中國抗中子輻照鋼的抗輻照設計與驗證

黃群英，鳳麟團隊

(中國科學院 核能安全技術研究所 中子輸運理論與輻射安全重點實驗室，安徽 合肥 230031)

隨著社會的發展，人類對能源的需求日益增長，可靠、可持續、環境友好的核能成為人類開發利用的重要能源。核聚變的原料來源非常豐富，反應后不會產生長壽命高放核廢物，被認為有望“一勞永逸”地解決人類對清潔能源的需求問題[1-2]。堆內構件服役結構完整性是確保核反應堆安全的前提，聚變堆包層結構材料壽期內將承受14.1 MeV高能中子輻照產生的累計高達數百dpa的離位損傷，同時高能中子與材料原子核發生(n，α)、(n，p)反應，產生大量的氫氦等嬗變核素，將進一步加劇材料性能的退化。另外，等離子體中的高能離子可能會引起材料表面的濺射損傷，而濺射生成的材料粒子又會形成雜質，進而可能會干擾和影響等離子體的長期穩定運行。

聚變堆苛刻的工況環境(包括高溫、強流高能中子輻照、高嬗變氣體產率等)，對材料提出了巨大挑戰，傳統成熟的核電材料無法滿足聚變堆等先進核能系統對材料的耐高溫、抗輻照、耐腐蝕等要求，迫切需要發展先進核能所需的材料技術和工藝。20世紀80年代，國外開始了聚變堆包層結構材料——低活化鐵素體/馬氏體鋼(RAFM鋼)的研發，包括歐洲的Eurofer97、日本的F82H和JLF-1、美國的9Cr-2WVTa等[3]。RAFM鋼具有抗輻照腫脹、良好的低活化性和液態金屬相容性，以及相對成熟的工業技術基礎，被普遍認為是國際熱核聚變實驗堆(ITER)、未來聚變示范堆和第一座聚變電站的首選結構材料[1]。

為適應我國核電快速發展對核心材料自主化的需求，中國科學院核能安全技術研究所·鳳麟團隊自2001年開始了RAFM鋼的中國自主化研發，牽頭聯合國內外40多家單位研發了中國抗中子輻照鋼——CLAM鋼[3-5]。經過近20年持續的成分設計優化、制備工藝探索及性能測試評估，目前已實現了工業規模制備，其性能與國際同類材料相當，成為世界三大抗輻照低活化鋼之一[6-7]，是FDS系列聚變堆鋰鉛包層、中國聚變工程實驗堆(CFETR)包層和ITER中國氦冷固態增殖包層模塊(ITER-TBM)的候選結構材料[5]。

反應堆結構材料需經過嚴格的接近真實服役工況環境的中子輻照考驗，以驗證核能系統服役期間材料結構和性能的穩定性，以及不會對反應堆運行帶來安全隱患，以最終獲得在核能系統中的使用許可。目前聚變堆技術仍處于研發階段，為驗證CLAM鋼的抗輻照設計并推進其工程應用，利用國內外中子、離子、電子及等離子體輻照設施開展了系列輻照考驗研究，通過輻照前后微觀結構和宏觀性能的測試表征及與國際同類材料在相近工況下性能的對比分析，多角度評價了材料的抗輻照性能[4-5]。本文首先介紹聚變堆結構材料面臨的挑戰，并闡述在CLAM鋼抗輻照成分設計與優化方面的主要考慮，之后針對CLAM鋼抗輻照考驗方面開展的主要工作和階段進展進行分析和總結。

1 聚變堆結構材料面臨的挑戰

氘-氚聚變反應產生能量為14.1 MeV的中子，這些中子在包層中通過與材料碰撞、散射或嬗變反應而將能量以熱量形式沉積，并通過冷卻劑(如氦氣、水或液態金屬等)將熱量提取出來。然而，這些載能中子作用到材料上，會引起材料中原子移位，使聚變堆包層第一壁等材料產生高至20 dpa/a的輻照損傷，并伴隨著嬗變氣體(如氫和氦)和嬗變固體的產生，導致材料性能降低[8-10]。聚變堆結構材料的服役環境涉及強流高能中子輻照、高機械載荷、高溫、高熱流和冷卻劑腐蝕等，聚變能技術及經濟可行性要求結構材料在約5年包層設計壽期內在不發生較大尺寸變化的同時，能保持良好的機械性能[9]。

RTNS，美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室的旋轉靶中子源； IFMIF，氘鋰國際聚變材料輻照裝置； MTS，美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室的材料測試站散裂源； SNS，美國橡樹嶺國家實驗室的散裂中子源； SINQ，瑞士保羅·謝爾研究所的散裂中子源圖1 不同中子輻照裝置在RAFM鋼中產生的 氦濃度與輻照劑量的關系[11]Fig.1 Helium concentration and irradiation dose generated by different neutron irradiation facilities in RAFMs[11]

