內蒙古沙漠化草原生物源揮發性有機物排放特征

杜昌笛,包 海,2*,趙圓圓

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內蒙古沙漠化草原生物源揮發性有機物排放特征

杜昌笛1,包 海1,2*,趙圓圓1

(1.內蒙古師范大學化學與環境科學學院,內蒙古 呼和浩特 010022；2.內蒙古自治區環境化學重點實驗室,內蒙古 呼和浩特 010022)

2017年7月,采用動態箱采樣法對內蒙古沙漠化草原的生物源揮發性有機物(BVOC)進行了研究,同時記錄了溫度、濕度和光合有效輻射等參數.結果表明:沙漠化草原羊草和冰草均排放了異戊二烯、α-蒎烯、β-蒎烯、α-水芹烯、3-蒈烯、α-萜品烯、對傘花烴、檸檬烯、γ-萜品烯、萜品油烯、羅勒烯和崁烯等12種揮發性有機化合物,羊草和冰草排放的BVOC平均排放通量分別為: (578.76±92.39), (35.51±20.23), (23.62±5.62), (380.48±206.97), (15.70±4.72), (36.21±10.53), (62.46±10.36), (36.63±22.83), (85.44±48.33), (5.59±5.33), (17.62±3.32), (173.39±201.97)μg/(m2·h)和(587.36±298.57), (7.24±0.28), (80.09±0.32), (204.49±122.10), (4.64±0.83), (9.96±3.32), (18.86±5.73), (4.49±4.37), (63.02±27.51), (7.26±5.09), (23.06±1.86), (32.30±26.29)μg/ (m2·h);羊草和冰草BVOC排放通量與溫度和光合有效輻射變化規律呈現一致性,但各草種所受影響因子不盡相同,且其排放過程復雜,除冰草異戊二烯排放通量在15:00和17:00達到峰值外,其余BVOC排放通量與羊草BVOC排放通量均在11:00和15:00達到峰值.

生物起源揮發性有機物；溫度；光合有效輻射；排放通量

生物源揮發性有機物(BVOC)對全球氣候變化、大氣環境質量、有機氣溶膠和碳循環等諸多重大環境問題均有影響,尤其是對大氣對流層臭氧的形成起著十分重要的作用[1-2].研究顯示,大多數植物都排放BVOC,且植物排放的全球BVOC總量達到1~1.5Pg (1Pg=1015g)Cyr-1[3-4],占全球總揮發性有機物的90%,且其反應性是非甲烷揮發性有機物的3倍多[5-6].BVOC包括樹種排放、草種排放、稻田排放和其它種類植物排放的BVOC[7];其中,類異戊二烯是排放量最多、最重要的揮發性有機物[8],包含有5個C的異戊二烯(C5H8)、10個C的單萜烯(C10H16)和15個C的倍半萜烯(C15H24)以及20個C的二萜烯[9-10],其中異戊二烯和單萜烯為主要的揮發性有機物,分別占全球BVOC的53%和15%[11].

從20世紀80年代開始,在國外興起了研究BVOC的熱潮,對森林排放的BVOC進行了大量的研究,現已基本建立森林排放BVOC排放量的數據庫,已具體應用到評價BVOC排放量對區域規模大氣環境的影響中[12-14].BVOC不僅會對近地面大氣對流層臭氧光化學合成有顯著影響,導致大氣對流層中臭氧濃度上升[15-16],也促進各種反應性中間體、半揮發性和低揮發性有機物和二次有機氣溶膠(SOA)的生成[17-20],同時在全球生態系統中扮演著重要的角色,能聯系生物圈與大氣圈[21-24],這些過程會造成環境污染和能見度降低,危害人類健康,影響全球氣候[25-28].目前對草原生態系統揮發性有機物的研究很少[29].我國學者已對我國不同地區、典型樹種的BVOC的排放量方面開展了大量的研究工作[30-34].但對草原生態系統BVOC排放通量方面的研究也相對較少.究其原因之一草種排放的BVOC排放通量與樹木相比較小,還有一個原因是草原生態系統很復雜,草種繁雜,對采樣技術的要求高等.雖然草種排放的BVOC排放通量比較少,但是從草原生態系統的面積及草種的復雜性考慮,其總BVOC排放通量是不能被忽視的.從2001年夏季開始白建輝等[33-39]利用便攜式光離子化檢測器以及采樣儀器在內蒙古中國科學院生態系統定位研究站對羊草等優勢草種揮發性有機物排放做了測量;又于2002和2003年夏季采用靜態箱采樣法對典型草原羊草排放的揮發性有機物進行研究,發現羊草主要排放異戊二烯,且異戊二烯的排放通量主要與光合有效輻射和溫度有關;He等[40]研究了內蒙古錫林河流域175種植物,發現大部分植物的揮發性有機物排放通量較低,尤其是羊草、大針茅和冰草等優勢草種的排放通量與樹種相比較低.以上研究都以典型草原的優勢草種為主要研究對象,詳細研究了其異戊二烯排放通量及其環境影響因素.目前內蒙古草原生態系統有所恢復,但完全恢復草原生態系統應有的功能還需要若干年的自然修復過程.本研究以典型的沙漠化草原內蒙古正藍旗為研究對象,采用動態采樣箱法對其優勢草種及其他草種排放的揮發性有機物進行定性定量分析,并研究優勢草種排放的揮發性有機物排放通量的溫度光強度依存性,旨在為完善國內草原生態系統BVOC排放通量數據庫,為進一步研究草原生態系統對大氣環境影響方面的研究提供科學數 據.

