趙 洋,李銘迪,王志浩,許廣舉,袁銀男,吳 斌
(1.常熟理工學院汽車工程學院,常熟 215500; 2.蘇州大學計算機科學與技術學院,蘇州 215006;3.蘇州東菱振動試驗儀器有限公司,蘇州 215006)
廢氣再循環(EGR)技術是降低柴油機NOx排放的重要措施之一,但采用EGR后,缸內空燃比和混合氣氧濃度降低,促進了碳核顆粒的大量生成,會對柴油機的顆粒排放產生不利影響[1-2]。隨著排放法規的日益嚴格,有必要進一步開展降低柴油機顆粒排放的研究。
柴油機采用EGR后,一方面燃燒產生的廢氣(主要包括N2,CO2等)進入氣缸,對進入氣缸的氣體組分產生影響,改變了進氣的熱容值、稀釋了混合氣中的氧濃度并減緩了燃燒過程中的化學反應速率[3-4];另一方面,由于引入氣缸的廢氣溫度不同,導致進氣溫度產生差異,在進氣壓力保持不變的情況下,隨著EGR率增加,進氣溫度不斷增加,受熱節流作用的影響,進氣量會有所減少,對柴油機的整個燃燒過程產生影響[5-6]。這些對燃燒過程的影響也改變了顆粒的生成環境,使顆粒受到周圍環境中流場、電場、溫度場等各種場中范德華力和液橋力等各種力的作用發生變化,導致顆粒的成核、生長、團聚、氧化等衍生過程進一步復雜化,形成具有不同微觀力學性能的顆粒,并進一步對其在缸內的流動性、沉降速度、布朗運動、氧化過程等固體動力學特性和化學反應特性產生影響[7-10]。
圍繞柴油機顆粒的微觀力學性能,針對不同EGR廢氣組分和溫度條件下產生的顆粒,采用顆粒粒徑分析儀和原子力顯微鏡等分析手段,研究了顆粒粒徑、數量和質量濃度的變化規律,探討了EGR廢氣組分和溫度對顆粒彈性模量、團聚力大小和主要作用形式等微觀力學性能的影響,以期為進一步降低柴油機的顆粒排放、拓寬EGR的工況使用范圍提供理論依據和相關基礎數據。
試驗采用一臺經過改裝的單缸試驗機,壓縮比為19,標定轉速為3 000 r/min,標定功率為6.3 kW。采用顆粒分級采樣裝置MOUDI(孔徑為0.1~17.1 mm)對柴油機的排氣顆粒進行采集,圖1為試驗系統示意圖。

圖1 試驗系統示意圖
顆粒采集過程中,柴油機轉速穩定在2 000 r/min,功率為2.6 kW。在轉速和功率固定的條件下,控制EGR冷卻器中冷卻水流量,調節EGR閥和惰性氣罐閥門開度,控制進入氣缸中N2和CO2的流量,利用穩壓箱減少從惰性氣罐中出來的高速、高壓氣體對管路內壓力的影響。采用氣體分析儀分別測量進氣和排氣中的CO2濃度,依照式(1)對EGR率進行控制。引入N2和CO2時,引入氣體的控制依據與引入廢氣時相同。在相同EGR率(30%)下,分別對引入CO2,N2和EGR廢氣溫度為298,373和423 K時的顆粒進行采集。采集開始前,需要調整進入沖擊器的上下壓差,對流量進行標定,采集過程中,在真空抽氣泵的作用下,稀釋后的柴油機排氣以30 L/min的恒體積流量進入沖擊器,每個工況的采樣時間為20 min,采樣濾紙為MSP公司的Φ=47 nm鋁箔濾紙。

