1993—2017年廣東省近岸海域海水137Cs活度濃度水平

張衍津 鄧 飛 馮穎思 李巧勤

(廣東省環境輻射監測中心, 廣州, 510300)

2011年3月11日福島核電站因地震導致大量放射性物質釋放入環境，其中大量的放射性核素未經處理即隨冷卻海水排入海洋，總排放量達到9.9×1017Bq[1]，進入大氣的137Cs總量達1.3×1016Bq，38.5%沉降于日本東部海域[2]，還有大量含137Cs液態流出物直接排入海洋[3]。根據全球海洋洋流的規律，預計這些放射性核素可能在事故3至5年后影響我國沿海[3-5]，2015年已經擴散至整個中國海域，表層海水137Cs活度濃度水平約增高0.01 Bq/m3，文獻[4]預測福島事故發生10年后表層海水137Cs活度濃度水平趨于均勻，約增高0.20～0.60 Bq/m3。為此，原國家環境保護部組織全國沿海各省輻射監測機構，于2014年開始加強對沿海海洋介質的放射性水平監測，137Cs等半衰期較長的裂變核素為重點關注核素。

廣東陸地海岸線超過3 300 km，沿海規劃建設多個核電基地。其中，大亞灣核電基地于1994年開始商業運營，目前有6個堆在運行；陽江核電基地于2015年開始商業運營，目前4個堆運行，2個堆預計于2018年裝料；臺山核電規劃有6個堆，2018年有2個堆裝料；另有陸豐核電、惠東核電在建設中，廉江核電、惠來核電處于選址籌劃階段。核電正常運行階段其排放的液態流出物中沒有137Cs，但在異常事故工況下可能含有137Cs。2011年我國東海、南海海水中137Cs的活度濃度分別為1.43、1.28 Bq/m3[6]。本文介紹1993—2017年廣東省近岸海水137Cs含量，探討近岸海域海水137Cs活度濃度水平與核電站排放及福島核事故的相關性。

1 監測方法

1.1 監測方案

廣東近岸海水的放射性監測主要包含大亞灣核電、陽江核電運營階段的常規監測，陽江核電、臺山核電裝料前的本底監測，2014年開始的非核電周圍的海水環境質量監測。監測方案列于表1，監測取樣布點示意圖見圖1和圖2。所有監測點離岸距離不超過10 km。

1.2 樣品采集及預處理

樣品的采集方法參照《海洋監測規范 第3部分：樣品采集、貯存與運輸》[7]的要求，采集海洋表層瞬時樣品。采樣點包括岸上采樣點和船上采樣點，岸上采樣時面對水流動方向操作，若底部沉積物受到擾動，則暫停采樣；船上采樣時，采用向風逆流采樣，避免船體本身污染水樣。每次采樣量至少50 L，使用50 L聚乙烯大桶貯存，樣品采集后盡快運回實驗室，過濾后用鹽酸酸化至pH值小于2，陰涼保存。

表1 海水放射性監測方案

圖1 廣東省西部區域取樣布點示意圖

1.3 測量方法

采用γ能譜法和放射化學分析法分析附近海域海水的137Cs。γ能譜分析法樣品的處理和分析過程見文獻[8]，主要用于大亞灣、陽江、臺山等核電區域附近海水樣品的分析，樣品量為30 L時探測限約為1.5 Bq/m3；非核電周圍的海水環境質量監測在2014年采用γ譜分析，2015—2017年用《水和生物樣品灰中銫-137的放射化學分析方法》[9]，樣品用量為20 L時的探測限約為0.37 Bq/m3。

1.4 測量儀器及試劑

1.4.1放射化學分析方法

(1) MPC9604低本底α、β測量儀，美國ORTEC公司生產，本底為α<0.057計數/min、β<0.60 計數/min，探測效率(2π)為α≥42%(241Am或210Po源)、β≥55%(90Sr-90Y源)。廣東省輻射劑量計量檢定站校準，1次/a，且在校準有效期內。

(2) 硝酸，質量分數為65%～68%的濃硝酸及其各種濃度稀釋溶液。

圖2 廣東省東部區域取樣布點示意圖

(3) 氫氧化鈉，分析純。

(4) 冰醋酸，質量分數不低于98%。

(5) 磷鉬酸銨〔(NH4)3PO4·12MoO3·nH2O〕。

(6) 碘鉍酸納(Cs3Bi2I9)。

1.4.2γ譜能譜分析方法

(1) ADC-1000-I型HPGe γ譜儀，美國ORTEC公司生產，相對效率55%，能量分辨率為2.0 keV。本單位校準，1次/a，且在校準有效期內。

(2) H2O2、KMnO4、Co(NO3)2、K4Fe(CN)6，均為分析純。

γ能譜法和放射化學分析法實驗用水均為單位自制超純水，使用電導率儀監測用水純度。

1.5 質量保證

按照本單位建立的質量保證體系，采取實驗室物理測量裝置定期檢定、短期可靠性檢驗、長期可靠性檢驗和質控樣品等控制措施，并通過參加國內外實驗室間測量比對活動，保證測量結果的代表性、準確性和可靠性。

1.5.1短期可靠性檢驗

使用χ2檢驗驗證實驗室物理測量裝置的短期可靠性。低本底α、β計數器使用90Sr-90Y參考源測量驗證測量裝置是否滿足泊松分布的χ2檢驗，HPGe γ譜儀使用儀器空白本底測量驗證儀器是否滿足泊松分布的χ2檢驗。新儀器或儀器檢修后使用前也應進行χ2檢驗。