1 采樣地點

采樣地點在典型的沙漠化草原內蒙古錫林郭勒盟正藍旗,該區域氣候屬溫帶半干旱草原氣候,冬季寒冷漫長,春季多風多雨,夏季溫熱,降水集中,秋季短促,降水銳減,氣溫下降,風速加大;年平均氣溫在-0.2~2.0℃之間,7月為最熱月,平均氣溫為17.5~19.6℃,年降水量在265.7~386mm之間,而6~8月降水量占全年降水量的66%~69%.這些氣候特征造成,內蒙古草原草種的生長期為每年的6~9月之間,6月份為草種的前期生長期、8月份為草種成熟期、7月份為草種長勢最旺盛,最健康的生長期.因本研究中未考慮生長因素對BVOC排放通量的影響,所以,把采樣時間選擇在草種長勢較好的7月份.采樣具體地點在正藍旗寶紹岱蘇木輝斯音高勒嘎查牧民草場(42°29′44″N,115°34′33″E),海拔高度1200~1600m,土壤為暗栗鈣土.在本研究中選擇的草種有羊草().)、冰草((.).)、芨芨草(())、麻葉蕁麻(.)、冷蒿()和木地膚((.).)等.在本研究中只對羊草和冰草做數據分析.

2 采樣及分析方法

2.1 采樣方法

在采樣地點選擇一塊長勢較好的羊草地,于2017年7月18日~20日進行連續3d樣品采集,其中,7月18日和19日為晴天,7月20日為陰天.1d內分別采集4次,上午08:30~10:30和10:30~12:30采集2次,下午14:00~16:00和16:00~18:00采集2次,以2h為1個采集周期[35].

冰草BVOC的采樣與羊草BVOC的采樣時間與采樣方法均相同,只是所使用的采樣箱規格不同,而且選擇的冰草樣地距羊草樣地大約10m,兩者所處的環境相同.

本研究采用動態采樣技術,圖1為動態采樣箱采集示意,采樣箱由箱體和箱蓋2個部分組成.箱體固定在采樣場地,箱蓋是活體.采樣箱規格為: 1000mm×1000mm×900mm和1000mm×1000mm× 600mm,箱體4面和箱蓋為5mm厚的透明玻璃,每個采樣箱都有3個連接部分,一個鏈接通氣設備、一個連接采樣器,另一個為采樣箱頂部風扇提供電源的部分及出氣口.通氣設備為國產便攜式個體采樣器EM-5000,通入采樣箱外氣的流速設為1.5L/min,通入前的外氣及采樣箱內采集氣體通過硅膠進行干燥;采樣器為國產矩陣式恒溫恒流多通道采樣系統EM-2008(B),采樣流量設為200mL/ min,采用充填200mg Tenax-TA(60~80目)的不銹鋼吸附管采集.不銹鋼吸附管的鏈接及通入外氣均使用聚四氟乙烯管.采樣時間為每天的8:30~18:00,采樣前先蓋住箱蓋封閉箱體并通氣30min,之后同時采集箱體內氣體和背景通入氣體30min,采樣過程中持續通氣.采集結束后打開箱蓋把草種暴露于空氣中1h,2h為1個采樣周期;為了提高采樣效率,每個采樣時間段同步采集3個樣品.采集過樣品的吸附管在分析前儲存在4℃的環境中,以防止樣品的揮發[29].氣體采樣期間,同步記錄采樣箱內外的溫度、濕度及光照強度等,記錄儀為國產L99-LXWS照度溫濕度記錄儀.

