濱海開發帶土壤重金屬分布特征及來源分析①

崔閃閃，劉 慶*，王 靜

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濱海開發帶土壤重金屬分布特征及來源分析①

崔閃閃1，劉 慶1*，王 靜2

(1 青島農業大學資源與環境學院，山東青島 266109；2中國土地勘測規劃院，北京 100035)

以江蘇省大豐市為例，研究了土壤中8種重金屬的空間分布特征及其與土地利用的關系，并通過主成分分析方法，對其可能的來源進行了探討。結果表明：研究區8種土壤重金屬Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、As、Hg、Ni平均含量分別為17.40、74.38、18.14、0.105、55.58、8.33、0.074、25.73 mg/kg，不同采樣點之間變異不大。沿垂直海岸線方向，隨距海岸線距離增加，Cu、Zn、Pb、Cr、Hg、Ni 6種重金屬含量逐漸升高，As含量逐漸降低，Cd含量則先升高、后降低。Cu、Zn、Pb、Cr、Hg、Ni 6種重金屬均在水田土壤中含量最高，Cd在旱地土壤中含量最高，As則在灘涂土壤中含量最高。相關分析表明，土壤As含量與其他重金屬元素含量的相關性均不顯著，土壤Cd含量與Zn、Pb、Hg、Cr含量的相關性顯著，與Cu、As、Ni含量的相關性不顯著，其他各元素間相關性均達極顯著水平。基于主成分分析結果，認為研究區土壤Cu、Zn、Pb、Cr、Hg、Ni 6種重金屬元素含量受土壤母質影響較大，Cd含量與農業生產中磷肥施用關系密切，As含量的累積受磷肥施用的影響，但以水稻種植為主的耕作土壤As含量總體上呈下降趨勢。本研究可為濱海開發帶土地利用規劃提供指導。

重金屬；含量與分布；濱海開發帶；大豐市；主成分分析

隨著我國城鎮化、工業化和農業現代化進程的加快，人類活動對土地系統的干擾加劇，使得沿海地區土壤重金屬污染的風險加大。重金屬污染不僅直接影響了土壤的物理和化學性質，對作物生長產生抑制或毒害作用，而且可通過食物鏈進入人體，危害人體健康[1-3]。濱海開發帶作為我國工業化快速發展過程中的一個復合地理單元，是陸地與海洋圈層界面的過渡地帶，具有資源豐富、環境敏感、變化過程復雜的特點[4]。人類活動對其生態系統的影響導致諸多生態與環境問題，土壤污染由局部向整體蔓延，最終危及人類的生存環境[5]。濱海開發帶作為沿海快速發展地區土地資源開發的主體，必將承接更多人類活動帶來的對生態系統的重要影響[6]，其土地利用與土壤污染問題也將受到更多的關注。前人基于濱海地區土壤重金屬污染的研究案例已有很多報道，研究內容多集中于灘涂區沉積物中重金屬的污染水平及其生態風險評價[7-8]、沿海地區農田土壤重金屬富集特征與環境質量[9]、灘涂沉積物中重金屬與持久性有機污染物的關系[10]等，針對濱海開發帶土壤重金屬空間分布特征及其與土地利用關系的研究較少，這對于人們了解濱海地區土地開發對環境的影響是十分不利的。

大豐市位于江蘇省東部、黃海之濱，屬典型的濱海開發地區，經濟的快速發展與土地利用方式的改變，必將對當地環境產生一定的影響。本研究以大豐市為研究對象，由沿海到內陸采集了表層土壤樣品162個，涉及旱地、水田、林地、荒草地、灘涂地等5種土地利用類型，分析了土壤Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、As、Hg、Ni 共8種重金屬含量及其空間分布特征，并結合土地利用特點與土壤養分狀況，利用主成分分析方法對其可能的產生原因進行了探討，以期為當地的土地利用規劃提供指導。

