基于RSM和RA-BPNN的鋅窯渣中銅浮選試驗優化

王衡嵩,魏志聰,彭 蓉，曾 明,鄭潤浩，張 鈴

(1.昆明理工大學國土資源工程學院，昆明 650093；2.省部共建復雜有色金屬資源清潔利用國家重點實驗室，昆明 650093)

1 引 言

鋅窯渣作為寶貴的二次資源，含有銅、金、銀等眾多有價金屬，但是其資源回收難度大，工藝復雜，近年來逐漸成為了選礦領域的研究重點，以銅和貴金屬回收的研究報道最多。目前對于鋅窯渣回收銅有多種方法，主要包括浮選法、磁選法、磁選-浮選聯合法等，也有通過微波焙燒和酸浸法處理鋅渣的報道[1-2]。蔣豐祥[3]對國內某鋅窯渣進行了系統的試驗研究，通過一粗一精一掃、中礦順序返回的試驗流程，獲得精礦中銅品位為6.0%、回收率為73.84%，取得了較好的浮選指標。陳龍等[4]開展了高含碳鋅窯渣中Cu和Ag的綜合回收，確定了“脫碳浮選—銅浮選—銅精礦浸出”的聯合工藝流程，得到最終銅精礦Cu、Ag品位分別為11.83%和2616 g/t，綜合回收率分別為72.03%和75.06%的浮選指標，達到了綜合回收窯渣中Cu、Ag的目的。董方等[5]針對鋅窯渣中碳銅銀鐵進行了綜合回收試驗研究，取得了較好的浮選效果。但是，多數試驗設計均在單因素條件下進行，這樣一方面需要大量的試驗工作量，另一方面難以獲得最優指標。

響應曲面法(RSM)是一種通過構建連續變量的曲面模型來對影響實驗過程的因素和交互作用進行評價，從而確定最佳水平范圍的統計學試驗方法。通常情況下，通過正交設計、響應曲面法、因子設計等模型的引入能夠有效節省試驗量，同時能夠分析出各因素之間的顯著性，但是對于參數的優化能力有所不足[6-7]。BP神經網絡(BPNN)是利用傳統的BP算法來實現誤差反向傳播訓練的多層前饋網絡，可以僅通過自身訓練和學習來實現通過給定的輸入值，得到最接近期望的輸出值的結果，是目前應用最為廣泛的神經網絡之一。趙敏捷等[8-9]總結了浮選試驗中神經網絡等現代智能仿真技術在浮選參數預測和優化中的應用，眾多的研究報道表明，以神經網絡為代表的現代智能仿真模型對于浮選參數優化具有很好的預測及優化能力。因此，本試驗以云南某地鋅窯渣作為研究對象，通過RSM設計試驗模型，同時利用回歸分析-BP神經網絡(RA-BPNN)模型進行預測及擬合，以確定最佳的數學參數，以期為選礦試驗設計提供參考。

2 實 驗

2.1 試驗材料

(1)礦物樣品及表征

試驗用的鋅窯渣原料采自云南某地，渣體表面因淬水氧化，普遍呈褐色、赭黃色等褐鐵礦的顏色，孔隙發育，孔隙度較高，硬度很大，破碎較困難。針對該樣品首先分別破碎摻合混勻，并縮分出分析化驗樣、光譜分析樣和物相分析樣，其余部分試樣用于選礦流程試驗。首先對樣品進行多元素分析，結果分析如表1。

表1 原礦化學多元素分析結果Table 1 Results of chemistry multi-element analysis of raw ores

表2為鋅窯渣的銅化學物相分析結果，由表1、表2可知，礦石含銅1.38%，氧化率為30.12%。金屬銅占9.57%，偏光顯微鏡下金屬銅卻很少見，僅存在于金屬鐵的粒間或依附于金屬鐵，嵌布粒度在10 μm以下，這表明化學物相分析中的金屬銅，可能更多的是類質同象賦存于金屬鐵中的零價銅。根據工藝礦物學分析可知，硫化銅礦物主要是黃銅礦，其次為少量斑銅礦，偶見銅藍等其他硫化銅礦物。以上分析結果表明，該鋅窯渣中的銅礦物屬于復雜難處氧化銅礦，因此初步考慮用硫化浮選法進行回收。

