固體推進劑裝藥低溫應力等效加速試驗方法研究

張峰濤，彭 松，沙寶林，池旭輝

(1. 航天化學動力技術重點實驗室，湖北航天化學技術研究所，襄陽 441003；2. 中國航天科技集團有限公司四院四十一所，西安 710025)

0 引言

固體推進劑裝藥由殼體、絕熱層、襯層和固體推進劑澆注而成。固體推進劑是由高分子基體和固體顆粒填充物混合而成，其力學性能依賴于溫度、時間及加載歷史。在長期貯存過程中推進劑裝藥內表面的固體推進劑處于一種持久應變狀態，固體推進劑存在松弛斷裂的可能，故持久應變狀態下推進劑的破壞研究對推進劑裝藥的結構完整性評估具有重要意義。

為研究固體推進劑的破壞規律，國內外學者以經典強度理論為基礎提出了大量的強度準則，如Tresca準則、Mises準則、修正Mises準則、Hashin準則、Tsai-Hill準則、Mohr-Coulomb準則、Drucker-Prager準則等，但持久載荷作用下固體推進劑問題研究較少，主要原因是由于早期推進劑裝藥貯存過程中的持久應力/應變較小，其對推進劑裝藥結構完整性影響的問題未受重視。隨著推進劑裝藥裝填系數的增加，造成持久應力/應變增大，故持久載荷作用下推進劑裝藥的結構完整性受到更多的關注。沈懷榮[1]建立了與溫度相耦合的蠕變損傷模型，并通過單軸和雙軸下的蠕變斷裂試驗確定了材料參數。楊挺青等[2]研究了高聚物材料非線性蠕變行為的時間-應力等效性問題，推導出時間-溫度-應力模型和時間-溫度-損傷模型。韓龍、陳雄等[3]建立了考慮溫度及應變率因素的基于累積損傷的結構強度準則，其模型的預測值與試驗值相比較，差值在合理范圍。曹付齊、李小換等[4]考察了四種不同應變水平結構試驗器低溫貯存后固體推進劑力學性能的變化規律，認為其老化機理可能是應力/應變作用下的物理損傷。上述研究大部分集中在固體推進劑蠕變斷裂等方面，但固體推進劑松弛破壞方面的研究相對較少。

本文采用定應變斷裂試驗和熱力耦合加速老化試驗相結合的方法，獲得了寬應變區域內固體推進劑的松弛破壞時間模型和低溫應力加速系數，在此基礎上建立了固體推進劑裝藥低溫應力等效加速試驗方法并開展了試驗驗證，該方法可為固體推進劑裝藥貯存狀態下的結構完整性分析提供依據。

1 基于時溫損傷原理的低溫應力等效加速法

時溫損傷等效原理認為，聚合物材料自由體積分數f與溫度和損傷程度D的改變呈線性關系[2]：

f=f0+αT(T-T0)+αD(D(ε,t)-DD)

(1)

式中f0為參考溫度T0下材料的自由體積分數；αT為自由體積分數的熱膨脹系數；D(ε,t)為載荷ε且作用時間t下的損傷因子；D0為材料的初始損傷因子；αD為自由體積分數的損傷膨脹系數。

固體推進劑是典型的聚合物材料，其性能依賴于溫度、載荷及時間，故可假設長期貯存狀態對固體推進劑自由體積的影響與低溫試驗狀態對其的影響相當，即：

αT(Tc-T0)+αD(D(εc,tc)-D0)=αT(Td-T0)+

αD(D(εd,td)-D0)

(2)

式中D(εc,tc)為貯存溫度Tc、載荷εc及作用時間tc下的損傷；D(εd,td)為低溫試驗溫度Td、載荷εd及作用時間td下的損傷。

試驗研究表明，應力/應變載荷作用可能是固體推進劑物理損傷的主要原因，故在此忽略溫度對自由體積分數的影響，那么上式可改寫為

D(εc,tc)=D(εd,td)

(3)

根據Miner的線性累積損傷規律，在εi應變作用下單位時間內產生的損傷量Di反比于εi應變下材料破壞所需時間τεi，那么當εi作用時間為Δti時，則總的累積損傷D為

(4)

式中τεi為εi應變下材料的破壞時間。

對于固體推進劑裝藥，其在貯存狀態和低溫試驗狀態所受的載荷類型相同，均為穩態的溫度載荷，不同之處在于固體推進劑所受的最大載荷值不同，結合式(3)和式(4)，認為載荷的作用時間t與其對應的破壞時間呈正比，如式(5)所示。故可通過低溫應力等效加速試驗來評估固體推進劑裝藥貯存狀態下的結構完整性。

(5)

定義長期貯存與低溫應力加速狀態下固體推進劑的破壞時間之比為低溫應力加速系數r，如式(6)所示：

(6)

