基于全域CZM的復合推進劑細觀損傷與斷裂研究

趙 玖 玲

(火箭軍工程大學，西安 710025)

0 引言

復合固體推進劑是典型的顆粒增強復合材料，其細觀結構決定了其力學性能。從細觀角度解釋其宏觀力學行為的本質，是揭示復合固體推進劑損傷破壞機理行之有效的研究路徑，也是復合固體推進劑工程研究的發展趨勢。復合推進劑斷裂過程非常復雜，研究在外載作用下的損傷斷裂過程，有利于認識其斷裂的發生機制，為研制高性能的推進劑材料和預測結構斷裂提供力學依據。

目前，在復合推進劑的細觀研究方面，有試驗和仿真兩條途徑：一是借助微CT、掃描電鏡(SEM)等試驗設備定性地觀察細觀結構的變化過程，為細觀模型的建立提供物理基礎；二是通過數值仿真技術定量分析細觀損傷破壞演化過程，具有效率高費用低的特點，將兩條途徑相結合可有效取長補短。通過動態拉伸SEM觀測[1-3]，人們意識到氧化劑顆粒與粘合劑的脫濕損傷是妨礙復合推進劑力學性能提高和失效的主要原因，當前研究的重點主要集中在此。2011年，劉著卿等[4]通過在細觀界面處嵌入雙線性CZM單元，模擬了HTPB推進劑在拉伸過程的細觀脫濕損傷過程；2011年，李高春等[5]根據界面脫濕損傷的特點，在細觀界面處引入雙線性CZM模型，模擬了推進劑細觀損傷演化過程，并研究了細觀損傷對宏觀力學性能的影響；2012年，Han等[6]構建了指數型的CZM模型，通過反演法確定界面力學性能參數，模擬了HTPB推進劑細觀損傷演化過程；2013年，職世君等[7]使用Surface-based cohesive方法替代了傳統的CZM單元；2014年，張炯等[8]利用Surface-based cohesive方法模擬了二維顆粒夾雜模型的界面脫濕過程，認為可將載荷加載過程的力學行為分為三個階段，即無脫濕階段、部分脫濕階段、完全脫濕階段；2017年，職世君等[9]利用Surface-based cohesive方法，模擬了不同界面損傷參數對推進劑宏觀力學性能的影響；2018年，封濤等[10]在界面處引入Surface-based cohesive方法，并且反演優化了界面力學性能參數，模擬了推進劑細觀損傷演化過程。可見，當前的研究往往只考慮了顆粒/基體界面脫濕對推進劑宏觀力學行為的影響，而沒有考慮基體損傷的影響，沒有考慮基體的開裂及裂紋匯聚過程，從而無法展現固體推進劑在失效時的斷裂，不能模擬出推進劑從微裂紋萌生、擴展直至材料斷裂的完整演化過程。

本文針對復合固體推進劑斷裂破壞全過程進行研究，運用全域內聚力模型研究細觀尺度下復合固體推進劑的斷裂破壞過程，直觀模擬復合固體推進劑內部微裂紋萌生、擴展直至失穩破壞的過程，探索其破壞機制，為分析復合固體推進劑斷裂的本質機制提供力學基礎。

1 全域CZM仿真模型的建立

1.1 數值模型

CZM模型被廣泛用來計算復合材料的界面損傷和斷裂過程，本文在計算模型的全部區域運用CZM模型以模擬拉伸載荷下推進劑的損傷破壞過程。

CZM模型假設材料是由基本單元通過虛擬的粘結面粘接而成，材料的物理斷裂和損傷只存在于虛構的粘結面上，位于粘結面外的材料單元不會發生損傷和斷裂，虛構的粘結面由上下兩個初始位置重疊的表面組成。

模型中材料的實際裂尖位于損傷的最大應力處，為了準確地描述裂尖損傷應力變化的情況，建立了裂尖損傷本構，該本構描述了虛構粘結面的力與位移響應。假設裂尖前沿存在一個粘聚區域，在外載作用下，如果粘聚區域表面上的力超過規定的門坎值，粘接的上下表面就將張開，表示裂紋開始起裂。通常情況下，作用在粘聚裂紋上的力隨著兩個表面張開位移的增加呈現出非線性的變化。粘聚裂紋面上的力與裂紋面張開位移之間的這種非線性關系可通過粘聚斷裂能來描述。