1 研究區概況與研究方法

1.1 研究區概況

大豐市位于江蘇省東部沿海地區，鹽城市東南，地處32°56′ ~ 33°36′ N，120°13′~120°56′ E，東連黃海。研究區為沖擊平原，地形北部狹長南部寬廣，海岸線長112 km，土地總面積3 059 km2，其中灘涂面積逾1 100 km2；擁有耕地9.21萬hm2，人均占有耕地0.126 hm2，農業上多種植水稻、玉米、棉花、蔬菜等作物。該區屬于亞熱帶季風氣候區，年平均降水量為1 010.59 mm，年平均氣溫14.1℃。

1.2 樣品采集與測定

土壤樣品全部采集自江蘇省大豐市不同用地類型的表層土壤，采樣時間為2014年10月至11月。采樣時利用GPS進行精確定位，所有采樣點沿垂直海岸線方向呈帶狀分布，每個采樣點均采集半徑在10 m內的3 ~ 5個點的土樣混合成一個土壤樣品，采樣深度0 ~ 20 cm。每個采樣點采集土樣約1 kg，用四分法取約500 g裝入樣品袋，帶回室內分析土壤重金屬含量。采樣同時，記錄采樣點周圍的環境、地貌與植被名稱。采集的土壤樣品，剔除植物殘余根莖、昆蟲、石塊等非土壤成分，風干、磨細、過篩、裝袋備用。本研究共采集土壤樣品162個，土壤采樣點分布見圖1。

圖1 大豐市土壤采樣點分布圖

土壤As、Hg含量測定采用1∶1王水消解-原子熒光光譜法，土壤Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Ni的測定采用硝酸-高氯酸聯合消解，電感耦合等離子體發射光譜法[13]。所有樣品的消解及測定過程均采用標準物質(GBW-07419)、平行樣和空白樣進行質量控制，標準土樣3次重復測定的相對標準偏差控制在10% 以內。土壤pH、有機質、全氮、堿解氮、全磷、有效磷、全鉀、速效鉀的測定方法參見文獻[11]。

1.3 數據處理與分析

主成分分析法是一種將多維因子納入同一系統中進行定量化研究的多元統計分析方法[12]，它能夠將原始因素或變量線性組合為若干個彼此獨立的、且包含原始因素信息的新的綜合因素或變量[13]，從而將多個分析變量構成的數據矩陣在多維空間的變異分別與幾個潛在的影響因子建立相關關系[14]。主成分分析方法在判斷土壤污染元素的主要來源方面，不需要對元素進行細致的形態分析，也不需要與歷史數據的對比，即可根據綜合變量與潛在影響因子的關系，判斷出土壤元素含量變化是否受到人為因素的影響[15]。因此，這種方法在地球化學領域和土壤污染研究中得到越來越廣泛的應用[16-19]。

主成分分析大致包括以下基本步驟：①原始數據的標準化；②計算各指標相關系數矩陣；③計算特征值和特征向量；④計算特征值的貢獻率和累積貢獻率，并提取主成分[20]。

本研究所有數據處理采用 Microsoft Excel 2010軟件，主成分分析與其他統計分析采用IBM SPSS Statistic19完成。

2 結果與分析

2.1 土壤中重金屬含量的描述性統計

由表1可以看出，與國家土壤環境質量標準[21]相比，研究區表層土壤8種重金屬含量的均值均低于國家環境質量標準的一級標準值，而其最大值超出一級標準的有Cu、Zn、Cd、Ni 4種元素，說明研究區土壤重金屬含量整體水平不高，屬于清潔或較清潔的標準。從超標的樣點數統計來看，Cu、Zn、Cd、Ni 4種元素超標樣點數分別占總樣點數的1.23%、6.17%、2.47%、1.23%，所占比例均較小。