式中:Z為EGR率;X為進氣CO2濃度;Y為排氣CO2濃度。
顆粒粒徑測量過程中,試驗前需要使用經過濾的潔凈空氣進行稀釋,本試驗中采用兩級稀釋,第1級稀釋系統采用TSI公司的旋轉盤稀釋器,對部分采集到的柴油機排氣進行稀釋,控制初級稀釋系統的加熱溫度為120℃,稀釋比為200∶1,該稀釋比是通過改變旋轉盤的旋轉頻率、兩個旋轉盤的空腔容積、調節稀釋空氣流量來實現;第2級稀釋采用流量計對進氣流量進行補償,并同時進行稀釋,稀釋比為2.5∶1。
原子力顯微鏡(AFM)的主要原理是利用微懸臂感受和放大懸臂上尖細探針與受測樣品原子之間的微弱作用力(10-6~10-10N),即通過對微懸臂的彎曲變形進行測量,再將彎曲形變信號轉換成光電信號并進行放大,從而獲得樣品表面形貌的信息,分辨率達到原子量級。
試驗采用美國Bruker公司的Dimension Icon原子力顯微鏡,試驗現場如圖2所示。探針類型為NSG-10型單晶硅探針,針尖曲率半徑約為10 nm,彈性系數(K c)范圍為3.1~37.6 N/m。在Peak Force Tapping模式下測定樣品的形貌,并記錄力 位移曲線。為避免因制樣過程操作不當,導致樣品表面狀態產生差異,影響數據的準確性,試驗過程中,在每種顆粒樣品上均隨機選取10個點,每點重復測量3次力曲線,對分散性較大的試驗結果,取所有數據的平均值;若僅有少數結果偏差較大,則將該數據點剔除,其余數據取平均值。

圖2 原子力顯微鏡試驗現場
圖3為IMEP為0.73 MPa,30%EGR時,廢氣組分對顆粒粒徑、數量和質量濃度的影響。從圖3(a)中可以看出,與引入廢氣時相比,只通入N2時的顆粒數量濃度峰值粒徑向右偏移,粒徑大于100 nm的顆粒數量逐漸增加,粒徑小于100 nm的超細顆粒數量逐漸減少,只通入CO2時的顆粒數量濃度峰值向左偏移,粒徑小于100 nm的超細顆粒數量增加明顯,粒徑大于100 nm的顆粒數量有較大幅度降低。

圖3 EGR廢氣成分對顆粒粒徑分布、數量和質量濃度的影響
核膜態顆粒物主要是指粒徑小于50 nm的顆粒物,積聚態顆粒物是指粒徑大于50 nm的顆粒物[11]。對比核模態(10~50 nm)和積聚態顆粒(50~500 nm)總數量和質量濃度,如圖3(b)和圖3(c)所示。可以看出,與引入廢氣時相比,通入N2時的核模態顆粒總數量和質量濃度有所降低,積聚態顆粒總數量和質量濃度有所增加,通入CO2時的核模態顆粒總數量和質量濃度增加明顯,積聚態顆粒總數量和質量濃度有較大幅度降低。說明導致引入EGR后積聚態顆粒粒徑增加,數量和質量濃度升高的主要氣體成分為N2,CO2可以降低顆粒排放數量和質量濃度,主要是起到降低積聚態顆粒數量和質量濃度的作用。這主要是由于,雖然通入N2時的滯燃期與引入廢氣時相近,但由于N2的熱容值較低,缸內最高燃燒溫度較引入廢氣時高,在缸內氧濃度較低時,促進了碳核顆粒的生成和長大,導致顆粒粒徑增大、數量和質量濃度升高。通入CO2時,一方面由于與廢氣相比,CO2的熱容值較高,導致噴油時刻缸內混合氣溫度較低,對混合氣的氧濃度起到一定稀釋作用,使柴油的裂解氧化反應受阻,減緩了焰前反應、阻礙了著火的發生,著火后火焰擴展速率變慢,滯燃期延長,具有抑制顆粒生成的作用;另一方面Chu[12]和張全長等人[13]認為,高溫情況下,在CO2化學效應作用下,可直接與C發生反應,對碳核顆粒具有較為強烈的氧化作用。在兩方面因素綜合影響下,降低了顆粒間發生碰撞凝并的概率,抑制了積聚態顆粒的形成。
圖4為廢氣溫度對顆粒粒徑、數量和質量濃度的影響。從圖4(a)中可以看出,隨著廢氣溫度升高,顆粒數量濃度峰值粒徑向右偏移,粒徑呈增加趨勢。對比核模態和積聚態顆粒總數量濃度圖4(b)可以看出,隨著廢氣溫度增加,核模態顆粒總數量濃度變化不大,積聚態顆粒總數量濃度有較大幅度增加,不同廢氣溫度下顆粒的總質量分布也具有相同規律,如圖4(c)所示。這主要是由于廢氣溫度較高時,滯燃期較短,著火時刻局部當量比相對較高,缸內混合較差,為碳核的形成創造了條件,促進了碳核顆粒的大量生成,同時張軍等[14]研究表明,在較高廢氣溫度時,顆粒具有較高的生成速率,并且可以維持較長時間,從而增加了顆粒間發生碰撞凝并的概率。

