基于麥克風的氣體超聲分子束飛行速度的實驗研究*

周茂蕾 劉東 曲國峰 陳桎遠 李敏 王藝舟 徐子虛 韓紀鋒

(輻射物理及技術教育部重點實驗室,四川大學原子核科學技術研究所,成都 610064)

1 引 言

超聲分子束是由高壓氣體經一個小直徑的噴嘴進入真空室內形成的一種強度大、速度分布窄、定向性好的高速中性冷束流[1].這些特性使得超聲分子束被廣泛應用于不同的研究和應用領域,比如超音速分離技術[2]、分子束表面散射技術[3]、超聲分子束激光光譜技術[4]和磁約束聚變堆超聲分子束加料技術[5-7]等.實驗測量超聲分子束的速度有助于探索團簇形成機理和束流冷凝比例等復雜問題[8,9].此外,實驗研究[10,11]表明,聚變堆的加料效率和加料深度與超聲分子束的密度和速度關系密切.Wang等[12-14]基于trans-neut模擬預測了超聲分子束注入托卡馬克裝置的最佳速度和密度,同時發現超聲分子束的注入深度會隨著分子束速度的增大而顯著提高.因此,實驗測量超聲分子束的速度對于聚變堆加料也具有十分重要的意義.

此外,同其他復雜分子動力學和流體力學問題一樣,目前還缺少嚴格的理論來準確預測特定結構閥門條件下的束流膨脹過程,并且關于超聲分子束速度[15-18]和密度[19,20]的模擬研究(直接數值模擬DNS,大渦模擬LES等)[21-24]大多集中在粗糙真空度(1—103Pa)環境下產生的超聲束流以及超聲分子束在近域(x/d< 100)的寂靜區、馬赫盤區以及中間域的束流特性分布,其中x代表出射距離,d代表噴嘴直徑,較少涉及分子束在長距離下遠域(x/d＞ 300)的束流特性的空間演化.

另外,理想氣體超聲分子束的熱力學理論研究表明,分子束平均速度僅與氣體分子量和源溫度[25]有關,應同源壓強無關.但許多實驗研究發現,除了溫度效應外,源壓強[8,26,27]也會影響分子束的終端速度.其中,Reisinger等[27]通過飛行時間質譜法在高真空環境下測量了源壓強對超聲分子束速度的影響,結果表明對于溫度在310 K的超聲D2束,當源壓強由10 bar增加至50 bar時,其速度由1925 m/s增加到2025 m/s.此外,在自由膨脹分子束速度的研究中,Christen和Rademann等[28]考慮了比熱容比γ在自由膨脹分子束的初始和末態的變化,利用實際流體計算代替了理想氣體計算模型(采用定值比熱容比,他們之間的主要區別是在液氣相變附近和臨界點附近),計算了二氧化碳CO2自由膨脹分子束的終端平均速度.結果表明在10—100 bar范圍內,CO2超聲束流的速度隨源壓強的增大而逐漸下降,且在源壓強小于80 bar時大于理想氣體理論預測速度,在源壓強大于80 bar時小于理想氣體理論預測速度.因此,源壓強對超聲分子束速度的影響仍然是一個值得進一步研究的內容.

目前已發展出多種測量流體速度的方法并用于超聲分子束的實驗研究,例如粒子圖像測速法[29]、激光多普勒測速法[30]以及飛行時間質譜法(TOFMS)[15].其中,TOFMS法是測量超聲分子束速度的一種常用方法,該方法將分子束電離產生離子束,通過測量給定距離下離子的飛行時間來測量超聲分子束的速度,該方法的測量精度能夠達到很高的水平,如誤差為0.3%[17,18].使用該測量方法可精確測量超聲分子束中心極小范圍(平方微米量級)內的速度分布,非常適合研究基于超聲分子束的原子分子物理.但該方法對實驗條件的要求較高,包括需要足夠短的超聲分子束脈沖持續時間(小于20 μs)以避免分子束內部分子之間的干擾,需要多級差分真空系統以維持嚴格的高真空度(10—7Pa以下)[8],同時還需要高精度的電離控制系統以保證離子的電荷態等.并且,這種測量方式不易與其他系統兼容,靈活性稍差.此外,TOFMS法也不適用于某些研究領域,如航空器的超聲噴流推進研究或磁約束聚變領域的超聲分子束注入研究.這些研究領域需要關注的是受環境流體卷吸影響的、較大范圍內的(大于平方毫米量級)分子束的平均速度演變,因此TOFMS法無法滿足這些領域的測量要求,需要新的測量方法.