變異系數的大小可以反映元素在土壤中含量的均勻性和變異性，即該元素在不同采樣點的分布情況。由表1可以看出，8 種重金屬元素的變異系數均在50% 以下，其大小順序為 Cd＞Cu＞As＞Cr＞Hg＞Zn＞Pb＞Ni，屬于中等偏下的變異。偏度和峰度分別反映了元素含量正態分布雙尾特征和集中程度，一般認為，標準正態分布的偏度系數為0，峰度系數為3。如果重金屬元素受人為因素的影響而在土壤中富集或累積，則易造成概率分布的右偏，即偏度系數大于0，意味著含量在平均值以上的樣點數多于平均值以下的樣點數。本研究中，除As元素外，其他7種元素的偏度系數均為正，說明存在人類活動和工業化過程使得重金屬元素不斷富集的現象，但從偏度系數大小來看，人類活動對當地土壤重金屬累積的影響并不顯著。從峰度系數來看，Cu、Cd和 Ni 峰度系數均大于3，說明這3種元素的數據分布較為集中，而Zn、Pb、Cr、As和Hg 的峰度系數較小，說明其數據較為分散。

表1 土壤重金屬的統計特征值

注：表中“標準值”是指《土壤環境質量標準》(GB 15618—1995)[21]中的一級標準值。

2.2 不同空間位置土壤重金屬分布

本研究沿垂直于海岸線方向，分別按照距海岸線0 ~ 15、15 ~ 30、30 ~ 45 km將采樣帶劃分為3個區域，每個區域樣本數分別為48、53和61個，分別統計不同區域土壤中重金屬含量及變異情況，結果見表2。

由表2可以看出，研究區表層土壤中Cu、Zn、Pb、Cr、Hg、Ni 6種重金屬元素的含量沿垂直海岸線方向由沿海向內陸均呈現出逐漸升高的趨勢，As含量呈現出逐漸降低的趨勢，而Cd含量則呈現先升高、后降低的趨勢。統計分析顯示，8種重金屬在3個區域含量的差異達到顯著水平(<0.05)。從8種重金屬含量在3個區域的變異系數看，Cu、Zn、Pb、As、Hg、Ni 6種元素在距海岸線30 ~ 45 km區域內變異最大，Cd在距海岸線15 ~ 30 km區域內變異最大，而Cr在距海岸線0 ~ 15 km區域變異最大。Zn、Pb、Cd、Cr含量在距海岸線0 ~ 15 km和30 ~ 45 km區域的變異系數差異不顯著，但各重金屬元素在距海岸線15 ~ 30 km區域的變異系數與距海岸線0 ~ 15 km和30 ~ 45 km區域的差異均達到顯著水平(<0.05)。

表2 沿垂直海岸線不同距離區域土壤重金屬含量特征

注：同行不同小寫字母表示不同區域重金屬含量差異在<0.05水平顯著。

2.3 不同土地利用類型土壤重金屬分布

結合研究區土地利用狀況，將所有采樣點按土地利用劃分為旱地、水田、林地、荒草地、灘涂地等5種土地利用類型。其中旱地主要種植小麥、玉米、棉花、大豆、大蒜等作物；水田主要種植作物為水稻；林地包括經濟林、防護林、苗圃等；荒草地主要指因土壤鹽漬化而未進行農業耕作的荒地、雜草地等；灘涂地指距海較近僅生長米草、蘆葦、堿蓬等鹽生植被的灘涂濕地。不同土地利用類型土壤中重金屬含量特征見表3。由表3可以看出，8種重金屬元素含量在5種不同地類之間均存在較顯著差異。其中Cu、Zn、Pb、Cr、Hg、Ni 6種元素含量均在水田最高，旱地次之，其他地類相對較低；Cd元素在不同地類含量高低的順序為旱地>林地>水田>灘涂地>荒草地；As元素在不同地類含量高低的順序為灘涂地>荒草地>旱地>林地>水田。

表3 不同土地利用類型土壤重金屬含量(mg/kg)