模型本構中有4個參數：粘聚斷裂能、粘聚強度、初始剛度和臨界失效位移，只有3個是獨立的，常用粘聚強度、初始剛度和臨界失效位移3個參數來描述。

本文采用雙線性粘聚區本構模型。界面損傷包括彈性階段、非線性損傷階段及完全失效階段。當界面所受載荷較小時，界面未損傷，處于第一階段即彈性階段，界面應力與張開位移呈線性關系；隨著界面所受載荷逐漸增大，界面張開位移逐漸增大，當張開位移達到臨界值時，界面損傷產生，承載能力下降，界面應力隨位移增大逐漸減小，即第二階段；界面所受載荷繼續增大，張開位移逐漸增加，最終達到臨界失效位移，即第三階段界面完全失效。在界面完全斷裂的整個過程中，載荷對界面所做的功為曲線下的面積，即是粘聚斷裂能。

損傷失效準則的初始損傷準則：若粘聚力只有一個分量，則只要其達到材料的強度值，粘結面就會起裂。而在復合固體推進劑的細觀損傷演化過程中，由于顆粒間相互影響，顆粒/基體界面的應力狀態比較復雜，既有法向應力又有切向應力，即使任何一個分量均未達到材料的強度值，粘結面也有可能斷裂。細觀界面可能在其應力分量小于臨界值的情況下就發生損傷。在這種情況下，用混合型裂紋起裂和損傷演化準則來描述每個應力分量的作用。

采用二次能量釋放率準則作為粘結單元的失效準則，該準則定義了在混合模式下粘結界面失去承載能力時的點與總的界面斷裂之間的關系。

1.2 計算模型

本文以某型丁羥推進劑為基礎構造幾何模型。推進劑組分為氧化劑高氯酸銨(AP)、粘合劑端羥基聚丁二烯(HTPB)、鋁粉(Al)以及一些功能助劑。其中AP顆粒的質量分數為66.5%，Al粉的質量分數為17.5%，丁羥粘合劑的質量分數為12%。

AP顆粒級配比如表1所示。

表1 AP顆粒級配比

質量分數與體積分數轉化關系為

(1)

式中mi為各組分質量分數；ρi為各組分密度；M為顆粒類型數。

已有研究表明[1]，復合推進劑試件在單軸拉伸過程中，小尺寸的顆粒較大尺寸的顆粒界面脫濕程度小、時間晚，且界面脫濕后的裂紋擴展主要沿大尺寸的顆粒界面。本文配方中小尺寸的AP顆粒和Al粉在推進劑中尺寸小且體積分數低，不考慮其界面的脫濕，認為顆粒和基體結合完好，只對基體有強化效果，做簡化處理，即將小尺寸的3#AP顆粒和Al粉與丁羥粘合劑均勻化后的混合物，視為全域CZM模型的基體，簡稱混合基體。特別說明：在下文仿真過程中所言基體均指混合基體，個別處為強調基體的混合效果特別用“混合基體”。通過以上計算，得各組分的體積分數及數量分數如表2所示。

表2 細觀幾何模型輸入參數

模型中，設第i種顆粒的顆粒數為ni，直徑為di，體積為Vi，則有

(2)

各種粒徑的固體顆粒數量比為

(3)

基于表2中的參數，利用分子動力學算法建立細觀顆粒填充模型如圖1所示，模型實際尺寸為1700 μm×1700 μm。其中，1#顆粒15個，2#顆粒26個。一般認同細觀模型的尺寸為最大顆粒粒徑的3～5倍時就具有一定代表性[11]，可用來模擬材料的宏觀力學行為。本細觀顆粒填充模型的尺寸約為最大粒徑的5倍，可用來模擬推進劑的宏觀力學行為。

已有研究表明[1]，推進劑在常溫低速拉伸時AP顆粒一般情況下不會發生斷裂，裂紋只在基體以及顆粒/基體界面處進行擴展，而AP顆粒的強度遠遠大于基體和界面。因此，模型中在AP顆粒網格單元間加入CZM單元與否并不會影響計算結果，故為縮短計算時間。本文在全域CZM模型中，只在基體的相鄰單元間以及顆粒/基體的界面處嵌入零厚度CZM單元。零厚度的CZM單元通過編寫Python腳本程序嵌入。最終計算模型的網格數目如表3所示。

圖1 顆粒填充幾何模型

組分網格數AP顆粒7238基體5936顆粒/基體界面粘結單元1461基體相鄰單元界面粘結單元10 994

1.3 載荷及邊界條件

基于平面應變假設，AP顆粒以及基體的網格采用四節點平面應變單元。為了避免在拉伸過程中基體和顆粒在界面處發生單元的互相侵入滲透，在界面處定義接觸罰函數施加接觸約束。