聚變能的總體目標是生產無長壽命高放射性廢物且有經濟競爭力的能源，其經濟性、安全性和環境友好性依賴于高性能抗輻照低活化材料的發展[8,11]。聚變堆相對裂變堆具有潛在的環境安全和核安全保障優勢：一方面，氚燃料在線生產，免去了反應堆初始啟動后敏感材料的運輸；另一方面，氘-氚聚變反應不產生長壽命放射性產物，而聚變堆系統可通過采用低活化結構材料使其放射性降低至最小[1,11-12]。低活化是選擇聚變堆材料時需考慮的主要因素，元素周期表中有少數元素滿足可接受的短期揮發性和長壽命放射性的要求[13-14]。然而，最大限度地減輕快中子輻照對材料結構的損傷是一巨大挑戰[10]。圖1為不同中子輻照裝置在RAFM鋼中產生的氦濃度與輻照劑量的關系[11]。在相同中子輻照損傷劑量條件下，聚變堆中子在材料中產生的嬗變氦濃度較裂變堆中子高2個數量級左右，伴隨離位損傷同時產生的氫氦嬗變氣體將顯著影響材料微結構，進而引起材料性能變化，產生更為嚴重的材料損傷。

不同溫度和輻照劑量下，輻照引起的結構材料性能退化主要包括5類現象[10-11]，即低溫(<0.4TM，TM為材料熔點)輻照硬化、中溫((0.3～0.6)TM)輻照腫脹、中溫輻照蠕變、中溫輻照誘導的相失穩以及高溫(>0.5TM)氦脆。低溫輻照硬化和高溫氦脆通常決定了反應堆結構材料可使用的工作窗口溫度限值，而中溫對應的輻照腫脹、輻照蠕變和相失穩通常決定了材料能承受的最大輻照損傷劑量。可引發高溫晶界氦脆的典型氦濃度通常需超過10～100 appm，對應中子輻照劑量約為1～100 dpa(取決于材料和中子能譜)[10]。此外，聚變中子產生的嬗變氫氦氣體也將影響聚變堆材料性能。然而，由于目前缺少合適的聚變中子輻照裝置，其影響尚無法準確進行定量化分析[15-18]。

針對目前聚變堆材料面臨的挑戰，一方面是在材料設計中需考慮低活化，同時需兼顧和提高結構的抗輻照性，另一方面需對材料進行盡可能接近其實際服役工況條件下的輻照性能考驗。通過分析材料在輻照下結構和性能的變化，并經過與材料設計和制備、性能評估的反復迭代，以獲得優化的材料成分和性能。

2 CLAM鋼的抗輻照設計

先進核能系統用抗輻照合金的開發思路主要是通過成分與微觀組織的優化設計，實現低的殘余放射性，并有效控制微結構演化及缺陷累積，以減輕輻照引起的材料性能退化。在總結國外RAFM鋼發展經驗和研究成果的基礎上，考慮聚變堆運行工況對材料的要求，基于中子學活化分析及高數密度納米界面強化思路，提出了具有高數密度納米相彌散組織特點的CLAM鋼設計方案[3-4,19]。表1列出了CLAM鋼和其他國際上典型RAFM鋼的主要設計成分[19]。

2.1 低活化成分設計

材料經中子輻照后將會生成很多具有不同半衰期的核素，從而產生一定的放射性，這一過程被稱為材料的活化。低活化的含義是材料經過若干年輻照后，其放射性主要來自于短壽命或中等壽命的放射性核素[19]。某一個元素與中子反應產生的放射性核素種類是確定的，因此要實現低活化的目標，在進行材料成分設計時需選擇不產生長壽命放射性核素的元素成分，同時嚴格控制可產生長壽命放射性核素的雜質元素含量。借鑒國外低活化鋼研發經驗，在CLAM鋼成分設計中，考慮使用W、V、Ta和Mn等輻照后活性相對低的合金元素替換商用鐵素體/馬氏體(F/M)鋼中的Mo、Ni和Nb等高活性元素[3,19]。基于自主開發的中子學軟件進行的活化計算分析[3]表明，由于輻照后W的活性較V、Ta、Cr的高，因此在材料成分中W含量不易過高。根據合金的低活化放射性要求，對Mo、Co、Nb、Al、Cu等活化水平較高的雜質元素在不同中子能譜下的輻照活化進行了精確的計算分析，確定了鋼中24個元素的低活化含量限值，滿足了聚變堆包層結構材料低活化設計需求[19]。

表1 CLAM鋼和國際上其他典型RAFM鋼的主要設計成分Table 1 Main chemical compositions of CLAM steel and other typical RAFM steel