圖4 EGR廢氣溫度對顆粒粒徑分布、數量和質量濃度的影響
彈性模量是反映物體力學性能的重要參數,僅取決于物體本身的物理性質。從宏觀角度來說,彈性模量是衡量物體抵抗彈性變形能力大小的尺度,從微觀角度來看,則是原子、離子或分子之間鍵合強度的反映[15]。根據胡克定律,在物體的彈性限度內,應力與應變成正比,比值被稱為物體的彈性模量。彈性模量越大,物體的結構剛性越強,越不容易發生形變。
為考察EGR廢氣組分和溫度對顆粒結構剛性的影響,采用原子力顯微鏡對顆粒的納米力學性能進行分析。在用AFM測定顆粒納米力學性能的過程中,AFM針尖與顆粒樣品頂端的接觸示意圖如圖5所示,通過懸臂的偏轉,針尖將力F施加到被測樣品上。在顆粒納米力學性能分析過程中,通常可采用Hertz理論、Johnson-Kendall-Roberts(JKR)理論和Derjaguin-Muller-Toporov(DMT)理論3種接觸模型。Chizhik等[16]對比分析了采用Hertz和JKR等接觸模型對聚合物樣品模量計算結果的影響,指出當壓痕深度小于200 nm時,Hertz接觸模型能夠得到較為穩定、準確的彈性模量計算值。
本文中計算過程選用Hertz模型對顆粒樣品的彈性模量進行計算。計算過程中假設載荷F作用在顆粒樣品的頂端(即樣品僅受單向壓力而發生壓縮形變),忽略針尖與樣品之間的粘附力和摩擦力,計算結果如表1所示。可以看出,隨著EGR廢氣溫度升高,顆粒的彈性模量值逐漸增大,說明分子之間鍵合強度增加,顆粒的結構剛性逐漸增強,不容易發生形變。與通入廢氣時相比,只通入CO2時的顆粒彈性模量值有較大幅度降低,只通入N2時的顆粒彈性模量值有所升高,說明廢氣中的CO2能夠降低顆粒的結構剛性,廢氣溫度增加和廢氣中的N2是導致采用EGR后,燃燒產生顆粒結構剛性增強的主要因素。

