低本底內充氣正比計數管測量37Ar活度

李 奇，樊元慶，王世聯，趙允剛，常印忠，賈懷茂，劉蜀疆，張新軍

(禁核試北京國家數據中心和北京放射性核素實驗室，北京 100085)

地下核試驗產生的中子與圍巖中的鈣發生40Ca(n，α)37Ar反應產生大量37Ar，根據周圍介質中鈣含量的不同，37Ar產生量約為4×1011～5×1012Bq/kt[1]。氬常溫下為氣態，空氣中含量約為0.93%，化學性質穩定，較容易通過巖石原有縫隙和核爆炸過程中產生的裂隙遷移到地表[2]，因此，37Ar是全面禁止核試驗條約(CTBT)現場視察(OSI)重要監測核素之一。在OSI過程中，通過采集地表土壤中的空氣，分離濃縮得到氬樣品，在現場進行測量或送至指定實驗室進行測量，確定樣品中的37Ar含量。由于37Ar遷移至地表過程復雜，且隨著時間推移不斷衰變，對于封閉較好的地質結構，樣品中37Ar活度較低，因此，高靈敏地探測37Ar活度是地下核試驗監測的關鍵技術之一。

37Ar半衰期為35.04 d，軌道電子俘獲(EC)衰變至37Cl基態，不發射β或γ射線，僅發射低能X射線和俄歇電子。其中，K殼層EC發射的X射線或俄歇電子能量為2.82 keV，分支比為0.902[3]，L殼層EC發射的X射線或俄歇電子能量為0.27 keV，分支比為0.089，其他殼層EC發射的X射線或俄歇電子能量更低。一般探測設備很難探測這些低能射線，通常采用內充氣正比計數管系統探測K殼層EC發射的X射線和俄歇電子測量37Ar活度，為提高探測靈敏度，通常在鉛屏蔽室外裝配塑料閃爍體探測器，通過反符合降低宇宙射線本底[4-6]。美國西北太平洋國家實驗室在地下實驗室中建立了37Ar活度測量裝置[7]，進一步提高了探測靈敏度。本文將介紹作為CTBT 16個國際放射性核素實驗室和OSI指定場外分析實驗室之一的北京放射性核素實驗室建立的低本底內充氣正比計數管(LBPC)37Ar活度測量裝置和方法。

1 測量裝置

建立的LBPC系統由內充氣正比計數管、屏蔽體、塑料閃爍體探測器及相應電子學系統組成。計數管置于屏蔽體內部，長度為590.3 mm，直徑為51 mm，內部體積為1 003.8 mL，陰極材料(管壁)為高導電無氧銅；屏蔽體采用分層結構，外層為5 cm厚的普通鉛，內層為2.5 cm厚的低本底鉛(210Pb比活度<5 Bq/kg)，內襯2 mm厚的無氧銅和5 mm厚的有機玻璃；屏蔽體上、下各放置一100 cm×60 cm×5 cm的塑料閃爍體，每個塑料閃爍體各裝配4支光電倍增管。塑料閃爍體探測器的8支光電倍增管由8路高壓提供偏壓，輸出信號經各自的下閾甄別后“或”邏輯相加為1個信號，經延遲作為“反符合”信號屏蔽宇宙射線在計數管中產生的本底，內充氣正比計數管由高壓電源提供偏壓，信號經前置放大器、主放大器分為兩路，一路獲取反宇宙射線能譜，另一路獲取原始能譜。

2 樣品制備

將氧化鈣粉末用鋁箔包裹置入鋁罐中制成輻照靶，放入反應堆堆芯輻照。輻照后的氧化鈣粉末裝入離心管中，離心管頂部用橡膠塞塞住并用蓋子蓋緊。用注射器向離心管中緩慢注入稀硝酸，待氧化鈣溶解后用注射器抽取上層氣體即得到37Ar樣品。

3 效率刻度

內充氣正比計數管中間區域電場是均勻的，37Ar在該靈敏體積內的探測效率可達100%，而其兩端區域由于電場畸變存在端效應，使得探測效率下降，因此需準確刻度37Ar的探測效率。37Ar探測效率通常采用3H效率過渡[8]或通過長度補償法得到37Ar活度標準實驗刻度得到[9-10]，本文采用長度補償法準確測量37Ar活度刻度得到了37Ar探測效率，效率計算公式為：

(1)