圖1 動態采樣箱采集示意

2.2 分析方法

在實驗室利用氣相色譜-質譜聯儀(GC/MS) (Thermo Scientific DSQII)對采集的BVOC進行分析,在分析前先用AutoTDS-V型全自動熱解析儀(北京踏實科技有限公司)進行熱脫附解析,熱脫附溫度設為280℃,冷阱溫度設為-30℃,先用N2(99.99%)吹吸附管2min(驅除吸附管里的空氣),然后加熱使爐內溫度迅速上升至280℃,加熱10min,使吸附管中不同沸點的揮發性有機物被逐步脫附,并被載氣攜帶至冷阱(-30℃)中富集,脫附完成后冷阱在數秒鐘內迅速升溫至280℃,使冷阱中富集的揮發性有機物進行二次脫附后直接進入到與質譜相連的氣相色譜柱.氣相色譜中選擇DB-5MS毛細管柱對樣品化合物進行分離,毛細管柱規格為30m×0.25mm×0.25μm,膜厚度為0.33μm,色譜柱程序升溫條件為:初始溫度為45℃,保持3min,以15℃/min的升溫速度升到60℃并保持11min,接著以40℃/min的速率升溫至100℃,保持2min,最后以50℃/min上升到250℃,保持5min,氦氣作為載氣,氮氣作為補償氣,總色譜時間設為30min[30,41].

3 結果與討論

動態采樣箱內BVOC排放通量利用公式(1)計算:

式中:為BVOC的排放通量,μg/(m2·h);M為箱內濃度,μg/m3,0為背景濃度,μg/m3;為通入氣體速度,m3/h;為采樣時間,h;為采樣箱的面積,m2.通過氣相色譜分析所采樣品后,得到12種相關揮發性物質.

3.1 羊草各BVOC排放通量及其排放規律

表1 羊草排放的BVOC種類和各揮發性有機物的日平均排放通量及其氣象條件*

續表1

注:氣象條件*:是指采樣箱內溫度、濕度及光強度.

由表1可知,2017年7月18~20日羊草排放的BVOC中異戊二烯排放通量最大為(578.86±92.39)μg/ (m2·h),其次為-水芹烯,其排放通量為(380.48±206.97)μg/(m2·h).采樣期間溫度和光強度逐漸降低,導致異戊二烯和-水芹烯排放通量從18~20日呈現逐漸減少的趨勢.為了揭示其BVOC排放通量規律,對其BVOC排放通量日變化特征進行研究.

首先,選擇排放量較多的異戊二烯和-水芹烯與溫度進行對比,由圖2可知,2種BVOC的排放通量具有非常明顯的日變化特征,隨著溫度的升高而增大,溫度的下降而減小;即使之后的排放通量有所減少,但其排放通量也是隨著溫度的升高而增大,溫度的下降而減小.在每天的11:00和15:00,其BVOC排放通量比另外2個采樣時間段的排放通量高(20日陰天,因此例外);圖3繪制了羊草揮發性有機物排放通量相對較小的各BVOC排放通量隨溫度變化的規律,其排放規律與異戊二烯和-水芹烯排放通量隨溫度變化規律一致.一般認為,控制森林和草地異戊二烯排放的主要外部因子為光合有效輻射、氣溫等[35].本研究結果顯示,沙漠化草原羊草排放的BVOC排放通量也呈現出與典型草原BVOC排放通量[36]相似規律.

圖3 3-蒈烯、對傘花烴和檸檬烯排放通量隨溫度變化

Fig.3 Variation of 3-Carene, p-Cymene and Limonene emissions flux from Leymus chinensiswith air temperature

圖4 采樣箱內光強度和溫度的日變化

Fig.4 Diurnal variations of PAR and air temperature in the dynamic chamber

由圖4可知,溫度與光合有效輻射變化規律基本一致,羊草排放的BVOC排放通量變化規律也與光合有效輻射和溫度變化基本一致.只從各量的變化曲線來看,很難判斷光合有效輻射和溫度哪個對BVOC排放通量的影響更大,因此,對各量進行相關性分析,從而找出影響排放通量的主要因素.

由表2可知,影響排放通量的最主要因素為溫度,其次為光合有效輻射和相對濕度.白建輝[35]等曾分析了異戊二烯與各量的相關性系數,箱內的溫度和水汽含量比箱外的溫度和水汽含量對異戊二烯的排放更重要一些,在本研究中也體現出箱內各環境要素比箱外各環境要素對排放通量的影響更重要.雖然箱內的溫度對揮發性有機化合物的排放有重要的影響,但是生物源有機化合物的排放通量受很多因素的影響,其排放過程是復雜的.