注：同列不同小寫字母表示不同土地利用類型間重金屬含量差異在<0.05水平顯著。

2.4 土壤中重金屬元素間的相關性

元素間相關性可從一個側面反映各元素在來源方面是否有共同的影響因素。相關性顯著和極顯著，說明元素間一般具有同源關系或者可能存在復合污染的情況；相關性不顯著，說明元素間的來源存在差異[22]。研究區土壤重金屬Pearson相關分析結果見表4。由表4可以看出，研究區表層土壤As含量與其他元素含量的相關性均不顯著；土壤Cd含量與Cu、As、Ni含量的相關性不顯著，與Zn、Pb、Hg、Cr含量的相關性雖達顯著水平，但其相關系數較小；其他各元素間相關性均達極顯著水平，除Cr與Hg的相關系數為0.450外，其余各相關系數值均在0.5以上，說明影響這些重金屬元素在土壤中累積的因素存在或多或少的共性。

表4 研究區表層土壤重金屬Pearson相關系數

注：*表示在<0.05水平顯著相關；**表示在<0.01水平顯著相關。

2.5 土壤中重金屬來源的主成分分析

為利用基于土壤學知識的主成分分析方法對研究區土壤中重金屬來源進行分析，本研究同時測定了研究區表層土壤pH、有機質(OM)、全氮(TN)、全磷(TP)、全鉀(TK)、堿解氮(AN)、有效磷(AP)和速效鉀(AK)等指標，與土壤重金屬元素含量數據一起進行主成分析分析。在進行主成分分析前，先對原始數據進行相關性檢驗。經檢驗，KMO 統計量為0.833，Bartlett 的球形檢驗值< 0.001，說明變量間存在相關關系，符合主成分分析要求[15]。按照特征根>1的標準，共提取4個主成分，其累積貢獻達到77.138%，反映了原有指標的大部分信息，結果滿足要求。各主成分的特征根、方差貢獻率、累計方差貢獻率及因子載荷分別見表5和表6。

通過主成分分析發現，土壤TK和重金屬Cu、Zn、Pb、Cr、Hg、Ni在主成分1上有較大的正載荷，因為土壤全鉀一般受土壤母質影響較大，所以主成分1可命名為土壤自然本底屬性，主成分1上的重金屬元素來源可認為主要受土壤母質的影響。主成分2上正載荷較大的土壤因子有OM、TN，而pH、AN在主成分2上有較大的負載荷，這與當地水田土壤性質吻合，因此主成分2可命名為水田耕作因子。重金屬As在該主成分上有較大的負載荷，說明土壤中As元素在水稻土壤中有所降低，這可能由于水田土壤氧化還原電位較低，As元素易于從土壤解吸到水體中并隨之流失；另一方面As元素生物可利用性增大，促進了水稻對砷元素的吸收，最終導致土壤中砷元素含量下降[23]。主成分3上載荷較大的土壤因子有TP、AP，該主成分可歸結為磷肥施用因子，在該主成分上載荷較大的重金屬元素為Cd，說明重金屬元素Cd的來源與農業生產中磷肥的施用關系密切；同時土壤As在該主成分上也有一定的正載荷，說明元素As的來源在一定程度上也受到磷肥施用的影響。主成分4上具有較大正載荷的土壤因子為土壤pH、OM、TN、AN，TP、TK、AP、AK在該主成分上載荷較小或為負，該主成分主要反映了灘涂和荒草地的主要特征，該主成分上土壤重金屬載荷均較小，說明沿海區域灘涂和荒草地受人類干擾較少，兩種用地方式下人為活動對重金屬累積的貢獻不大。這與前節關于不同土地利用類型土壤重金屬分布特征的結果一致。