本文針對超聲分子束在磁約束聚變中的加料注入領域,在長距離真空裝置內產生了6種氣體(H2,D2,N2,Ar,He和CH4)的自由膨脹超聲分子束,并基于麥克風的簡潔高效的超聲分子束速度和密度的測量方法[31,32],研究了源壓強(10—50 bar)對較大范圍內所述6種分子束的平均速度的遠域軸向分布的影響,以及源溫度(80—300 K)與H2和D2分子束的飛行速度之間的關系.研究結果有助于進一步探索超聲分子束特性在遠域空間的演化規律以及超聲分子束速度與源壓強的關系,并有助于超聲分子束在聚變堆加料技術中的應用.

2 實驗裝置及方法

實驗在一個長達2.5 m的真空裝置中進行,該真空裝置由三個內徑較大的診斷靶室和兩段連接靶室的飛行管道組成,其靜態真空度優于1×10—4Pa.靶室和飛行管道均設有觀察側窗,用于安裝速度和密度的診斷裝置,實驗結構示意圖見圖1.脈沖超聲束流的產生裝置是基于Parker公司的脈沖電磁閥和一個直徑0.5 mm的圓柱噴嘴,該閥能夠承受86.2 bar的氣體壓強,并且泄漏率很低(1×10—7cc/s/atm @Helium).脈沖閥門的噴氣時間和重復頻率可通過外接驅動器進行設置和調節,實驗設置噴氣時間為3 ms以獲得便于觀察的信號寬度,在驅動器的作用下閥門開啟的響應時間約為160 μs,但其時間的抖動較小.另外,通過自主加工的一套液氮冷卻裝置來產生低溫下的超聲分子束,液氮冷卻裝置及相關參數見文獻[33],實驗中源溫度控制在80—300 K.氣源壓強通過與高壓氣源連接的泄壓閥進行調節,壓強范圍為10—50 bar.

超聲分子束的測量系統是基于麥克風(駐極體結構)構建的,當超聲噴流撞擊麥克風時,麥克風振膜發生形變引起電容變化,通過外接的RC電路轉換為電信號,并為示波器記錄[31].信號由一個正脈沖和一個負脈沖組成,對記錄的信號進行分析后,發現正脈沖對應麥克風被分子束壓縮的過程,負脈沖對應麥克風恢復的過程[31],正負脈沖的時間間隔對應噴氣時間,脈沖信號的幅度反映了分子束的密度,而正脈沖信號的起始時間則反映了超聲分子束輸運到麥克風位置處的時間,詳細結果參見文獻[31].

速度的測量基于飛行時間法.通過測量圖1中4個不同軸向位置(310,700,1085和1695 mm)處的超聲分子束作用麥克風產生的信號的起始時間,可得到距離-時間曲線,進而對相鄰兩點擬合計算得到超聲分子束在軸向的飛行速度.由于較難準確獲得從超聲分子束產生到麥克風產生信號之間的絕對時間延遲,因此實驗不能給出噴嘴到第一個麥克風距離段超聲分子束的平均速度.此外,由于麥克風的有效面積為7.07 mm2,產生的信號反映轟擊到該區域內所有分子的集體作用,因此計算結果反映的是束流在該區域內的平均速率.