表2 羊草12種揮發性有機物排放通量與各環境要素的相關性系數

3.2 冰草各BVOC排放通量及其排放規律

由表3可知,在3d的排放通量中異戊二烯排放通量最多為(587.36±298.57)μg/(m2·h),α-水芹烯次之,其排放通量為(204.49±122.10)μg/(m2·h).研究2種揮發性有機物的日變化規律,由圖5可知,2種揮發性有機物的排放通量都是隨著溫度的升高而增加,隨著溫度的下降而減少;除異戊二烯排放通量在15:00和17:00采樣時間段到達峰值外,α-水芹烯則在11:00與15:00采樣時間段排放通量到達峰值.2017年7月19日冰草α-水芹烯排放通量高于18日與20日,而異戊二烯排放通量則是逐漸減少.另外,對其排放通量較少的其他BVOC排放通量進行分析,由圖6可知,3-蒈烯、對傘花烴、萜品油烯、羅勒烯和α-萜品烯的排放通量趨勢也隨著溫度的變化而變化,且其變化趨勢大致相同.總之,冰草排放的異戊二烯和單萜烯類化合物均表現出良好的溫度依存性.

表3 冰草排放的BVOC種類和各揮發性有機物的日平均排放通量及其氣象條件*

草種采樣時間BVOC種類及其日平均排放量[μg/(m2·h)]有效采樣數據數量平均溫度(℃)平均濕度(%)平均光強度[μmol/(m2·s)] γ-萜品烯萜品油烯羅勒烯崁烯 冰草2017-07-1894.5814.3721.2167.141244.5441.671335.50 2017-07-1966.964.6824.9226.141242.5838.151669.22 2017-07-2027.532.720.003.631230.9448.52846.80 總平均63.02±27.517.26±5.0923.06±1.8632.30±26.2936

注:氣象條件*:是指采樣箱內溫度、濕度及光強度.

圖5 冰草異戊二烯和α-水芹烯排放通量隨溫度變化

按照對羊草數據分析的思路,對冰草也進了12種揮發性有機物與各環境因素的相關性分析,由表4可知,對于β-蒎烯排放通量的主要影響因素為箱內溫度,其次為箱內濕度和光合有效輻射;影響-水芹烯排放主要因素為箱內溫度,其次為箱內光合有效輻射和濕度;而影響異戊二烯排放的主要因素則為箱內濕度,其次為箱內溫度和光合有效輻射.這也體現出上文中提到的BVOC的排放受很多因素的影響,其排放過程是復雜的.通過對比發現箱外光合有效輻射和濕度比箱內相關性大,其對冰草排放揮發性有機物過程有一定影響.此外,應該考慮土壤排放的揮發性有機化合物的影響.白建輝等[37]研究了土壤排放揮發性有機物對草種BVOC的影響,結論是土壤異戊二烯、-蒎烯、-蒎烯的排放很小,它對于草地異戊二烯、-蒎烯、-蒎烯排放的貢獻可以忽略.

圖6 冰草3-蒈烯、對傘花烴、萜品油烯、羅勒烯和α-萜品烯排放通量隨溫度變化

Fig.6 Variation of 3-Carene, p-Cymene, Terpiolene, Ocimene and α-Terpinene emission fluxes from Agropyron cristatum with air temperature

表4 冰草12種揮發性有機物排放通量與各環境要素的相關性系數

3.3 土壤揮發性有機物排放通量

為了研究土壤排放揮發性有機物對草種排放揮發性有機物的影響,本研究中選擇了一處沒有草生長的空地,對其進行連續采樣,采樣方法與羊草、冰草采樣方法相同.結果顯示,土壤中異戊二烯、-蒎烯、-蒎烯、-水芹烯、崁烯、3-蒈烯、-萜品烯、對傘花烴、檸檬烯、-萜品烯、萜品油烯和羅勒烯的排放通量分別為14.24,5.08,0.58,0.45,0.54, 0.42,0.66,0.41,0.74,0.63,0.75,0.74μg/(m2·h),與羊草排放異戊二烯、-蒎烯、-蒎烯、-水芹烯、崁烯、3-蒈烯、-萜品烯、對傘花烴、檸檬烯、-萜品烯、萜品油烯和羅勒烯的排放通量的比值分別為2.46%、14.31%、2.46%、0.12%、0.31%、2.68%、1.82%、0.66%、2.02%、0.74%、13.42%和4.20%,由此可見,土壤揮發性有機物的排放通量相比于草種BVOC排放通量較少,它對草種BVOC排放通量的貢獻可以忽略.

