黃河全流域岸邊表層土壤中PAHs的分布、來源及風險評估

魯垠濤,王雪雯,張士超,裴 晉,向鑫鑫,薛宏慧,孫邵斌,姚 宏*

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黃河全流域岸邊表層土壤中PAHs的分布、來源及風險評估

魯垠濤1,2,王雪雯1,張士超3,裴 晉1,向鑫鑫1,薛宏慧1,孫邵斌1,姚 宏1*

(1.北京交通大學土木建筑工程學院,北京 100044；2.水中典型污染物控制與水質保障北京市重點實驗室,北京 100044；3.中國鐵道科學研究院集團有限公司節能環保勞衛研究所,北京 100081)

為研究黃河流域表層土壤的多環芳烴(PAHs)污染水平,于2015年5月期間采集了39個黃河全流域岸邊表層土壤樣品.研究了土壤中∑25PAHs和∑7carc PAHs的空間分布特征,利用同分異構體比值法和主成分分析法對其進行來源解析,并采用BaP毒性當量和超額終生癌癥風險增量模型(ELCR)對多環芳烴進行風險評估.結果表明,黃河流域表層土壤樣品中∑25PAHs濃度范圍為18.23~6805.49ng/g,均值為343.764ng/g;∑7care PAHs含量為2.23~2796.34ng/g,均值為126.6ng/g.PAHs含量整體趨勢為中上游高于下游,多數土壤樣品中Ant/(Ant+Phe)<0.1, 0.2

黃河流域；多環芳烴；來源；風險評估

PAHs由于其潛在的致突變性和致癌性等危害,近年來在各種環境基質中得到廣泛研究[1]. PAHs可存在于大氣、水、土壤、植物甚至動物血液中,由于土壤中PAHs含量是其他介質的數倍,因此土壤被視為PAHs的主要承擔者[2],雖然土壤擁有重要的容納和凈化污染物的作用,但在強烈的環境負荷沖擊下,其緩沖凈化功能將接近極限,從而可能對人類的健康造成威脅[3].

黃河流域作為中國能源富足地區,擁有豐富的煤炭、石油、天然氣資源及黃河干流充足的水力資源,是21世紀中國能源開發的重點地區.隨著經濟的發展、燃煤、工業發展及船舶車輛的尾氣排放,黃河流域PAHs污染問題日益嚴重.近年來,國內外主要將關注重點放在黃河流域河水及底泥中PAHs的遷移[4]、環境因素與PAHs的相互關系[5]、PAHs的污染水平及來源、分布特征、生態風險評價等.僅有極少部分研究針對黃河流域土壤的污染特征,并且僅是對其中的某一地段進行研究,例如黃河三角洲表層土壤[6]、黃河口[7]、蘭州段[8]等,而對全段黃河流域表層土壤的PAHs污染現狀鮮見報道.黃河全段流域包含各水利樞紐及煤炭石油開采地,故本研究將對全段黃河流域表層土壤PAHs污染現狀進行研究,分析其污染程度、來源分布并進行風險評估,以期為黃河治理、綜合利用規劃提供數據支持.

1 材料與方法

1.1 研究區域概況

黃河發源于中國青海省巴顏喀拉山脈,干流全長5464km,落差4480m.黃河流域位于32~42°N、96~119°E,東西長約1900km,南北寬約1100km,流域面積79.5萬km2(包括內流區面積4.2萬km2)[9].黃河流域處于中緯度地帶,大部分地區年降水量在200~650mm之間,中上游南部和下游地區多于650mm.上游與中游的分界點是內蒙古的托克托(河口鎮),中游與下游的分界點是河南鄭州的桃花峪.上游流經青藏高原與黃土高原交接地帶,表層土以砂卵石為主,中下游土質疏松,泥沙堆積,表層土以沙石為主.

按照全國國土開發和經濟發展規劃,黃河上游沿黃地帶和鄰近地區,將進一步發展有色金屬冶煉和能源建設.黃河上中游能源富集地區,包括山西、陜西、內蒙古、寧夏、河南的廣大區域,將逐步建成以煤、電、鋁、化工等工業為重點的綜合經濟區,成為全國重要的煤炭和電力生產基地[10].黃河下游沿黃平原,是全國工農業發展的重要基地.黃河中下游毗鄰中原油田、勝利油田和華北油田.