本文采用均勻位移邊界條件，在拉伸過程中，模型各邊保持平直，對細觀模型施加x軸方向的均勻位移載荷，縱向呈無約束的狀態。位移載荷施加方法以及變形后的模型形狀如圖2所示。

圖2 均勻位移邊界條件

采用隱式求解器模擬準靜態拉伸，為了增加計算的收斂性，對粘結單元引入了一定的粘性；為了增強計算的收斂性，計算的初始步長為10-5s，最小步長為10-10s。

1.4 仿真參數的選取

仿真需要輸入的參數有3組：AP顆粒和混合基體的材料參數、顆粒/基體界面的斷裂參數以及混合基體的斷裂參數。

混合基體的模量通過對基體膠片進行單軸拉伸試驗所得初始模量經Mori-Tanaka[12]細觀力學方法混合后得到；混合基體的強度的估算方法是：首先通過基體膠片單拉試驗所得強度，再對混合基體拉伸當基體等效應力等于基體強度時，得到混合基體的材料強度，即混合基體單元間界面的粘聚強度。

通過仿真實驗可得到：混合基體的臨界失效位移對結果影響不大；顆粒/基體界面的斷裂參數中，抗拉強度是關鍵性參數，對推進劑的宏觀最大抗拉強度和最大伸長率影響最大，臨界失效位移主要影響推進劑宏觀最大伸長率，而初始剛度對推進劑宏觀力學性能影響不大。

為了使仿真的宏觀應力-應變曲線盡可能接近試驗的宏觀應力-應變曲線盡可能接近，顆粒/基體界面的斷裂強度和混合基體的臨界失效位移采用分步迭代優化的方法，先對顆粒/基體界面強度，再對混合基體失效位移進行參數識別。

參數識別的目標函數為仿真和試驗曲線的重合度R，如式(4)所示。當R最小時，認為仿真曲線已經最大程度上逼近了試驗曲線。

(4)

最終所獲得如表4和表5所示的輸入參數。

表4 細觀組分力學屬性

表5 界面力學屬性

2 仿真結果和驗證分析

2.1 仿真和試驗結果的比較

復合推進劑(文中1.2節配方)啞鈴型單軸拉伸試件按照航天工業部標準QJ 924—85制作，其基體膠片試件按照航天工業部標準QJ 916—85標準制作。為盡可能排除基體的粘性效應，采用準靜態方法拉伸，拉伸速率為1 mm/min。單軸拉伸試驗在微機控制電子萬能試驗機上進行，通過拉伸試驗獲得推進劑及其基體的宏觀應力-應變曲線。

通過試驗得到的數值為0.457 MPa和0.569，通過仿真得到的推進劑最大抗拉強度和斷裂伸長率為0.466 MPa和0.515，如圖3所示，其中實線表示試驗結果，虛線表示仿真結果。兩者的相對誤差在10%以內，表明了仿真模型的可行性。

分析造成誤差的可能原因：一是仿真模型采用線彈性基體，忽略了其非線性特征；二是所構建的細觀顆粒填充模型與真實推進劑細觀結構存在一定差距；三是所施加的邊界條件，與代表性體積單元在推進劑中所受的真實應力狀態存在差距。

圖3 仿真結果

從圖3還可看出，應力達到峰值點后并沒有立即下降為零，而是經應力的波動逐漸松弛下來，而推進劑的實際裂尖斷裂特征是應力達最大后急劇降為零。這是因為在模擬中，當一部分基體達到粘聚區斷裂強度時先開裂，此時應力會有一個突然下降，但單元間的虛擬裂紋并不像真的裂紋那樣完全脫開，而是相互之間仍有應力作用，隨著載荷的逐漸增加，未開裂的基體的應力會逐漸增加，從而使應力會有一個小的上升，直到達到臨界值，未開裂的基體繼續開裂，應力再次下降，因而曲線未呈現直接失效，而是在經過多個計算周期之后，才最終失效。

這一點從推進劑的實際拉伸斷裂過程中[3]的SEM掃描圖中也可看到，基體不會一瞬間全部開裂，而是一點點開裂。但在推進劑是實際拉伸過程中，由于基體斷裂的位置較多，基體斷裂導致的應力下降與基體拉伸導致的應力上升同時存在。因此，試驗得到的推進劑宏觀應力-應變曲線的下降段一般不會出現應力的波動。