實驗發現分子束密度(粒子數)對麥克風信號的時間響應具有較大影響,信號定時時間將隨著信號幅度的增大而減小,但當麥克風飽和后,定時時間趨于穩定[31].而飛行時間法是用給定距離下兩點的時間差來計算平均速度,要求這兩點的定時盡可能準確以保證速度計算的準確性,即這兩點的密度對定時盡量無影響.由于麥克風在飽和后可保證定時時間不變,從而避免了分子束密度對定時的影響,因此本文在研究分子束速度的軸向分布時,采用最大源壓強(50 bar)產生的6種超聲分子束進行測量,此時麥克風完全飽和,保證了速度測量的準確性.而在研究氣壓對超聲分子束速度的影響時,采用在距離噴嘴較近(310—700 mm)處的測量結果,在此區間內分子束密度相對較大且變化緩慢[31],可保證速度測量結果較為準確.

圖1 超聲分子束速度測量裝置示意圖Fig.1.Schematic diagram of supersonic molecular beam velocity measuring device.

3 實驗結果與討論

3.1 定時誤差

首先,研究了系統的定時誤差.針對同一實驗條件進行了多次測量,獲得了定時差值結果以及頻率分布如圖2所示,結果表明時間晃動的標準差為0.0097 ms.這一波動來自于實驗背景噪聲和射流的不穩定性,此外也包含了閥門開啟時間的抖動以及麥克風響應的抖動誤差,它們會引起擬合速度結果的誤差.對引起的擬合速度誤差verr進行估算,如下式:

圖2 多次測量定時誤差(a)和頻率分布直方圖(b)Fig.2.Timing error(a)and frequency distribution histogram(b)of multiple measurements.

式中Δz表示距離差,Δt表示時間差,terr代表測量時間誤差,vfit代表擬合速度.由上式可知,對速度越大的束流,波動引起的擬合誤差越大.對于500—2000 m/s的射流,當飛行距離Δz=390 mm時(第一個測量位置到第二個測量位置的距離),由于terr～0.01 ms,速度的誤差約為6.3—97.5 m/s,誤差百分比約為1.2%—4.8%.

3.2 超聲分子束理論極限速度

超聲分子束的終端速度可以通過分子束的初始和末態狀態決定.在高氣壓下,氣體黏度和傳熱的影響可以忽略,氣流可以看作是絕熱等熵膨脹的[34],有能量守恒:式中E代表平均總摩爾能量,U為摩爾內能(描述粒子的隨機平移和內部運動),PV代表在壓強P下由流體的摩爾體積V變化引起的壓力-體積功,NA為阿伏伽德羅常數,代表動能(來自于質量為m的NA個粒子重心運動的平均速度v),下標0和1分別代表束流的初始和末態狀態,則P0代表束流的初始源壓強.認為初始狀態氣體沒有質心運動v0=0,由于摩爾焓H≡U+PV,有以下公式給出超聲分子束的終端速度[25]:

脈沖束在閥門打開時間短的情況下可能符合這種簡化,因為在膨脹過程中離開儲氣瓶的粒子比例通常很小.由于定壓摩爾熱容CP=(?H/?T)P,近似認為CP～(H0—H1)/(T0—T1),其中T表示溫度.此外,定容摩爾熱容CV=CP—R,比熱容比其中R為理想氣體常數,R=8.314J·mol—1·K—1.存在以下極限速度公式[25]:

對于單原子分子、雙原子分子和多原子分子,γ分別為1.667,1.4和1.29.在這個關于自由射流絕熱膨脹的著名描述中,極限速度與源溫度的平方根成正比,與粒子質量的平方根成反比.但它僅針對接近理想氣體的情況,對于所有本實驗測量的大范圍內分子束的平均速度,則需要進一步的測量與對比觀察.