表2 原礦銅化學物相分析結果Table 2 Chemical phase analysis of copper in raw ores

(2)試驗藥劑及設備

試驗所用的浮選藥劑主要有：硫化鈉(工業級)、戊基黃藥(工業級)、碳酸鈉(工業級)、硫酸銅(分析純)。所用設備主要有：Φ200×250圓筒棒磨機、XTLZΦ260/Φ200型真空過濾機、HG101-3型電熱鼓風干燥箱、XPM-120X3型三頭研磨機等。

2.2 試驗方法

試驗在XFD掛槽式小型浮選機上進行，礦樣用球磨機將鋅渣樣磨至不同細度。試驗每次稱取500.0 g，浮選藥劑通過直接漿化到浮選所需濃度在XFD型浮選機中進行浮選。浮選試驗中的浮選藥劑直接用自來水配成一定濃度的溶液，以便于添加，液體藥劑直接懸滴滴加。粗選、掃選在1.5 L浮選機中進行，精選根據實際情況在1.0 L、0.75 L、0.5 L浮選機中進行。試驗選擇戊基黃藥為捕收劑，碳酸鈉作調整劑，硫化鈉做硫化劑，硫酸銅做活化劑，試驗溫度為25 ℃室溫，控制浮選機轉速不變，起泡劑選用2號油，用量為80 g/t。預先通過篩分、烘干、稱量、數據擬合等得到磨礦細度和磨礦時間之間的映射關系，即磨礦曲線，再利用磨礦曲線來確定磨礦細度。

2.3 試驗設計

采用中心復合設計CCD進行響應曲面設計，通過對影響鋅窯渣浮選的相關因素進行較為全面的考察，在有限的試驗量范圍內盡可能地獲得更多反映浮選過程中各因素之間的聯系以及對浮選結果的影響的信息，每個變量均被設計為不同的5個水平，分別為“+1”、“-1”、“0”、“+alpha”和“-alpha”。以磨礦細度(X1)、戊基黃藥用量(X2)、碳酸鈉用量(X3)、硫酸銅用量(X4)和硫化鈉用量(X5)作自變量，結合前期探索試驗和相關試驗研究為依據，5個變量的單位變化值分別選取6%、100 g/t、200 g/t、300 g/t、300 g/t。由于鋅窯渣的可選性較低，因變量的選擇以浮選回收率(Y)為考察對象，精礦品位在條件驗證試驗中考慮。通常情況下，在自變量個數小于6時，Alpha的取值為2.318，能更好地滿足試驗設計要求。因此，Alpha取值為2.318。通過Design-expert 9.0 軟件平臺進行5因素5水平試驗，以銅浮選回收率作因變量，因變量的個數為1。試驗設計因素水平及變量選取如表3。

表3 RSM設計因素水平表Table 3 Response surface design factor level table

3 結果與討論

3.1 基于RSM的浮選試驗模型

以表1為基礎設計試驗，為了節省試驗次數，試驗設計中心點個數取1，非中心點個數為42，共計43組試驗，模型的Cube圖如圖1所示，根據圖1可得，銅回收率值取決于所限定的變量取值范圍內，最值存在于Cube立方體內部。根據表1的設計水平基于Design-expert 9.0 軟件設計方案進行浮選試驗，試驗結果如圖2所示。

圖1 RSM模型Cube圖Fig.1 RSM model Cube diagram

圖2 CCD設計試驗結果Fig.2 CCD design test results

根據圖2 CCD組合設計的試驗結果可知，銅精礦回收率的響應范圍主要集中于50%～60%之間。針對試驗數據進行模型分析，響應曲面法中有主要有一階、二因子交互效應、二階、三階等模型，本試驗選用二階模型進行擬合與方差分析[10-11]。