式中：ε為LBPC對37Ar的探測效率；n為LBPC測量的37Ar的K殼層俘獲俄歇電子和X射線的凈峰計數率，s-1；C為37Ar的活度濃度，Bq/mL；V為LBPC的體積，mL；PK為K殼層EC分支比。

3.1 活度濃度測定

在制樣裝置(圖1)上，用注射器將37Ar氣體樣品注入至制樣裝置的進樣口，37Ar和工作氣體(氬甲烷)在混氣室中充分混合后，同時充入長度不同而其他結構完全相同的長、中、短3支內充氣正比計數管以及本文建立的LBPC中，充氣壓力為200 kPa，此時，充入這些計數管中的37Ar活度濃度相同。1次測量的37Ar能譜示于圖2，高斯擬合得到各計數管的37Ar凈峰面積。長、中、短3支計數管通過長度補償法準確測量37Ar活度濃度。

圖1 制樣裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of sample preparation device

圖2 長、中、短內充氣正比計數管及LBPC的37Ar樣品譜Fig.2 37Ar spectra of long, medium, and short internal gas proportional counters and LBPC

長、中、短3支計數管直徑均為38 mm，端結構相同，內部體積分別為361.3、266.3、171.5 mL。任意兩支計數管的37Ar凈峰計數率差除以體積差(長度補償)，即可消除端效應影響。由于計數管端結構不可能完全一致，因此，采用長度不同的3支計數管對其計數率和體積作線性擬合，擬合得到的斜率除以37Ar K殼層EC分支比即得到37Ar活度濃度，斜率的相對標準偏差為長度補償引入的不確定度。內充氣正比計數管測量氣體活度還存在壁效應影響，壁效應是充氣壓力的函數，充氣壓力越大壁效應越小，文獻[9]研究表明充氣壓力為200 kPa時，壁效應影響小于1%，可忽略。37Ar活度濃度測量結果列于表1(活度濃度參考時間為2017-03-08 12:00)，共進行了7組測量，測定的37Ar活度濃度為(2.21±0.02) Bq/mL(k=1)。活度濃度不確定度主要包括長度補償引入的不確定度0.5%、計數管體積不確定度0.5%、統計不確定度0.5%、K殼層EC分支比的不確定度0.3%。

表1 37Ar活度濃度測量結果Table 1 Measurement result of 37Ar activity concentration

3.2 探測效率測量

根據測定的37Ar活度濃度以及LBPC體積和測量的37Ar凈峰計數率(已校正至活度濃度參考時間)，由式(1)計算得到LBPC對37Ar的探測效率為0.899±0.015(k=1)，測量結果列于表2。探測效率不確定度主要包括37Ar活度濃度不確定度1%、計數管體積不確定度0.5%、統計不確定度0.5%、K殼層EC分支比的不確定度0.3%。

表2 37Ar探測效率測量結果Table 2 Measurement result of 37Ar detection efficiency

4 性能評估

37Ar活度A和最小可探測活度(MDA)計算公式分別為：

(2)

(3)

實驗測量了LBPC的37Ar反宇宙射線能譜和原始能譜(圖3)，利用反宇宙射線能譜和原始能譜計算的37Ar活度列于表3。從能譜和活度測量結果看出，反宇宙射線能譜和原始能譜計算的37Ar活度相差僅3%，反宇宙射線能譜37Ar峰明顯突出，不確定度顯著降低。

圖3 37Ar反宇宙射線能譜和原始能譜Fig.3 Anti-cosmic spectrum and original spectrum of 37Ar

表3 反宇宙射線能譜和原始能譜計算的37Ar活度Table 3 Activity of 37Ar from anti-cosmic spectrum and original spectrum

實驗獲取了LBPC本底的37Ar反宇宙射線能譜和原始能譜(圖4)，測量時間為390 000 s。相對于原始本底能譜，反宇宙射線本底能譜中37Ar峰區本底計數率降至原來的7.3%，僅0.016 s-1。測量24 h，37Ar的MDA達2.5 mBq。

5 結論

研究建立了LBPC37Ar活度測量裝置和方法。采用長度補償法測量37Ar活度準確刻度了37Ar的探測效率；采用塑料閃爍體探測器反符合屏蔽宇宙射線在計數管中產生的本底，37Ar峰區本底計數率降至原來的7.3%，測量24 h，37Ar的MDA達到了2.5 mBq。

圖4 37Ar反宇宙射線本底能譜和原始本底能譜Fig.4 Anti-cosmic background spectrum and original background spectrum of 37Ar