3.3 常溫下六種分子束的速度

對測量的距離-時間結果的每相鄰的兩個距離點進行擬合,由于分別在四個軸向位置處進行了測量,可得到分子束在三個距離段上的平均速度,距離段Ⅰ對應310—700 mm,距離段Ⅱ對應700—1085 mm,距離段Ⅲ對應1085—1695 mm.這樣就得到了6種(H2,D2,N2,Ar,He,CH4)分子束在遠域空間(310—1695 mm)的軸向速度分布,如圖3所示.結果表明,沿著束流出射方向,H2和D2分子束的速度從距離段I到距離段Ⅱ變化不大,但在距離段Ⅲ明顯下降: 其中H2下降140 m/s,D2下降120 m/s.而CH4和N2的速度在各距離段變化較小,分別下降了為81 m/s和53 m/s.其原因很可能是受真空靶室的限制作用,與靶室壁碰撞的分子反彈影響真空環境,在背景真空的粒子作用下,導致氣流在遠域空間經碰撞形成等溫湍流,從而引起分子束速度逐漸下降.

圖3 壓強P0為50 bar時,超聲分子束速度隨軸向距離的變化規律(a)H2,D2和He的速度結果;(b)N2,Ar和CH4的速度結果Fig.3.The velocity of the supersonic molecular beam varies with the axial distance when the pressure P0 was 50 bar:(a)The velocity results of H2,D2 and He;(b)the velocity results of N2,Ar and CH4.

此外,測量得到的在第一個距離段(300—710 mm)內,各分子束速度在不同源壓強下(10—50 bar)的速度分布,如圖4所示.結果表明,在10—50 bar范圍內,H2和D2分子束的速度隨源壓強的增加而增大,與趙大為等[35]采用CCD相機測量的H2分子束速度隨源壓強的變化趨勢以及Reisinger等[27]利用飛行質譜法研究的D2分子束速度隨源壓強的變化趨勢較為一致.然而,除去源壓強低于20 bar的點,He,Ar,N2和CH4分子束的速度隨源壓強增加而下降.其中Ar的結果與Christen等[9]利用飛行質譜法研究的Ar分子束的速度隨源壓強下降的趨勢較為一致,而He的測量結果與Eder等[36]利用質譜法測量的He分子束的速度隨源壓強增大的結果不太相符.實驗表明,噴氣氣壓對超聲分子束的速度有較大影響.而不同種類的氣體分子束,其速度同氣壓的變化規律并不相同,這應該與不同種類氣體的性質以及噴氣時的狀態參數有關.因此,在超聲分子束加料實驗中,可通過調節源壓強來對超聲分子束的速度進行適當的調節.此外,已有實驗研究表明[8,25],在不同的溫度下超聲分子速度隨源壓強的變化趨勢也會變化,因此還需要更多更深入的理論模擬研究進行解釋.

圖4 H2,D2和He分子束(a),以及N2,Ar和CH4分子束(b)的飛行速度隨源壓強的變化曲線Fig.4.The curves of the velocities of H2,D2 and He molecular beams(a)and N2,Ar and CH4 molecular beams(b)with pressure.

實驗結果顯示,H2分子束的速度為1392—1572 m/s,高于董賈福等[11]在背景真空度10—3Pa以10 bar源壓強產生的超聲分子束的測量速度結果1200 m/s; 而與趙大為[35]在背景真空度1×10—4Pa以源壓強6 bar產生的超聲分子束的測量速度結果1682 m/s較為接近; 并且,該速度僅占氫氣理論極限速度2931 m/s的54%.D2的速度在1083—1234 m/s之間,為其極限速度2086 m/s的60%,該結果與采用飛行時間質譜方法在T0=310 K時測量得到的D2束流速度(1925—2025 m/s)[8]相比,速度明顯降低.He的速度在1048—1174 m/s,也小于Eder[36]等利用飛行時間質譜法實驗測得的1760—1780 m/s和Christen[18]利用飛行時間質譜法測得的1825 m/s的結果,且只占其理論極限速度1757 m/s的68%.這也說明,對于超聲分子束注入(SMBI)加料研究,由于采用自由膨脹束流,且噴氣時間較長(毫秒量級),受實際分子間相互作用影響較大,不能直接采用之前飛行時間質譜法測量的接近理想狀況的結果.

