發布的RUSFOND庫[7]以及我國2009年發布的CENDL-3.1庫[8]中的139La中子評價數據。JENDL-4.0庫中139La的中子數據為2009年JNDC FP Nuclear Data Working Group使用CASTHY、PEGASUS程序全新計算評價的結果。ENDF/B-Ⅷ.0庫、歐洲的JEFF-3.3庫以及RUSFOND庫中的139La的中子數據均取自較早版本ENDF/B-Ⅶ.0庫[9]，主體評價數據由美國布魯克海文國家實驗室的Mughabghab于2005年在中國的Zhao等[10]工作基礎上完成。CENDL-3.1庫中139La的中子數據為2009年Zhao等[10]在原有數據基礎上更新評價得到，計算所用的主程序為DWUCK、SUNF。這些評價數據能量上限均為20 MeV，共振上限為100 keV，所包含的數據有截面、角分布和能譜信息，美國ENDF/B-Ⅷ.0庫中后期還加入了協方差數據，但各庫評價數據均缺乏雙微分截面數據和模擬溴化鑭探測器所必須的γ產生數據。

本工作計算中子與139La反應的全套微觀數據時采用CENDL-3.1庫數據的光學模型參數[11]，理論模型程序采用DWUCK4[12]和UNF[13]，計算的數據包括所有反應截面、彈性及非彈性散射角分布、能譜、雙微分譜、gamma產生數據等。最終結果經過統調，加入共振信息，以ENDF-6標準數據格式給出。

1 理論模型及程序參數

光學模型是核反應理論中重要的模型之一，借用光學原理中光被介質吸收和折射的現象與核反應過程進行類比，計算散射截面和吸收截面。本工作使用CENDL-3.1評價庫已有的中子與139La反應的光學勢參數[11]，光學勢參數的調整以全截面、彈性散射截面、彈性散射角分布的實驗數據為依據，本工作給出光學模型的計算結果，驗證光學勢參數的正確性。

直接非彈性散射的貢獻，包括非彈性散射截面中的直接貢獻，以及非彈性散射角分布中的直接貢獻，由光學模型和扭曲波玻恩近似(DWBA)方法來給出，使用DWUCK4程序計算。直接非彈性散射貢獻計算所依據的實驗數據包括非彈性散射截面、分立能級截面、中子出射的能譜及雙微分譜等數據在直接反應過程的貢獻，這些因素需綜合考慮。本工作對139La考慮了30條分立能級，其余的看作連續能級。分立能級的能量ε、自旋J、宇稱π以及考慮了直接非彈性散射貢獻的6條能級的變形參數β列于表1。

UNF程序用來計算結構材料核的快中子(入射能量0.1～20 MeV)數據。其理論基礎包括球形光學模型以及統一的Hauser-Feshbach和激子模型理論。預平衡過程中復合核向剩余核分立能級發射的過程采用角動量-宇稱相關的激子模型描述，保證了角動量和宇稱的守恒，平衡過程采用帶寬度漲落修正的Hauser-Feshbach模型描述。所有反應過程中嚴格考慮了核反應運動學，所以UNF能保證能量平衡。表2列出了本工作中使用的中子與139La反應各剩余核能級密度a和對修正參數Δ。各反應截面參數的調整可決定各截面的大小，且它們之間也有一定競爭和制約關系。

2 結果及分析

本工作給出20 MeV以下中子與139La反應的全套中子數據，除(n,tot)、(n,el)、(n,γ)截面在低能共振區是統調時連接CENDL-3.1庫中共振評價的評價結果，其余均為原始理論計算結果。其他各庫的評價結果，ENDF/B-Ⅷ.0、歐洲的JEFF-3.3、俄羅斯的RUSFOND與中國的CENDL-3.1評價基本重合，或有微小差別，這是因為國外各庫及CENDL-3.1中主體評價數據均采用了中國2005年的數據。

表1 分立能級的能量、自旋、宇稱和變形參數Table 1 Energy, parity, spin and deformed parameter of discrete levels

表2 n+139La反應各剩余核的能級密度和對修正參數Table 2 Level density and pair correction parameter of residual nucleus for n+139La