2.2 主成分設計

1) Cr。Cr能提高材料強度、硬度、耐蝕性，但伴隨著發生塑性和韌性的降低。輻照后9%Cr的韌脆轉變溫度(DBTT)最低，因此從確保輻照后材料具有較小DBTT變化的角度考慮，7%～9%是Cr含量的較優選擇[20]。同時，基于面心立方(FCC)晶體結構的金屬表現出較體心立方(BCC)結構和密排六方(HCP)結構略高的缺陷產率[21-23]。由于HCP結構的材料輻照后產生各向異性生長，會誘導微裂紋等現象發生，因此在核結構材料中通常不采用HCP結構。FCC結構304L奧氏體不銹鋼與BCC結構9%～12%Cr F/M鋼在400～500 ℃下的快中子輻照實驗研究[24-25]表明，前者單位輻照劑量下的腫脹率約為后者的50倍，且較高輻照劑量時前者的穩態腫脹率約為后者的5倍。因此，CLAM鋼選擇Cr含量為9%的BCC抗輻照結構。國際上研發的RAFM鋼中，除日本F82H的Cr含量為8%外，歐洲Eurofer97、美國9Cr-2WVTa、日本JLF-1等其他RAFM鋼的Cr含量均為9%。

2) W。W的熔點高、比重大，是影響RAFM鋼強度和DBTT的重要因素。有研究顯示，2%W的RAFM鋼在550 ℃下有Laves脆性相析出，從而影響部件的安全性[20,26]。另外，1%W的RAFM鋼其DBTT較低，但強度較小[26]。CLAM鋼的W含量設計為1.5%，使其具有較高強度和較小DBTT的同時減少高溫下Laves相的析出。

3) V和Ta。V可細化晶粒，提高材料強度和韌性，有利于改善材料的抗輻照性能。CLAM鋼的V含量設計為0.2%，略低于9Cr-2WVTa中的V含量，與其余幾種RAFM鋼中的V含量相同。Ta和V的作用相近，有益于材料抗輻照性能的提高。CLAM鋼中設計了較高的Ta含量(0.15%)，通過熱機械處理使得大部分Ta以Ta(C，N)納米相彌散的形式存在，提供高數密度的輻照點缺陷沉積勢阱，從而提高抗輻照性能。同時，Ta的添加可穩定基體中的Cr，減緩富Cr的M23C6相析出。隨著Ta含量增加，晶粒尺寸逐漸減小，但減小幅度變緩[27]。F82H中Ta含量低于0.06%，JLF-1、Eurofer97和9Cr-2WVTa中Ta含量均為0.07%。

4) Mn。Mn能提高材料的強度和低溫沖擊韌性，并改善鋼的熱加工性能，但Mn含量過高時，鋼的抗腐蝕能力會減弱，通常增加少量Mn對材料性能是有益的，其作用與Ni類似，RAFM鋼中通常用Mn替代Ni，有利于滿足低活化要求，提高抗輻照性能的同時改善與液態金屬的相容性[19]。CLAM鋼中Mn含量設計為0.4%，較F82H中Mn含量略高，較JLF-1中Mn含量略低，與Eurofer97和9Cr-2WVTa中Mn含量相近。

2.3 微觀組織設計

中子輻照在材料中產生的點缺陷(空位和自間隙原子)遷移、擴散、聚集和湮滅引起材料微結構變化，進而導致材料性能下降。同時，中子與材料原子核發生核反應生成的氫、氦嬗變氣體與輻照微缺陷相互作用，會進一步加劇材料的輻照損傷[10]。促進點缺陷的復合并抑制嬗變氣體聚集形成大的氣泡，是提高材料抗輻照性能的有效途徑[8]。CLAM鋼組織設計中，充分利用了較高Ta含量的優勢，設計了高數密度納米尺度MX相的彌散析出，獲得了大量的微尺度析出相/基體界面作為輻照點缺陷復合及嬗變氣體吸附勢阱。同時，基于國際上析出相輻照研究的結果[8]，通過多步驟熱機械處理，選擇性析出輻照穩定性高的納米Ta(C，N)，同時抑制熱及輻照條件下易長大的M23C6及VN相，在相同C含量條件下，顯著提高Ta(C，N)的體積分數，進一步優化了抗輻照微觀組織[28]。細化晶粒會提高晶界的體積分數，促進輻照點缺陷復合及遷移。通過細化原奧氏體晶粒、減小馬氏體板條寬度、大幅提高納米Ta(C，N)的數密度，綜合優化微觀組織，以提高CLAM鋼的抗輻照性能[19]。得到的CLAM鋼馬氏體板條平均寬度約為0.3 μm[29]，原奧氏體晶粒平均尺寸約為6.0 μm[29]，M23C6析出物平均尺寸約為0.10 μm[30]。而Eurofer97的馬氏體板條平均寬度約為0.5 μm[31]，原奧氏體晶粒平均尺寸約為8.3 μm[32]，M23C6析出物平均尺寸約為0.15 μm[32]。因此，CLAM鋼的晶粒、板條、析出物等微結構特征相對于Eurofer97具有較小的尺寸。