而對于N2,CH4和Ar分子束,它們的速度同各自極限速度較為接近: 甲烷分子束的平均速度占其極限速度1157 m/s的85%; 氮氣分子束平均速度為其極限速度786 m/s的92%; 氬氣分子束的平均速度非常接近極限速度557 m/s.

超聲分子束速度和分子量的關系如圖5所示.結果表明,盡管小于理想極限速度,實驗中分子束速度與分子量仍然成反比,且分子量越大越接近極限速度.我們認為當測量得到的速度接近估算的極限速度時,束流中有團簇生成.如表1所列,對比結果表明,利用本實驗所采用的圓柱噴嘴,常溫下,H2,D2和He束流不能形成團簇,而CH4,Ar和N2束流能夠形成團簇.為了對以上的束流成團估計進行驗證,利用Hagena經驗公式[37],也可以觀察束流在不同源溫度下的成團情況.Hagena經驗公式表示為

其中k是經驗系數,與氣體種類有關[38];d是噴嘴直徑,為0.5 mm;α是束流膨脹張角,本實驗所用的是圓柱噴嘴,取45°;T0和P0分別是源溫度和源壓強(50 bar).Smith 等[38]的研究表明,Γ*＞ 100時,束流中開始能夠形成團簇.將參數代入(4)式,結果表明,與Hagena經驗公式結果相比,H2,D2,He,Ar和CH4的成團情況與Hagena經驗公式吻合,而N2比預測的更容易形成團簇.

表1 H2,D2,N2,Ar,He和CH4的實驗擬合速度和各自極限速度的對比Table 1. Comparison of the experimental fitting velocities and the limit velocities of H2,D2,N2,Ar,He and CH4.

圖5 六種超聲分子束的速度與分子量之間的關系 實心方形■代表在50 bar源壓強下速度的測量結果,空心圓○代表估算的極限速度結果Fig.5.The relationship between the velocities of the six supersonic molecular beams and their molecular weights.The solid square ■ represents the measured velocity at 50 bar source pressure,and the hollow circle ○ represents the estimated limit velocity.

3.4 低溫下H2和D2分子束的速度

由于低溫下氫氣H2/氘氣D2分子束能聚集產生團簇[38,39],為了測量低溫對較大范圍分子束平均速度的影響,本文還對低溫下H2和D2超聲分子束流速度進行了測量.實驗發現,H2和D2束流速度隨溫度的增加而增大,如圖6所示,圖中黑色虛線表示利用(3)式估算的超聲分子束極限速度結果.對比可知,只有在低溫下H2和D2束流的速度才與極限速度接近,而溫度越高束流速度與極限速度的差距越大.這表明,隨著源溫度的增加,氣流的末態溫度越高,也就越難以形成團簇.對比結果還表明,隨著源溫度的降低,與H2分子束相比,D2分子束的速度更容易接近極限速度.

圖6 H2(a),D2(b)超聲束速度隨溫度的變化結果Fig.6.The variation of supersonic H2(a)and D2(b)beam velocity with temperature.

4 結 論

本文介紹了利用麥克風進行超聲分子束速度測量的方法,并且利用飛行時間方法測量了H2,D2,N2,Ar,He和CH4超聲分子束速度隨源壓強的變化以及速度在軸向的空間分布.結果表明,自由膨脹束流的速度與氣體分子量成反比.其中,H2,D2和He的速度分別只占各自理想極限速度54%,60%和68%,且在遠域空間速度下降較快.而CH4,N2和Ar的速度與它們的極限速度十分接近,占比分別為85%,92%和99%,且在遠域空間速度下降較緩.研究了低溫下H2和D2超聲分子束速度隨溫度變化的情況,結果表明,H2和D2束流速度隨源溫度的增加而增大,且低溫下的H2和D2束流的速度與極限速度接近,而溫度越高,束流速度越低于極限速度.本實驗結果為通過調節氣源溫度、壓強以及束流入射距離控制超聲分子束參數提供了基礎數據,有助于進一步提高超聲分子束加料效率.