光學模型的主要計算結果是全截面、彈性散射截面、彈性散射角分布，本工作采用CENDL-3.1的光學勢參數，共振參數也取自CENDL-3.1，所以結果與CENDL-3.1均一致，如圖1～3所示(σ為截面，dσ/dΩ為截面角分布，1 b=10-28m2)。圖1示出了n+139La全截面評價結果與實驗數據的比較。本工作計算結果在2 MeV附近低于日本JENDL-4.0的評價結果，這個能區實驗數據很多，且統計一致，需深入評價。在14 MeV以上本工作計算結果與Foster Jr等1971年測得的實驗數據[14]及Conner等1958年測得的天然核實驗數據[15]趨勢一致，低于日本庫的評價結果。

n+139La彈性散射截面實驗數據較少，Bernard等1968年給出了8 MeV能點的測量結果[16]， Malan等1969年在0.232～1.57 MeV能區測量了8個能點[17]，不確定度均較高。熱能點有1個評價數據，其他能區無可參考實驗數據。圖2示出彈性散射截面評價數據與實驗數據的比對，因無實驗數據明確支持，無法單從這個截面來判定哪家評價結果更合理。

所關心能區的n+139La彈性角分布有Bernard等1968年測得的8 MeV的實驗數據[16]及Tanaka等1972年測得的1.5～3.58 MeV能區的實驗數據[18]。圖3示出了20 MeV以下能區n+139La彈性散射角分布理論計算及評價結果，并與這些實驗數據進行了比對。彈性角分布實驗數據較少，且主要分布在低能段，各評價庫結果在1、2、8 MeV均基本符合實驗數據，而在2.545～3.578 MeV幾個能點上，各評價庫結果與實驗數據符合程度較低。本工作結果與CENDL-3.1等庫在低能段的結果有差別，這是因為本次計算和CENDL-3.1中計算所用的程序版本不同，新程序中對于復合核彈性散射的處理有一些改正。

圖1 n+139La反應的全截面評價結果與實驗數據的比較Fig.1 Comparison of evaluated n+139La neutron total cross sections with experimental data

圖2 n+139La反應的彈性散射截面評價結果與實驗數據的比較Fig.2 Comparison of evaluated n+139La neutron elastic cross sections with experimental data

圖3 n+139La反應的彈性散射角分布計算結果與實驗數據的比較Fig.3 Comparison of evaluated n+139La neutron elastic angular distributions with experimental data

圖4示出了本工作計算的n+139La非彈性散射截面與其他評價結果及實驗數據[19]的比對情況。實驗數據覆蓋能區較小，不確定度也較大，各評價庫結果均基本符合實驗數據，且趨勢一致。日本的JENDL-4.0評價庫給出的總非彈截面較其他評價庫結果偏低。

圖4 139La(n,inl)截面評價結果與實驗數據的比較Fig.4 Comparison of evaluated 139La(n, inl) cross sections with experimental data

EXFOR庫中有兩組可查分立能級截面的實驗數據測量，分別為1965年Bukarev等[20]以及1963年Gilboy等[21]測得。Bukarev的測量能級能量為800、1 220、1 430、1 570 keV，Gilboy的測量結果為彈性和非彈性的迭加，能級為250 keV，這兩組實驗數據所測量的能級能量與表1中列出的可查分立能級能量不符，均需進行進一步評價才能使用。

圖5 n+139La反應分立能級截面計算結果與評價數據的比較Fig.5 Comparison of calculated n+139La neutron inelastic scattering cross sections of excited states with evaluation data

圖5示出了前4條分立能級截面計算結果與評價數據的比對。由于篇幅原因，這里未給出所有分立能級截面的圖示結果。從圖中可看到，本工作結果與CENDL-3.1及JENDL-4.0評價庫結果均有較大差別，CENDL-3.1和JEFF-3.3分立能級截面峰值較大，且直接過程影響考慮得也較大，第1、3、4條分立能級均考慮了直接非彈的貢獻。JENDL-4.0評價的分立能級截面較低，且從圖中看，可能未考慮或較少考慮直接過程的貢獻。本工作計算中共考慮了30條分立能級，其中對第1、4、7、12、16、25條分立能級考慮了直接非彈的貢獻。具體參數列于表1。

圖6示出139La(n,2n)截面評價數據的比對情況，圖6無可參考實驗數據，各評價結果稍有差別。

圖6 139La(n,2n)截面評價結果與實驗數據的比較Fig.6 Comparison of calculated 139La(n, 2n) cross sections with experimental data

139La(n,γ)截面實驗數據較多，共有19組139La(n,γ)截面測量結果和1組natLa(n,γ)測量結果，覆蓋能區為0.011 2～75.9 MeV，測量時間為1958年到2008年，共78個測量點。圖7示出了本工作評價結果與這些實驗數據比對情況。可看到，除個別實驗數據外，測量的一致性較好，本工作與其他評價在0.01 MeV以上一致程度也較高，僅在3.5～14 MeV區域實驗數據有斷檔，各評價有一些差別。14 MeV附近測量數據點較多，本工作與其他評價結果基本一致，可能需更進一步的實驗數據評價。