2 定應變載荷破壞時間的確定

低溫應力等效試驗方法的關鍵是確定不同應變載荷εi下固體推進劑的破壞時間τεi。通常，固體推進劑破壞時間由兩種方式確定：一是直接觀測法，采用定應變斷裂試驗直接觀測破壞時間，但該方法僅適用于高應變水平；二是性能退化試驗法，通過定應變試驗前后的力學性能之比來確定性能退化速率，然后計算出固體推進劑的破壞時間，但計算結果與高應變區域試驗結果存在較大的偏差。故本文采用定應變斷裂和熱力耦合加速老化相結合的試驗方法，獲得了寬應變區域內固體推進劑的松弛破壞時間模型。

2.1 直接觀測法

Ken L Laheru[5]認為粘彈性材料恒定應變下的破壞時間可由式(7)描述：

(7)

式中τε0為ε0應變下固體推進劑的破壞時間；τεi為εi應變下固體推進劑的破壞時間，ε0>εi；β為材料參數，由材料恒定應變下的斷裂試驗結果確定。

NEPE推進劑恒定應變下的斷裂試驗結果。采用NEPE推進劑標準啞鈴型試樣，在20 ℃及濕度≤55%RH.條件下開展了定應變斷裂試驗，定應變水平80%、75%、70%、65%、60%，獲得試樣的破壞時間。

根據試驗結果，利用式(7)繪制了NEPE推進劑雙對數定應變-破壞時間(lgε～lgτε)圖，如圖1所示。可看出，在高應變區域內NEPE推進劑的對數應變和對數破壞時間呈良好的線性關系，但是當該方法推導至低應變區域時其預估值存在較大的偏差。

對于固體推進劑裝藥來講，其溫度引起的持久應變可能遠低于能直接觀測到破壞時間的最小應變，由于直接觀測法的外推結果不準確，故該方法的應用存在一定的局限性。

圖1 NEPE推進劑高應變區域內lgτε-lgε圖

2.2 性能退化試驗法

用于非線性粘彈材料的Eying動力學公式，將材料的蠕變和應力松弛作為一個受熱活化過程來處理，認為內部應力/應變的作用等效于降低了固體推進劑的表觀老化活化能[6]，如式(8)所示：

(8)

式中k(ε,T)為固體推進劑性能退化速率；A0為指前因子；E為表觀老化活化能；γ為應變ε對表觀老化活化能的作用系數；T為老化溫度；R為氣體普適常量。

假設在不同溫度及應變載荷下固體推進劑的力學性能的退化與貯存時間呈正比，即

P(t)=P0-k(ε,T)t

(9)

式中P(t)為t時刻固體推進劑的力學性能，如σm、εm等；P0為固體推進劑的初始力學性能。

進劑力學性能P(t)退化到設計指標要求下限值PS的時間為固體推進劑的破壞時間，那么性能退化試驗法的固體推進劑破壞時間由式(10)可得：

(10)

式中PS為固體推進劑力學性能設計指標要求的下限值。

本文給出了NEPE推進劑熱力耦合加速老化試驗下的結果。采用NEPE推進劑標準啞鈴型試樣，老化溫度 70、60、50 ℃；每個溫度下4個定應變水平 0%、35%、50%、60%；每應變水平下8個取樣點，定期取樣測試NEPE推進劑啞鈴型試樣的力學性能。

圖2給出了歸一化處理后不同定應變水平NEPE推進劑啞鈴型試件最大抗拉強度σm隨高溫老化時間的變化規律及擬合結果。可看出，隨著老化時間的增加，未受載試件的力學性能基本不變，但隨受載應變水平的增加老化過程中其最大抗拉強度明顯降低，該試驗結果與文獻[7-8]中的結論基本一致。文獻[7-8]指出NEPE推進劑的老化行為存在明顯的“兩段式”，在第I階段穩定劑未消化完之前其力學性能基本不變。而本文給出的NEPE推進劑高溫加速老化試驗時間內均處于第I階段內，故可忽略化學老化因素對力學性能的影響，認為定應變損傷是造成NEPE推進劑試驗中力學性能降低的關鍵因素。

依據試驗后NEPE推進劑最大抗拉強度σm的變化規律，獲得20 ℃下該NEPE推進劑的老化模型，如式(11)所示：

(11)

式中σm(t)為t時刻NEPE推進劑的最大抗拉強度，MPa；kε為應變載荷ε下NEPE推進劑最大抗拉強度的退化速率，MPa/d。

圖2 歸一化處理后NEPE推進劑最大抗拉強度的變化規律

假設NEPE推進劑力學性能設計指標要求的下限值為0.60 MPa，由式(11)計算出NEPE推進劑在不同應變載荷ε下的預估破壞時間，如表1所示。

由于固體推進劑在高應變區域與低應變區域持久載荷的破壞特點發生了變化，在高應變區域主要是由于顆粒脫濕和分子鏈斷裂引起的破壞，而在低應變區域主要是由于持久載荷作用加速了固體推進劑基體的老化速率，引起了力學性能退化加劇。由表1也可看出，采用性能退化法的外推結果與實測值之間存在較大差異，故性能退化法不適用于高應變區域。

表1 NEPE推進劑的預估破壞時間(T=20 ℃)