根據試驗結果，對數據進行二次擬合，得方差分析結果如表4所示。方差分析中，P-value代表模型的顯著性，認為P<0.05時代表模型顯著，由表3可得，模型的F值為2.47，P值為0.02<0.05，表明RSM模型是顯著的。圖3為實際銅回收率和預測值的比較圖，圖中的點同斜線的重合率越高則代表方程的擬合程度越高，由于點集中分布在斜線附近，表明該模型擬合程度較好。

表4 RSM模型方差分析結果Table 4 Variance analysis results of RSM model

基于表4的方差分析結果，通過不同因素的交互效應和二次項影響研究銅精礦回收率和各因素之間的顯著性關系。在一次項中，磨礦細度的P值<0.05，為顯著項，表明磨礦細度對浮選回收率有顯著影響。二次項中，X1*X5為顯著項，即磨礦細度和硫化鈉用量間的交互作用對銅回收率有顯著影響，因此，擬合出磨礦細度和硫化鈉用量對銅回收率影響的等高線圖如圖4所示。由圖4可知，在參數取值區間范圍內，有最大銅回收率存在，即等高線的最高點。

圖3 RSM實際值與預測值對比圖Fig.3 Comparison of actual and predicted values of response surface method

圖4 磨礦細度與硫化鈉用量3D曲面圖Fig.4 3D surface of grinding fineness and sodium sulfide dosage

3.2 基于GA-PNN與回歸分析的浮選試驗模型

大量的研究和實踐結果表明，神經網絡網絡模型在進行預測和優化試驗數據時效果往往較響應曲面法模型好，且組合模型往往比單一神經網絡模型更有優勢[12]。BP神經網絡(BPNN)是一種多層前饋型神經網絡，其神經元的傳遞函數為S型函數，輸出量為0～1之間的連續量，它可以實現從輸入到輸出的任意非線性預測[13-14]。BP神經網絡算法已成為了神經網絡的重要模型之一，在浮選試驗條件優化中有著廣泛的應用。

鋅窯渣浮選指標主要包括回收率和品位等，本試驗主要為了保證回收率的同時重點提高浮選精礦的回收率，在響應曲面法試驗數據基礎上建立基于BPNN和回歸分析的銅選精礦預測優化模型。選取磨礦細度、戊基黃藥用量、碳酸鈉用量、硫酸銅用量和硫化鈉用量五個變量作為BPNN輸入層的神經元，以鋅渣浮選精礦回收率為輸出因子，建立了基于浮選精礦回收率和浮選條件的BPNN預測模型。模型的輸入節點個數為5，輸出節點個數為1。設定隱含層神經元為11，所建立的BPNN結構為5-11-1，拓撲圖如圖5所示。

圖5 BP神經網絡拓撲圖Fig.5 BP neural network topology

BPNN的數值計算和仿真采用Matlab軟件，利用C語言進行編程并調用相應的工具箱函數來實現。網絡的隱含層采用“Sigmoid”函數作為轉移函數，采用梯度下降法進行訓練。以響應曲面法試驗43組試驗數據作為BP神經網絡模型的樣本集，并對數據樣本進行隨機排序，對BP神經網絡進行訓練。將訓練的最小梯度設為0.005，學習率為0.05。對BP神經網絡進行多次學習訓練，選取最佳的訓練結果作為BPNN的銅精礦回收率預測模型。

通過對建立的BPNN進行運算，在經過一定的學習和訓練后，模型預測銅回收率擬合線與目標線基本吻合，R值為0.9997，表明模型符合要求，結果如圖6所示。BPNN訓練過程中的誤差變化如圖7所示，在經過54049次迭代后，訓練目標接近0.01達到了訓練要求，圖8為訓練樣本的預測輸出曲線圖。

圖6 BP神經網絡訓練擬合結果Fig.6 Training fitting results of neural network

圖7 BP神經網絡訓練誤差變化曲線圖Fig.7 Training error variation curve of BP neural network

圖8 BP神經網絡輸出實際值與預測值對比圖Fig.8 Comparison of actual output value and predicted value of BP neural network output

圖9 磨礦細度與硫化鈉用量3D曲面圖(RA模型)Fig.9 3D surfaceFigure of grinding fineness and sodium sulfide dosage(RA model)