表5 各主成分的特征值、方差貢獻率與累積貢獻率

表6 各因子在不同主成分上的載荷

3 討論

3.1 土壤重金屬來源及其影響因素

從土壤重金屬含量測試結果看，研究區整體處于清潔的水平，僅部分采樣點重金屬Cu、Zn、Cd、Ni超出國家環境質量一級標準；從多種元素頻數分布的偏度系數大于0的結果看，人類活動或工業化過程使得土壤重金屬元素已出現富集的現象。結合研究區經濟發展與農業生產情況，從自然來源和人為來源兩個途徑對土壤重金屬來源進行分析，自然來源方面，該區域整體較低的重金屬含量水平，說明土壤母質因素對土壤重金屬的貢獻相對較大，母質中較低的重金屬含量是研究區土壤重金屬含量偏低的主要原因；人為來源方面，由于研究區重金屬超標樣點以農田土壤為主，判斷研究區土壤重金屬累積可能由農業活動引起，農業生產中農藥、化肥使用等均可能造成耕地重金屬累積[24]。比如，氮肥施用可能會使土壤中Pb元素增加[25]，磷肥施用可能會將Hg、Cd、As 等元素帶入土壤，農藥中則多含有Cu、Zn、As等元素[26]。雖然2010年以來研究區內相繼建立多個生態工業園區和循環經濟產業園區，但由于政府加強對環境污染的控制，完善工業集聚區污水收集配套管網及升級改造工程，實施工業固廢綜合利用項目等，很好地控制了污染源的擴散。同時經調查分析，和交通運輸有關的Cd、Zn、Pb 等元素并未以條帶狀分布于道路沿線區，工業發展和交通運輸對該區土壤重金屬影響較小[27]。要想避免重金屬在土壤中的進一步富集和累積，今后仍需從人為因素方面加以控制，即加強工農業生產的清潔化、標準化。

3.2 土壤重金屬空間分布及其與土地利用的關系

本研究沿垂直海岸線方向從沿海到內陸按樣帶進行采樣，研究沿海開發帶土壤重金屬空間分布特征及其與土地利用的關系，土地利用類型涉及灘涂、荒地、林地、水田、旱地等。為避免條帶狀采樣導致的克里格插值誤差過大的問題，在水平方向上采用按固定距離分區域進行判斷的方法對土壤重金屬分布特征進行分析。從本研究結果看，不同土地利用類型土壤重金屬含量存在顯著差異，Cu、Zn、Pb、Cr、Hg、Ni 6種元素含量均在水田最高，Cd元素含量則在旱地土壤最高，As元素含量則以灘涂土壤最高。從研究區土地利用類型的分布特點看，沿垂直海岸線方向土地利用類型從灘涂、荒地、林地、水田、旱地逐漸過渡，由此可以看出，As元素的分布為離海岸線越近越高，而其他7種重金屬元素分布則是離海岸線越遠含量越高，這無疑對重金屬污染物來源的判斷具有積極的意義[28]，土地利用對土壤重金屬的影響與不同用地類型在空間上分布關系密切。如不同用地類型中，農業用地因為化肥和農藥施用等導致重金屬含量升高，灘涂濕地多受人為影響較小，有的還建立了自然保護區，重金屬含量相對較低[29]。因本研究帶狀采樣未涉及城鎮及工礦用地，同時區內果園和菜地面積也較少，故本研究僅比較了水田、旱地、林地、鹽堿荒地和灘涂地土壤重金屬含量狀況，至于城鎮和工礦用地以及其他用地仍需有針對性地開展相關研究。

3.3 土壤重金屬來源解析

地統計學和多元統計學方法在確定土壤重金屬來源方面已得到廣泛應用[30-31]，本研究利用多元統計分析(multivariate statistics)中的主成分分析方法，通過土壤OM、pH、TN、TP、TK、AN、AP、AK等屬性指標分析土地利用與土壤重金屬含量之間的關系，對土壤重金屬的來源進行判斷。從分析結果看，土壤重金屬來源與土地利用類型對土壤重金屬的影響具有很強的一致性，如Cu、Zn、Pb、Cr、Hg、Ni 6種重金屬元素在水田最高，而主成分分析結果顯示這些元素與TK在主成分1上有較大的正載荷，可以認為其受土壤母質影響較大；重金屬As元素在水田含量最低，主成分分析其與AN、pH在第2主成分上均有較大的負載荷，同時OM和TN在該主成分上具有較大的正載荷，這與水田土壤特征相似；Cd元素在旱地含量最高，對應的第3主成分載荷較高的土壤因子為TP和AP，因此可初步推斷土壤Cd來源受磷肥施用影響最大。本研究雖然利用該方法對多數重金屬元素來源的判斷與前人研究結果一致，但該方法假定了不同地區土壤理化因子對土地利用的響應是相同的，沒有針對具體研究區對土壤理化因子與農業生產和人類活動等行為進行定量分析，可能會對土壤重金屬來源的判斷產生偏差。因此，基于土壤學知識的主成分分析方法判斷土壤重金屬來源，對土壤理化指標的選擇及對土壤屬性與土地利用關系認識至關重要。