1.2 樣品采集

2015年5月中旬,用五點采集的方法采集黃河全流域從黃河沿到利津的39個國控斷面岸邊的表層土壤(0~15cm),分別為黃河沿(U1)、瑪曲(U2)、貴德(U3)、循化(U4)、小川(U5)、蘭州(U6)、安寧渡(U7)、享堂(U8)、新城橋(U9)、下河沿(U10)、青銅峽(U11)、臨河(U12)、石嘴山(U13)、巴彥高勒(U14)、三湖河口(U15)、包頭水文站(U16)、頭道拐(U17)、萬家寨庫區(M1)、河曲(M2)、府谷(M3)、吳堡(M4)、龍門(M5)、潼關(M6)、三門峽公路橋(M7)、三門峽(M8)、西師(M9)、華縣(M10)、南村(M11)、沙沃(M12)、小浪底(M13)、花園口(M14)、夾河灘(M15)、黑石關(M16)、武陟(M17)、高村(L1)、孫口(L2)、艾山(L3)、濼口(L4)、利津(L5).圖1為采樣點位置.在采樣點附近,用丙酮擦洗過的不銹鋼鏟取5個表層土壤(0~15cm)樣品,去除其中石子、蟲子、植物碎片等雜物,混合均勻后取適量裝入清洗過的鋁盒中.樣品冷藏運輸帶回實驗室,放入-20℃的冰箱中冷凍保存.樣品經冷凍干燥研磨過100目篩網后進行后續處理.

1.3 樣品預處理與樣品分析

準確稱取10g土壤與10g無水硫酸鈉混合,并加入0.2g銅粉以去除土壤中硫成分,加入100μL 代標指示物Naphthalene-D8(40ng)、Fluorene-D10 (50ng)、Pyrene-D10(40ng)、Perylene-D12(20ng)后用150mL丙酮/正己烷(:1:1)索氏萃取24h.提取液在加入4mL異辛烷后于旋轉蒸發儀上濃縮至2~3mL,之后過硅膠層析柱,用30mL二氯甲烷/正己烷(:1:1)混合溶液淋洗硅膠柱后,加入提取液,再用120mL二氯甲烷/正己烷(1:1)混合溶液進行洗脫,洗脫液經旋蒸、氮吹、加內標Phenanthrene-D10定容至1.0mL,最后轉移至色譜樣品瓶中待測.

PAHs的測定采用Agilent 6890-5975GC/MS氣質聯用儀,色譜柱為DB-5MS型柱(30m×0.25mm× 0.25μm).升溫程序為:起始溫度50℃,先以10℃/min升溫至180℃,保持1min,再以5℃/min升溫至280℃,保持10min,無分流進樣2.0μL,載氣為高純氦氣(99.999%),流速為1.0mL/min,離子源為EI源,進樣口溫度270℃,用內標曲線法對PAHs進行定量.實驗分析了包括16種USEPA優先控制的PAHs在內的共25種 PAHs.25種PAHs的概況如表1所示:

表1 25種PAHs單體概況介紹

1.4 質量控制與質量保證

所有樣品的分析測定都定量加入代標指示物,每6個樣品增加1個平行樣和空白,所有空白和樣品進行相同的處理,分別監測人為影響情況和實驗的重現性.在各代標指示物回收率差異較大時,用指示物對相應實驗結果進行校正.回收率的范圍為70%~130%,可知實驗方法對目標物的實驗效果比較好,能保證對目標化合物數據的準確性.

1.5 數據處理

利用Excel 2016與Origin 2017進行數據基本處理.采用SPSS 19.0進行主成分分析,數據處理時,采用變化數據提取特征值根大于1的主因子和結合方差極大旋轉的方法.

1.6 風險評價

利用毒性當量法和超額終生癌癥風險模型(ELCR)進行黃河流域表層土壤風險評估.毒性當量因子(TEF)法將各個PAH和衍生物的濃度轉化為毒性當量濃度TEQBaP再計算,進行初步生態風險評估[11].各個PAHs單體毒性當量因子如表2所示.其中毒性當量濃度公式如下:

TEQBaP= ∑TEF·C(1)

式中:C為第種PAHs的含量,ng/g;TEF為第種PAHs的毒性當量因子(表2);TEQBaP是基于BaP的毒性當量,ng/g.