表1 柴油機顆粒樣品的彈性模量計算
柴油裂解燃燒形成的顆粒,在碰撞凝并作用下,顆粒與顆粒、顆粒與顆粒群或顆粒群與顆粒群之間逐漸團聚在一起,形成體積較大的顆粒群。顆粒的團聚過程是一個復雜的過程,該過程除了與顆粒的表面特性、粗糙度、顆粒形狀、粒徑以及環境溫度和濕度等因素有關,還與顆粒之間的團聚力有較大影響。當顆粒間的距離縮短到一定程度時,對于超細顆粒或納米級顆粒,顆粒之間會表現出遠大于其自身重力的吸附力,如分子間作用力(范德華力)、靜電力、毛細力(液橋力)等,通常將這些力稱為團聚力。除此之外,在一些特殊條件下,如超高純度或溫度等,顆粒間還會出現一些其他界面現象作用,如接觸融化、機械聯鎖、燒結效應等[17-18]。在不同條件下,顆粒間的團聚力均有各自的適用范圍,范德華力主要出現在顆粒間距離小于100 nm時;靜電力主要在顆粒接觸前的數μm距離內起主要作用;由于顆粒表面含有較多的可溶有機物,當顆粒與顆粒發生接觸后,可溶有機物會在顆粒之間形成液橋,此時,毛細力出現,并隨著顆粒表面的可溶有機物含量增加而逐漸增大。
為進一步考察EGR廢氣組分和溫度對顆粒微觀力學性能的影響,分別對通入實際廢氣、N2和CO2時,燃燒產生的顆粒進行了AFM力曲線測量,如圖5所示,探討了顆粒間團聚力的變化規律。可以看出,通入N2時的顆粒團聚力約為21.2 nN,與通入實際廢氣時的顆粒團聚力相比變化不大;通入CO2時的顆粒團聚力約為8.2 nN,有較大幅度降低。Rong[19]和Jones[20]等人研究表明,納米顆粒鏈聚集物之間的范德華力和液橋力預測值分別約為0.21~21.08 nN和4.5~9 nN。說明引入廢氣和N2時,顆粒間的團聚力主要以范德華力形成存在,引入CO2時,顆粒間的團聚力主要以液橋力形式存在,廢氣中的N2是導致顆粒團聚力增加的主要氣體成分,引入EGR后,顆粒結構剛性增加主要是由于N2所占比例增加導致的,廢氣中的CO2可以顯著降低顆粒間的團聚力。

圖5 廢氣組分對顆粒團聚力的影響
引入EGR后,進氣溫度的改變會對柴油機燃燒過程產生影響,進而使燃燒產生的顆粒結構發生改變,通過對不同廢氣溫度條件下產生顆粒的團聚力進行分析(如圖6所示),有助于進一步解釋引入EGR后,顆粒結構變化的原因。從圖中可以看出,隨著EGR廢氣溫度升高,顆粒間的團聚力逐漸增加,分別約為6.2,12.4和18.3 nN,并且團聚力作用的主要形勢由液橋力逐漸向范德華引力轉變,但液橋力和范德華引力的變化較不同廢氣組分時的變化較小。這說明廢氣溫度增加也是導致顆粒結構剛性增加的原因之一,但與廢氣組分相比,廢氣溫度改變的作用較小。

圖6 廢氣溫度對顆粒團聚力的影響
(1)隨著EGR廢氣溫度升高,核模態顆粒總數量濃度變化不大,積聚態顆粒總數量濃度有較大幅度增加,顆粒的總質量分布也具有相同規律。廢氣中的N2是導致采用EGR后積聚態顆粒粒徑增加、數量和質量濃度升高的主要氣體成分,廢氣中的CO2可以降低顆粒排放數量和質量濃度,主要是起到降低積聚態顆粒的作用。
(2)隨著EGR廢氣溫度升高,顆粒的彈性模量逐漸增大,說明分子之間鍵合強度增加,顆粒的結構剛性逐漸增強,不容易發生形變。與通入廢氣時相比,只通入CO2時的顆粒彈性模量有較大幅度降低,只通入N2時的顆粒彈性模量有所升高,說明廢氣中的CO2能夠降低顆粒的結構剛性,廢氣溫度增加和廢氣中的N2是導致采用EGR后,燃燒產生顆粒結構剛性增強的主要因素。
(3)引入廢氣和N2時,顆粒間的團聚力主要以范德華力形式存在,引入CO2時,顆粒間的團聚力主要以液橋力形式存在,引入EGR后,顆粒結構剛性增加主要是由于N2所占比例增加導致的,廢氣中的CO2可以顯著降低顆粒間的團聚力。隨著EGR廢氣溫度升高,顆粒間的團聚力逐漸增加,團聚力作用的主要形勢由液橋力逐漸向范德華引力轉變。
(4)通過采用增壓中冷技術以及適當增加EGR廢氣中的CO2組分含量,能夠在一定程度上降低柴油機的顆粒物排放,拓寬EGR的工況使用范圍。