圖8示出139La(n,p)截面與實驗數據及評價數據的比對情況。(n,p)截面實驗數據較多，對139La共有15組測量結果，natLa無測量數據。實驗數據均集中在14 MeV附近，測量時間為1953年到2010年，共24個測量點。最新的測量為2010年Luo等[22]給出的14.8 MeV能點的數據，及2008年Agrawal等[23]給出的14.6 MeV能點的數據。他們同時也測量了139La(n,α)截面。本工作及CENDL-3.1評價結果均符合了這兩個實驗點，JENDL-4.0的評價結果高于這兩個點。Kasugai等[24]1997年測量了13.4～15.0 MeV能區6個能點的數據，但與Achour等1986年測量的13.7～14.8 MeV能區5個能點的數據[25]有明顯分歧。JENDL-4.0評價結果符合1997年Kasugai等的測量結果，CENDL-3.1庫評價結果以及本工作結果與1986年Achour等的測量數據符合，可能需要更進一步的實驗數據評價。

圖7 139La(n,γ)截面評價結果與實驗數據的比較Fig.7 Comparison of evaluated 139La(n, γ) cross sections with experimental data

圖8 139La(n,p)截面評價結果與實驗數據的比較Fig.8 Comparison of calculated 139La(n, p) cross sections with experimental data

圖9示出了139La(n,α)截面的實驗數據及評價數據的比對情況。(n,α)截面測量數據也較多，對139La共有11組測量結果，natLa無測量數據。覆蓋能區為12.6～19.6 MeV，測量時間為1959年至2010年，共34個測量點。最新測量結果為2010年Luo等[22]14.8 MeV能點的測量數據以及2008年Agrawal等[23]給出的14.6 MeV能點的測量數據，但從圖9中可看出，2010年Luo的測量(圖中實心倒三角)與其他實驗數據分歧較大，本工作計算結果和JENDL-4.0的評價結果均與2008年Agrawal的數據(圖中實心方塊)相符合。CENDL-3.1和JEFF-3.1的評價結果與Woelfle等[26]1988年的測量結果相符合，可能需進一步的實驗數據評價。

圖9 139La(n,α)截面評價結果與實驗數據的比較Fig.9 Comparison of calculated 139La(n, α) cross sections with experimental data

本工作還使用UNF程序計算給出了n+139La反應出射n、p、t、d、3He、α 6種粒子的能譜和雙微分譜。EXFOR實驗數據庫中無n+139La反應能譜和雙微分譜的可查實驗數據。

圖10示出通常較為關心的14 MeV中子出射雙微分譜的比對情況。因無實驗數據，這里給出30°、60°、90°、120°、150° 5個角度的雙微分譜，黑色實線是本工作的結果，其他評價庫并未直接給出雙微分譜的評價結果，本文利用程序畫出了其譜形。可看到，在量級上，本文的結果和JENDL-4.0評價庫以及CENDL-3.1評價庫結果一致，但本文的結果在分立能級貢獻部分形狀明顯更合理，JENDL-4.0庫以及CENDL-3.1庫的評價結果在不同位置均有因對非彈反應對修正和分立能級貢獻不足造成的凹坑，這在物理上并不合理。

圖10 n+139La反應雙微分截面評價結果的比較Fig.10 Comparison of evaluated double-differential cross sections of n+139La

3 小結

本工作采用CENDL-3.1庫已有的光學勢參數，使用DWUCK4以及UNF程序對139La的全套中子數據，包括反應截面、角分布、能譜、雙微分譜等進行了計算，并使用CENDL-3.1庫中的共振參數，對(n,tot)、(n,el)、(n,γ)截面低能共振區進行了重新評價。所有結果均能很好描述現有實驗數據。本工作給出的139La的全套中子數據在符合實驗數據基礎上，比現有評價結果補充了重要的雙微分譜數據。本工作最終結果經過統調，以ENDF-6格式給出。

139La(n,γ)、(n,p)、(n,α)等截面實驗數據較多，且有不同程度的分歧，可能需更進一步實驗數據評價。出射中子能譜及雙微分譜計算結果需實驗數據的支持和檢驗。

感謝核數據重點實驗室張競上研究員、韓銀錄研究員、陳永靜研究員對本工作的討論和幫助。