表2 PAHs單體毒性當量因子

超額終生癌癥風險模型(ELCR)采用污染物濃度、體重、暴露因子、土壤攝入率和致癌斜率因子來計算平均每日劑量(ADD,mg/kg)和超額終生癌癥風險ELCR[12].其中ADD和ELCR公式如下:

式中:eq,i為第種PAH的BaP毒性當量,mg/kg;IR為土壤攝取率,mg/d;CF為單位轉化因子,10-6kg/ mg;EF為暴露頻率,d/a;ED為暴露持續時間,a;BW為體重,kg;AT為平均時間,d,為25550;SF為口服斜率因子,ADAF為年齡偏差調整因子.其中,70歲被假定為本研究中國人口的平均預期壽命,IR、BW、EF、ED、SF、ADAF的取值列于表3.

表3 用于確定性ADD和ELCR估計的不同參數的輸入值

注:數據來源于文獻[12].

2 結果與討論

2.1 土壤中PAHs含量分布

在39個采樣點的土壤樣品中,25種PAHs (∑25PAHs)的檢出率在90%以上,7種致癌性PAHs (∑7carc PAHs,分別為BaA、Chr、BbF、BkF、BaP、DBA及BghiP)的檢出率為100%,表明在黃河流域的表層土中PAHs的殘留普遍存在.樣品中∑25PAH含量18.23~6805.49ng/g,均值為343.764ng/g; ∑7carcPAHs含量為2.23~2796.34ng/g,均值為126.6ng/g.上游采樣點從黃河沿到頭道拐(17個),除黃河沿、瑪曲、小川、巴彥高勒、三湖河口、包頭水文站和頭道拐外,土壤PAHs含量范圍為111.63~6805.49ng/g,濃度水平較高;中游采樣點從萬家寨到小浪底(13個),除西師、南村和小浪底外,土壤PAHs含量范圍為20.91~108.54ng/g,濃度水平較低;下游采樣點從花園口到利津(9個),除夾河灘和黑石關外,土壤PAHs含量范圍為27.99~ 91.62ng/g,濃度水平較低.總體來看,土壤中PAHs的含量呈中上游高于下游的趨勢(圖2),這可能是由于黃河中上游是“西電東送”北線的能源輸出地,中游地區分布著豐富的煤炭資源.表層土壤中∑25PAHs和∑7carcPAHs含量最高的4個采樣點分別為享堂、西師、黑石關和青銅峽,其∑25PAHs含量為6805.49, 867.55,814.86,754.40ng/g, ∑7carePAHs含量為2796.34, 234.40,357.40,317.50ng/ g(圖2).最高值與最低值之間相差3個數量級,享堂為濃度最高地區,該地區污染嚴重,位于黃河上游;巴彥高勒為濃度最低地區,其∑25PAHs和∑7carcPAHs的含量分別為18.23, 2.23ng/g.

圖2 各采樣點土壤PAHs含量

土壤PAHs污染標準分為:未污染(<200ng/g)、輕微污染(200~600ng/g)、中度污染(600~1000ng/g)、重度污染(>1000ng/g)[13].由此可見,享堂附近土壤污染嚴重,青銅峽、西師、黑石關屬于中度污染,循化、安寧渡、新城橋、下河沿、石嘴山、小浪底和夾河灘屬于輕度污染,其他地區屬于土壤樣品無污染區域.

與國內外其他流域表層土壤及沉積物的多環芳烴含量相比(表4),本研究區域的多環芳烴平均含量與長江湖北段(463.16ng/g)[19]、環渤海地區(309.5ng/g)[17]處于一個污染水平,要高于九龍江(177.03ng/g)[14]、但是遠低于太湖(710.5ng/g)[15]、遼河(2292ng/g)[16]、陜北延河(882ng/g)[18]、美國弗羅里達(731ng/g)[20]、美國邁阿密(1869ng/g)[21].綜上,黃河流域表層土壤除個別采樣點外,整體PAHs污染程度的對比處于一個較低的污染水平.