2.3 綜合試驗法

由于直接觀測法和性能退化法各自存在一定的局限性，而且固體推進劑在寬應變區域內應變和破壞時間之間呈明顯的指數非線性關系，故本文提出了一種固體推進劑定應變松弛破壞時間模型，見式(12)：

(12)

式中m、n、w為常數，由固體推進劑定應變斷裂試驗和熱力耦合加速老化試驗結果確定。

圖3給出了NEPE推進劑在寬應變區域內對數破壞時間與對數應變的試驗數據和擬合結果，擬合相關系數為0.963，可看出效果較好。該方法將破壞時間的預估方式由傳統的外推改為內部插值，可提高模型的預估準確性。

3 低溫應力等效加速試驗方法及應用

3.1 低溫應力等效加速試驗方法

狀態下持久應變載荷對固體推進劑裝藥結構完整性的影響，就需要確定裝藥的最大持久應變載荷及其對應的破壞時間，但貯存狀態下裝藥持久應變載荷下破壞時間長，在有限時間內不能獲得試驗結果，故需要開展低溫應力等效加速試驗，縮短試驗周期。

本文確定的固體推進劑裝藥低溫應力等效加速試驗方法如下：

(1)通過固體推進劑材料級的定應變斷裂試驗和熱力耦合加速老化試驗確定其松弛破壞時間模型；

(2)采用數值計算方法獲得長期貯存/低溫試驗狀態下裝藥的最大持久應變載荷及加速系數，初步刷選出幾組不同的低溫溫度；

(3)利用圓管發動機對初步刷選的低溫溫度進行短時的低溫試驗，通過試驗后圓管發動機的結構完整性確定合適的低溫應力等效加速試驗溫度；

(4)通過測量發動機裝藥在低溫下的內孔形變，計算出最大持久應變載荷；

(5)根據最大持久應變載荷，計算出裝藥在長期貯存/低溫試驗狀態下的預估破壞時間、低溫應力加速系數及低溫應力等效加速試驗時間；

(6)依據確定的低溫應力等效加速試驗溫度、試驗時間開展試驗；

(7)通過探傷等確定低溫應力等效加速試驗后裝藥的結構完整性；

(8)依據低溫應力等效加速試驗狀態下裝藥結構完整性結果評估貯存狀態下的結構完整性。

圖3 NEPE推進劑寬應變區域內的lgτε-lgε圖

3.2 應用實例

本文利用NEPE推進劑φ200 mm圓管發動機裝藥(以下簡稱“φ200 mm裝藥”)開展了低溫應力等效加速試驗，其中裝藥長度為700 mm，兩端人脫深度為20 mm，內徑為20 mm，外徑為200 mm，殼體厚度為5 mm。

開展了φ200 mm裝藥在低溫(-36、-43、-48 ℃)下的結構完整性計算和低溫試驗。低溫試驗時間為48 h，試驗結束后立刻進行探傷并測量了內孔形變，試驗結果表明φ200 mm裝藥在不同低溫下均保持結構完整，故選擇低溫應力等效加速試驗溫度為-48 ℃。表2給出了φ200 mm裝藥在貯存和低溫試驗狀態下的溫度T、最大持久應變ε的計算值及實測值。

表2 不同狀態下φ200 mm裝藥的最大持久應變

采用實測值計算了φ200 mm裝藥的預估破壞時間τε、低溫應力加速系數r、貯存12 a和17 a時低溫應力等效加速所需試驗時間，見表3。

表3 φ200 mm裝藥低溫應力等效加速試驗參數

根據表3的計算結果，開展了2發φ200 mm裝藥-48 ℃下的低溫應力等效加速試驗(見圖4)，試驗時間分別為365 d和517 d，試驗結束通過形貌觀察和探傷(見圖5)發現裝藥通道內表面結構完整，未出現裂紋等現象。

圖4 φ200 mm裝藥低溫應力等效加速試驗照片

低溫應力等效加速試驗后φ200 mm裝藥結構完整的現象表明，僅考慮機械應力情況下裝藥貯存12 a和17 a后結構完整。一般型號發動機貯存狀態下的最大持久應力比φ200 mm裝藥的要更小，故可以認為型號發動機同樣滿足貯存12 a和17 a后結構完整的需求。該低溫應力等效加速試驗方法和結果已應用于某型號推進劑發動機的壽命評估、定壽和延壽中。

(a)等效加速12 a (b)等效加速17 a

4 結論

(1)本文采用定應變斷裂試驗和熱力耦合加速老化試驗相結合的方法，獲得了寬應變區域內固體推進劑的綜合破壞時間模型，結合固體推進劑裝藥危險部位最大持久應變載荷，確定了其在長期貯存和低溫應力加速狀態的等效關系。

(2)固體推進劑寬應變區域內的綜合破壞時間模型，將破壞時間的預估方式由傳統外推改為內部插值，提高了模型的預估準確性。

(3)低溫應力等效加速試驗結果表明，僅考慮機械應力情況下NEPE推進劑φ200 mm裝藥貯存12 a和17 a后結構完整，該方法已應用于某型號推進劑發動機壽命評估、定壽和延壽。