在BP神經網絡的基礎上，以銅浮選回收率作為響應，選取磨礦細度、戊基黃藥用量、碳酸鈉用量、硫酸銅用量和硫化鈉用量五個變量作為連續預測變量，利用Minitab軟件平臺建立擬合回歸模型，并對BP神經網絡預測數據進行二次擬合，對擬合結果進行方差分析如表5所示。回歸分析模型的方差分析結果表明，模型P值小于0.05，顯著性明顯，一次項中，磨礦細度為顯著性，二次項中，磨礦細度和硫化鈉用量間交互作用顯著，同響應曲面模型一致，磨礦細度和硫化鈉用量對銅回收率影響的等高線圖如圖9所示。

表5 回歸分析模型方差分析結果Table 5 Variance analysis results of regression analysis model

3.3 最佳條件驗證及閉路試驗

為了獲得最佳浮選條件，針RSM和RA-BPNN模型的優化能力及優化精度進行對比，根據回歸分析的擬合結果利用Minitab軟件進行尋優，同時利用Design-expert軟件的優化模塊對響應曲面模型進行最優化預測，根據預測結果進行試驗驗證，預測及驗證結果列于表6。

由表6的試驗結果可知，在基于BP神經網絡-回歸分析模型預測結果下進行試驗，銅回收率達到了64.06%，較響應曲面法提高了1.54個百分點，獲得了較好的浮選指標，且誤差為0.74%，明顯小于響應曲面模型，這表明RA-BPNN模型的優化能力高于RSM。因此，鋅窯渣浮選回收銅的最佳浮選條件為：磨礦細度90%、戊基黃藥用量370 g/t、碳酸鈉用量720 g/t、硫酸銅用量1080 g/t、硫化鈉用量870 g/t。

表6 浮選優化及試驗驗證結果Table 6 Flotation optimization and experimental verification results

根據模型優化結果，選取磨礦細度為90%、戊基黃藥、碳酸鈉、硫酸銅和硫化鈉用量分別為370 g/t、720 g/t、1080 g/t、870 g/t，設計閉路流程試驗。閉路試驗采用一次粗選、三次精選、兩次掃選、中礦順序返回的浮選流程，工藝流程如圖10所示，浮選試驗結果如表7。

圖10 閉路浮選試驗流程圖Fig.10 Closed circuit flotation test flowchart

表7 閉路浮選流程試驗結果Table 7 Test results of closed-circuit flotation process

ProductProductivity/%Copper grade/%Copper recovery/%Copper concentrate11.746.5855.98Tailings88.260.6944.13Raw ore100.001.38100.00

表7的試驗結果表明，通過一次粗選、三次精選、兩次掃選的閉路流程試驗，浮選銅精礦品位為6.58%，回收率為55.98%，富集比達到了4.8，達到了較好的浮選指標。

4 結 論

(1)以磨礦細度、戊基黃藥用量、碳酸鈉用量、硫酸銅用量和硫化鈉用量作自變量，以浮選回收率為因變量，進行5因素5水平的CCD響應曲面設計模型，通過浮選試驗數據進行方差分析及模型擬合，結果表明，模型的P值為0.12，顯著性明顯。磨礦細度以及磨礦細度和硫化鈉用量間的交互作用對銅回收率有顯著影響。

(2) BP神經網絡模型預測銅回收率擬合線與目標線基本吻合，R值為0.9997。基于BP神經網絡-回歸分析模型預測結果為：銅回收率達到了64.06%，較響應曲面法提高了1.54個百分點。這表明BP神經網絡-回歸分析模型的優化能力高于響應曲面法。

(3) 經過優化驗證試驗，確定了鋅窯渣浮選回收銅浮選流程：“一次粗選、三次精選、兩次掃選浮選”流程。在最佳浮選條件 “磨礦細度90%，戊基黃藥用量370 g/t、碳酸鈉用量720 g/t、硫酸銅用量1080 g/t、硫化鈉用量870 g/t” 下，浮選指標為：銅精礦品位為6.58%，回收率為55.98%。