表4 國內外不同研究區域PAHs含量比較

2.2 PAHs成分組成及來源分析

環境中PAHs可分為天然源與人為源,與天然源相比,人為源中燃料燃燒是環境中PAHs的主要來源,為了判別多環芳烴的來源,本研究主要采用了相對豐度法、同分異構體比值法和主成分分析法[18].

通常來說,低分子量的PAHs(2環和3環)主要來源于石油直接排入,高分子量PAHs(4~6環)則主要來源于燃燒源,包括石油、木材、煤以及生物質的不完全燃燒[22].研究區表層土PAHs組成特征的結果表明(圖3),除了蘭州、安寧渡、享堂、新城橋、青銅峽、小浪底和黑石關采樣點處高分子量PAHs占優勢,其他32個采樣點均為低分子量占優勢,這些低環PAHs可能來源于石油直接輸入,極少數也有可能來自于高分子量PAHs的降解.

圖3 土壤中PAHs環數分布

本研究利用同分異構體比值法,來源分析見表5.

表5 同分異構體比值法的來源分析

注:*指來自于草,木,煤等生物質燃燒.數據來源于文獻[1-2,23-25].

由圖4可知,本研究中39個采樣點的污染來源主要是石油源,其中包括石油的直接輸入和石油燃燒,也有少部分的草、木、煤以及生物質燃燒.結合相對豐度法,蘭州、安寧渡、享堂、新城橋、青銅峽、小浪底和黑石關等地的來源主要是石油排入和石油燃燒.蘭州是西北地區重要的工業基地和綜合交通樞紐;安寧渡和黑石關均為黃河上的重要渡口;享堂是內地通往青海、西藏的咽喉通道,并且擁有國家“城市礦產”示范基地;新城橋位于京拉線上;青銅峽是寧夏回族自治區重要工業基地;西師和黑石關位于河南省,是承東啟西、連南貫北的重要交通樞紐,同時也是重要的能源基地.這些地區在交通和工業構成上的特點決定了其PAHs的來源特征.

由于PAHs的揮發、大氣沉降、生物降解等不確定因素皆會影響同分異構體比值法的判斷[22,27],故通過主成分分析法(PCA)來進一步分析土壤中PAHs的來源.利用SPASS 19.0軟件進行主成分分析,得到的因子載荷圖見圖5,分析成分矩陣見表6.黃河流域表層土壤中PAHs來源可提取出3個主成分,共解釋了方差變量的97.71%,其中成分1~3分別為82.08%、11.58%和4.06%.由圖5所示,Flu、Ace、Nap、MNa1、MNa2、Ant、Dib、Phe、Fluo、BbF、BaA、Pyr、BkF、Chr和Ret在成分1上的載荷較大,Ace和Fluo主要來源于焦炭的燃燒,Flu、Ant、Phe、Pyr、Chr主要來源于煤的燃燒,BbF、BaA、BkF、Dib主要來源于汽油、柴油及天然氣的燃燒[11],成分1主要說明PAHs污染來源于煤燃燒與機動車排放.Ind、Tet和Acy在成分2上的載荷較大,其中Ind是油燃燒的標志物,Acy是機動車排放的標志物[26],故成分2主要代表油燃燒與機動車排放.由表6可知,成分3主要由Chl確定,故成分3代表焦爐燃燒源.

圖5 表層土壤中PAHs化合物的主成分分析

在主成分1上載荷較大的PAHs: Flu, Ace, Nap, Mna1, Mna2, Ant, Dib, Phe, Fluo, BpF, BaA, Pyr, BkF, Chr, Ret

表6 PAHs主成分分析矩陣

續表6

綜上所述,黃河流域PAHs污染地區的污染來源主要是煤、油燃燒源和機動車排放,這與這些地區的發電廠廢氣廢水排放、冬季供暖、重工業發展及交通樞紐的交通工具使用密不可分.

2.3 PAHs的風險評價

PAHs的環境風險是根據個體多環芳烴的毒性總和來確定的,本研究采用毒性當量法對黃河流域表層土壤進行初步的生態風險評估,同時通過土壤攝入計算超額終生癌癥風險(ELCR).