2.2 損傷斷裂演化過程四階段演化模型

從圖3可見，可將拉伸過程所經歷的應力-應變曲線劃分為四個階段，如圖4所示。

第一階段為彈性階段(OA段)，此時應變較小，細觀結構內部無損傷，細觀各相均處于線彈性階段，應力隨著應變的增加基本呈線性增長。

第二階段(AB段)，隨著應變的增大，細觀結構內部開始出現損傷，應力-應變曲線出現拐點A，即“脫濕點”，應力隨著應變的增加變緩。

第三階段(BC段)，隨著應變的繼續增大，顆粒/基體界面損傷加劇，部分界面開始失效，失去承載能力，變為自由界面，應力開始下降，裂紋向基體內部擴展，萌生出微裂紋。

第四階段(CD段)，基體進一步開裂，微裂紋匯合，最終材料失效。

圖4 四階段演化模型

通過細觀斷裂模型的SDEG分布云圖，從細觀層面進一步揭示推進劑細觀損傷破壞行為演化機理。圖5是推進劑細觀斷裂模型處于第一階段時的SDEG分布云圖。此時，細觀斷裂模型的應變較小，顆粒/基體界面粘接良好，細觀結構內部未出現損傷。

隨著載荷的增大，顆粒/基體的張開位移逐漸增加，部分界面開始出現損傷，承載能力下降，在宏觀應力-應變曲線上出現“脫濕點”。界面的損傷形式和位置主要由顆粒尺寸和相互位置引起的應力分布不均勻造成。該階段由于界面損傷逐漸增多、加劇，宏觀應力-應變曲線的增長速度變緩。圖6為A點的SDEG分布云圖。

隨著載荷的進一步增加，顆粒/基體的損傷程度和比例也不斷增加。當界面張開位移接近或達到臨界失效位移時，界面的承載能力基本或全部喪失，界面兩端出現自由界面，萌生微裂紋。微裂紋的長度與顆粒大小有關，大顆粒界面處的微裂紋長度要大于小顆粒處界面的微裂紋長度。在裂紋尖端會形成較大的應力集中，進而會加速周圍基體的損傷及失效，應力隨應變的增加急劇降低。該階段中，顆粒的增強作用明顯減弱，雖然在載荷方向上，界面的力傳遞作用大為降低，但細觀表面與基體還保持粘接，一定程度上限制了基體的變形，粘合劑基體承擔了一定的載荷。圖7為B點的SDEG分布云圖。

圖5 第1階段損傷云圖

圖6 A點損傷云圖

圖7 B點損傷云圖

顆粒/基體在載荷方向上的損傷和失效比例達到一定值時，失效界面使界面周圍的應力降低，顆粒基本失去增強作用，與該顆粒在同一拉伸方向上的顆粒/基體張開位移會隨應力的減小而閉合。基體承擔主要力的作用，隨著載荷的增加，基體被拉長直至開裂，微裂紋逐漸增長、匯聚，在宏觀上表現為應力突然降低。在演化過程中，總是在大顆粒周圍首先萌生微裂紋，然后微裂紋沿周圍的顆粒邊界向基體擴展，裂紋擴展方向并非嚴格與載荷方向垂直，而是由于顆粒間的相互作用，有一定的隨機性。細觀模型斷裂后會在斷面處出現裸露的固體顆粒。 圖8為C點的SDEG分布云圖。圖9是細觀斷裂模型完全斷裂時D時刻的Mises應力分布云圖。從圖9可看出，模型完全斷裂后，材料內部應力幾乎為0 MPa。

圖8 C點損傷云圖 圖9 D點應力云圖

3 結論

(1)基于全域CZM模型對細觀尺度下復合固體推進劑單軸拉伸破壞的演化過程進行了模擬，直觀地給出了細觀復合固體推進劑內部微裂紋產生、演化，裂紋不斷擴展直至完全破壞的全過程。數值模擬結果在裂紋的開裂特征以及推進劑的宏觀應力-應變曲線等方面與試驗結果吻合較好，證明了該方法的可行性。

(2)通過對界面斷裂參數的仿真識別可知，混合基體的粘聚強度遠大于顆粒/基體界面的粘聚強度，而初始剛度遠小于界面的初始剛度，因而導致基體容易變形而顆粒/基體界面先開裂脫濕。

(3)通過仿真分析推進劑在外載荷作用下的微裂紋萌生、擴展和匯合的過程、主要特征及內在機理，可將推進劑在載荷作用下的力學行為分為四個階段：無脫濕階段、部分脫濕階段、部分脫濕與基體開裂混合階段、微裂紋聚合至斷裂階段。