1.5.2長期可靠性檢驗

測量裝置每半個月應進行一次常規的本底及參考源測量，累積正常工作條件下20個以上測量值，以此為基礎分別繪制本底、效率質控圖，此后繼續執行每半個月測量一次本底及參考源，將所得的本底及效率數據增加到繪制的本底、效率質控圖上，用以檢驗本底、效率是否在控制范圍內。當發現異常點時，需要對儀器進行調整，然后分別重新繪制本底、效率質控圖。

2 結果與分析

2.1 大亞灣核電

大亞灣核電周圍海域海水中137Cs的監測結果列于表2，表2中同時列出了大亞灣核電運營前(1988-07—1992-03)本底調查結果[10]，其它數據來源于監測中心對大亞灣歷年的監測結果。

由表2可見，1988—1989年(本底調查)，海水的137Cs活度濃度均值為2.10 Bq/m3、范圍為<1.26～4.58 Bq/m3；1995—1996年，海水的137Cs活度濃度顯著高于本底水平，這與核電的異常排放相關[11]；1999年及其以后，海水的137Cs活度濃度恢復到本底水平。

為識別核電液態流出物中137Cs對西大亞灣海域海水的影響，在采集西大亞灣海域海水的同時采集排放渠的海水，但是由于監測方案調整，排放渠海水并非每年持續監測，中間有數年中斷。監測結果與同期的西大亞灣海域海水分析結果比較列于表3。

由表3可見，排放渠和西大亞灣海水中137Cs的活度濃度水平相當。因此，可以認為大亞灣核電液態流出物的排放對西大亞灣海域海水137Cs活度濃度沒有影響。

表2 大亞灣核電附近海域海水137Cs活度濃度

1)m：高于探測限的樣品數；n：測量樣品總數。余表同。

表3 排放渠海水與同期西大亞灣海域海水137Cs活度濃度的比較

2.2 陽江核電

陽江核電于2015年開始商業運營，目前在運4個堆。陽江核電周圍海域海水中137Cs的監測結果列于表4。其中，2009—2012年期間為本底調查，2014年開始輻射環境監測工作。

由表4可見，2009—2017年，陽江核電站周圍海域海水中137Cs活度濃度變化范圍為0.49～4.77 Bq/m3。陽江核電站周圍海水中137Cs活度濃度在運行前后沒有差異。

2.3 臺山核電

截至2017年，臺山核電尚未裝料運行。臺山核電周圍海域海水中137Cs的監測結果列于表5。其中2010—2011年期間為本底調查，2017年開始輻射環境監測工作。

由表5可見，2017年的監測結果與本底調查水平大體相當。

表4 陽江核電周圍海域海水137Cs的活度濃度

表5 臺山核電周圍海域海水中137Cs活度濃度

臺山核電與陽江核電、大亞灣核電周圍海域海水中137Cs的活度濃度處于同一水平。

2.4 非核電周圍的海水環境質量監測

非核電周圍的海水輻射環境質量監測始于2014年，在汕頭云澳避風港、揭陽市資深園碼頭、汕尾市紅海灣、深圳西沖、陽江市海陵島、茂名市蓮頭港、湛江市東南碼頭等設置監測點，2014年采樣2次，2015—2017年每年采樣1次。海水中137Cs的監測結果列于表6。

由表6可見，2014—2017年，非核電周圍7個采樣點的137Cs活度濃度處于同一水平，其變化范圍為0.62～2.52 Bq/m3，平均值為1.46 Bq/m3。其中，2017年湛江及茂名采樣點樣品測量結果相對其歷史水平有所偏高，但這種偏高在其他采樣點沒有發現，偏高原因有待進一步查證。

2.5 各區域海水137Cs監測結果比較

由表2—表6中摘取2014—2017年監測數據，按區域分為大亞灣核電、陽江核電、臺山核電、非核電周圍，統計區域內海水137Cs活度濃度水平進行比較分析，結果列于表7。

表6 廣東環境質量監測近岸海域海水137Cs活度濃度

1) 2014年有2次采樣，取平均值列入表中；

2) 陽江、茂名監測始于2015年；

3) 2015年汕頭海水采樣點位與其他年份不一致，不列入統計。

表7 2014—2017年各區域內海水137Cs活度濃度

由表7可見，非核電周圍海域海水及大亞灣、陽江、臺山核電基地周圍海域海水的137Cs活度濃度水平相當，同時考慮到大亞灣、陽江、臺山核電基地周圍海域海水的137Cs活度濃度水平與其歷史數據相當，初步認為福島核事故含137Cs廢水對廣東省近岸海域海水137Cs活度濃度水平尚未造成可察覺的影響。

3 結語

2017年廣東省近岸各測點海域海水137Cs活度濃度均值范圍為0.53～1.59 Bq/m3；核電站附近海域海水與不受核設施影響的環境質量監測點海水的137Cs活度濃-度水平相當。

通過對廣東省核電附近海域海水和不受核電影響的其他海域海水環境質量監測數據統計分析，大亞灣核電早期受異常排放的影響略有異常，1999年及以后海水137Cs活度濃度恢復到本底水平；陽江核電、臺山核電137Cs活度濃度水平與本底水平一致，并與非核電周圍海域海水137Cs活度濃度水平相當。考慮到大亞灣、陽江、臺山核電基地周圍海域海水137Cs活度濃度水平與其歷史數據相當，初步認為福島核事故含137Cs廢水對廣東省核電附近海域海水尚未造成可察覺的影響。