通過計算得到黃河流域表層土壤的總TEQBaP水平(圖6).各采樣點的總TEQBaP范圍為0.29~ 583.98ng/g.其中,享堂、新城橋、青銅峽、西師和黑石關的TEQBaP水平超過標準規定的限值33ng/g[11],安寧渡接近限值.說明這些地區的表層土壤受到PAHs的污染,存在潛在的生態風險.尤其是享堂,其TEQBaP水平高達583.98ng/g,須引起高度關注.

圖6 表層土壤各采樣點 TEQBaP值

表7為ELCR模型計算出的各年齡段人群的健康風險水平,美國環保局普遍認為超過10-4的癌癥風險將需要補救,10-6以下的風險可以忽略[12].可接受的潛在風險區間為10-6~10-4之間,但應根據具體情況進行調查[28].研究區域ELCR值除享堂外均處于10-6~10-4之間,屬于潛在風險區間.享堂ELCR值為10-3,表現出較高的癌癥風險水平,需要引起高度重視.

表7 各采樣點土壤ELCR風險評估

3 結論

3.1 黃河流域表層土壤樣品中∑25PAH含量為18.23~6805.49ng/g,均值為343.764ng/g;∑7carcPAHs含量為2.23~2796.34ng/g,均值為126.6ng/g.土壤中PAHs含量呈現中上游高于下游的趨勢.享堂附近土壤污染嚴重,青銅峽、西師、黑石關屬于中度污染,循化、安寧渡、新城橋、下河沿、石嘴山、小浪底和夾河灘屬于輕度污染.

3.2 黃河流域表層土壤除了蘭州、安寧渡、享堂、新城橋、青銅峽、小浪底和黑石關采樣點高分子量PAHs占優勢外,其他32個采樣點均為低分子量占優勢.

3.3 黃河流域土壤中的PAHs主要是煤燃燒源、石油排放和交通帶來的石油燃燒源.

3.4 享堂、新城橋、青銅峽、西師、黑石關和安寧渡接近限值存在潛在的生態風險,其他采樣點均處于潛在癌癥風險區間.其中,享堂的TEQBaP水平為583.98ng/g(標準限值33ng/g),ELCR值為10-3(限值10-4),處于較高風險水平.

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Distribution, source and risk assessment of PAHs in surface soil of the Yellow River Basin.

LU Yin-tao1,2, WANG Xue-wen1, ZHANG Shi-chao3, PEI Jin1, XIANG Xin-xin1, XUE Hong-hui1, SUN Shao-bin1, YAO Hong1*

(1.Department of Municipal and Environmental Engineering, Beijing Jiaotong University, Beijing 100044, China；2.Beijing Key Laboratory of Aqueous Typical Pollutants Control and Water Quality Safeguard, Beijing 100044, China；3.Energy & Saving Environmental Protection & Occupational Safety and Health Research Institute, China Academy of Railway Science Corporation Limited, Beijing 100081, China)., 2019,39(5)：2078~2085

The contamination status of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and the spatial distribution of ∑25PAHs and ∑7carcPAHs were investigated based on 39 surface soil samples collected in May 2015 from the Yellow River Basin. The sources of PAHs were obtained by the isomer ratio method and principal component analysis method, and the health risk assessment of PAHs was evaluated by the BaP toxic equivalent and the excess lifetime risk model for cancer (ELCR). The results showed that the concentrations of mesenteric twenty-five PAHs in the surface soil ranged from 18.23 to 6805.49ng/g with an average value of 343.764ng/g; and the concentration of ∑7care PAHs ranged from 2.23 to 2796.34ng/g with an average value of 126.6ng/g. In general, the concentration of PAHs was higher in the middle and upper stream areas than in the downstream areas. In the majority of samples, we found that Ant/(Ant+Phe)<0.1, 0.2

Yellow River Basin；polycyclic aromatic hydrocarbons；source；risk assessment

X53

A

1000-6923(2019)05-2078-08

魯垠濤(1978-),女,吉林長春人,副教授,博士.主要研究領域為持久性有機污染物等物質在環境介質中的遷移轉化,污水處理過程中新興污染物質的降解機理,污染物的源解析和健康風險評價等.發表論文20余篇.

2018-09-04

國家重大水專項(2014ZX07202-011);北京交通大學基本科研業務費(C16JB00440)

*責任作者, 教授, yaohongts@163.com