4 結論

1)研究區土壤重金屬平均含量均未超過國家土壤環境質量一級標準，部分采樣點土壤重金屬有所累積，但整體處于清潔水平，且不同采樣點間重金屬含量變異不大。空間上，沿垂直海岸線方向由沿海到內陸，Cu、Zn、Pb、Cr、Hg、Ni 6種重金屬元素含量逐漸升高，As元素含量逐漸降低，Cd元素含量則呈現先升高、后降低的特點。Cu、Zn、Pb、Cr、Hg、Ni 6種元素含量在水田最高，旱地次之，其他地類相對較低；各土地利用類型土壤Cd含量高低的順序為旱地>林地>水田>灘涂地>荒草地；As為灘涂地>荒草地>旱地>林地>水田，土地利用對重金屬元素分布的影響與各土地利用類型在空間上的分布規律具有相對一致性。

2)綜合相關分析與主成分分析結果，研究區土壤Cu、Zn、Pb、Cr、Hg、Ni 6種重金屬元素的含量主要受成土母質的影響，Cd含量與農業生產中磷肥施用關系密切，As含量的累積在一定程度上受到磷肥施用的影響，但以水稻種植為主的水田土壤As的生物活性與可利用性增強，在磷元素存在的條件下易于被水稻吸收從而導致水田土壤As含量下降。

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Distribution and Source Analysis of Soil Heavy Metals in Coast Development Zone

CUI Shanshan1, LIU Qing1*, WANG Jing2

(1College of Resources and Environment, Qingdao Agricultural University, Qingdao, Shandong 266109, China; 2 China Land Surveying and Planning Institute, Beijing 100035, China)

A case study of Dafeng City of Jiangsu Province was carried out to explore soil heavy metal pollution in the coast development zone. A total of 162 topsoil samples were collected in 2014, the contents of Cu, Zn, Pb, Cd, Cr, As, Hg and Ni were measured, the spatial distribution characteristics and the correlation of heavy metals with the land use were studied, and the possible sources of these heavy metals were discussed by the principal component analysis. The results showed that the average contents of Cu, Zn, Pb, Cd, Cr, As, Hg and Ni were 17.40, 74.38, 18.14, 0.105, 55.58, 8.33, 0.074 and 25.73 mg/kg, respectively, and with the little coefficient variation between the different sampling points. Cu, Zn, Pb, Cr, Hg and Ni gradually increased in three areas of 0–15 m, 15–30 km and 30–45 km from the coast to inland along the vertical direction of the coastline, while As gradually decreased and Cd first increased and then decreased. The highest contents of Cu, Zn, Pb, Cr, Hg and Ni were all in paddy soil, the highest content of Cd in dryland soil, and the highest content of As in beach land soil. As was not significantly correlated with the other heavy metals, Cd was extremely significantly correlated (<0.01) with Zn, Pb, Hg and Cr, while Cd was not significantly correlated with Cu, As and Ni. The principal component analysis showed that the accumulation of Cu, Zn, Pb, Cr, Hg and Ni in soil were more affected by soil parent material, the accumulation of Cd affected by phosphate fertilization, the accumulation of As also affected a little by phosphate fertilization, while rice planting may decrease the content of soil As. The findings can provide guidance for land use planning of coastal development zone.

Heavy metals; Concentration and distribution; Coast development zone; Dafeng City; Principal component analysis

國家自然科學基金重點項目(41330750)資助。

(qy7271@163.com)

崔閃閃(1989—)，女，山東菏澤人，碩士研究生，研究方向為農業環境保護。E-mail: cuiss1989@163.com

10.13758/j.cnki.tr.2019.02.020

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