4 結論

4.1 羊草和冰草主要排放異戊二烯和-水芹烯,其排放通量分別為(578.76±92.39),(380.48±206.97)μg/ (m2·h)和(587.36±298.57),(204.48±122.10)μg/(m2·h);除此之外還排放了-蒎烯、-蒎烯、3-蒈烯、崁烯、檸檬烯、-萜品烯、-萜品烯、對傘花烴、萜品油烯和羅勒烯等揮發性有機物.

4.2 羊草和冰草BVOC排放通量有明顯的日變化規律,隨著溫度的升高而增大,溫度的降低而減小,且也與光合有效輻射變化趨勢有較好的一致性.但羊草與冰草的排放通量又有所不同,影響因子也不同,其產生揮發性有機物是個復雜的過程,影響因子并不是單一的,除本研究中所測量的溫度、相對濕度和光合有效輻射外,還與土壤、植物生長狀況、草種種類及其生物量和排放潛勢等有關.

4.3 土壤異戊二烯、-蒎烯、-蒎烯、-水芹烯、崁烯、3-蒈烯、-萜品烯、對傘花烴、檸檬烯、-萜品烯、萜品油烯和羅勒烯的排放通量很小,與羊草BVOC排放通量比值分別為2.46 %、14.31%、2.46%、0.12%、0.31%、2.68%、1.82 %、0.66%、2.02%、0.74%、13.42%和4.20%,它對于草種排放異戊二烯、-蒎烯、-蒎烯、-水芹烯、崁烯、3-蒈烯、-萜品烯、對傘花烴、檸檬烯、-萜品烯、萜品油烯和羅勒烯的貢獻可以忽略.

4.4 沙漠化草原草種排放BVOC排放特征與典型草原BVOC排放特征很相似,表現出良好的日變化特征.

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致謝：衷心感謝錫林郭勒盟正藍旗環境保護局和環境監測站的領導及相關人員,同時衷心感謝提供實驗場所的正藍旗寶紹岱蘇木牧民巴雅爾圖先生.

The emission of biogenic volatile organic compounds from desert grassland in Inner Mongolia.

DU Chang-di1, BAO Hai1,2*, ZHAO Yuan-yuan1

(1.College of Chemistry and Environment Science, Inner Mongolia Normal University, Hohhot 010022, China；2.Inner Mongolia Key Laboratory of Environmental Chemistry, Hohhot 010022, China).,2019,39(5)：1854~1861

In July 2017, a dynamic chamber system, simultaneously recording air temperature, relative humidity and photosynthetically active radiation, was employed to study the emission of biogenic volatile organic compounds (BVOC)from desert grassland of Inner Mongolia. The results showed thatandgrowing in desert grassland emitted isoprene, α-pinene, β-pinene, α-phellandrene, 3-carene, α-terpinene, p-cymene, limonene, γ-terpinene, terpinolene, ocimene and camphene, with the average emission fluxes of (578.76±92.39), (35.51±20.23), (23.62±5.62), (380.48±206.97), (15.70±4.72), (36.21±10.53), (62.46±10.36), (36.63±22.83), (85.44±48.33), (5.59±5.33), (17.62±3.32), (173.39±201.97)μg/(m2·h) fromand (587.36±298.57), (7.24±0.28), (80.09±0.32), (204.49±122.10), (4.64±0.83), (9.96±3.32), (18.86±5.73), (4.49±4.37), (63.02±27.51), (7.26±5.09), (23.06±1.86), (32.30±26.29)μg/(m2·h) from, respectively. The changes of BVOC emission fluxes were consistent with that of air temperature and photosynthetic effective radiation, but the influencing factors were different from plant to plant, and the emission processes were complex. The emission fluxes of BOVCs peaked at 11:00 or 15:00, except isoprene emission fromwere higher at 15:00 and 17:00.

biogenicvolatile organic compounds；air temperature；photosynthetic active radiation (PAR)；emission fluxes

X511

A

1000-6923(2019)05-1854-08

杜昌笛(1992-),男,山東濟寧人,內蒙古師范大學碩士研究生,主要從事生物源揮發性有機化合物的研究.

2018-09-03

國家自然科學基金資助項目(201367019, 21667021);內蒙古自治區自然科學基金資助項目(2018MS02010);內蒙古師范大學研究生創新基金項目(CXJJS18079)

*責任作者, 副教授, baohai@imnu.edu.cn