3 CLAM鋼的抗輻照性能驗證

為評估CLAM鋼抗輻照設計的合理性，針對低活化設計，通過計算機模擬分析了其在聚變中子輻照下的活化特性[33]；針對抗輻照性能，利用國內外超高壓電鏡、離子加速器、裂變反應堆、散裂中子源等不同種類輻照設施，開展了CLAM鋼的電子[34-36]、離子[37-39]、等離子體[19,40-41]、中子[42-48]等多類別輻照考驗。通過輻照前后微觀缺陷和宏觀性能的表征，并與處于領先水平的其他RAFM鋼對比分析，多角度評價了CLAM鋼的抗輻照性能。

3.1 聚變中子輻照活化特性模擬

為驗證CLAM鋼的低活化設計，基于中子活化理論，采用蒙特卡羅方法模擬分析了CLAM鋼和其他RAFM鋼在相同聚變工況下服役后的活化特性，得到了活度、余熱和衰變γ劑量率隨冷卻時間的變化規律[33]。結果顯示：冷卻時間較短時，由于短期內的活化水平主要取決于材料主成分的短壽命活化核素，不同RAFM鋼的總活度幾乎無差別；冷卻時間較長時，活化水平取決于雜質成分產生的長壽命活化核素，使得不同RAFM鋼的總活度差別變大。

圖2 CLAM鋼與其他RAFM鋼聚變中子輻照后 衰變γ劑量率隨冷卻時間的變化趨勢[33]Fig.2 Decay γ dose rate of CLAM steel and other RAFM as a function of cooling time after fusion neutron irradiation[33]

圖2為RAFM鋼衰變γ劑量率隨冷卻時間的變化趨勢[33]。在10 000 a的冷卻時間內，幾種RAFM鋼均難以滿足可手工處置的放射性水平。如果進行遠程操作，則CLAM鋼和Eurofer97需冷卻約67 a，F82H和JLF-1需冷卻約50 a，而9Cr-2WVTa則需超過100 a的冷卻時間。因此，除9Cr-2WVTa，CLAM鋼和其他RAFM鋼的低活化設計滿足100 a內達到可遠程操作的低活化要求。

3.2 電子輻照

通常采用高壓電子顯微鏡(HVEM)進行材料的電子輻照損傷研究。雖然電子輻照僅產生弗侖克爾對(Frenkel pair)缺陷，沒有級聯過程，但可原位觀察輻照產生的初始點缺陷變化，有助于理解輻照損傷機理。電子輻照下CLAM鋼中點缺陷和析出物演化原位觀察[34]表明：450 ℃電子輻照CLAM鋼，在其晶粒中引入了位錯環，且隨著輻照劑量從0.53 dpa逐漸增加到1.59 dpa時，密度逐漸增大；550 ℃電子輻照下，輻照劑量增加到2.12 dpa時，CLAM鋼中M6C析出物形貌和結構未發生改變。

CLAM鋼單束電子和電子與氦離子雙束輻照腫脹行為研究[35]表明：450 ℃單束電子輻照下，約4.8 dpa時出現空洞，尺寸和數密度隨輻照劑量的增加而增大，增大速度在劑量達到約8 dpa后逐漸變緩，劑量達到約12 dpa時趨于飽和，12 dpa時的腫脹率約為0.5%；400 ℃和450 ℃電子與氦離子雙束輻照時，孔泡(孔洞和氦泡等)的平均尺寸和數密度隨輻照劑量的增加而增大，約10 dpa后增大速度變緩，13～14 dpa時趨于飽和，400 ℃/14 dpa輻照后孔泡平均直徑約為20 nm、腫脹率約為1.5%，高于450 ℃輻照后的孔泡尺寸和腫脹率。輻照溫度對CLAM鋼空洞腫脹的影響研究[36]表明：450、500、550 ℃輻照后的空洞腫脹速率分別為0.022、0.006、0.004 %/dpa；450 ℃的腫脹速率最大，13.8 dpa輻照后的腫脹率為0.3%。

綜上表明，CLAM鋼在電子輻照下具有良好的抗輻照腫脹能力[36]，歸因于材料內部高的點缺陷重組速度，以及晶界、位錯的強點缺陷阱作用。

3.3 離子輻照

離子輻照產生的損傷速率高，且樣品輻照后幾乎沒有殘余放射性，輻照溫度、損傷速率和輻照損傷劑量等輻照參數易于控制且可進行輻照損傷的原位觀察，適合研究溫度、劑量率、劑量等單一輻照參數對材料損傷的影響，通常用于快速評價材料的抗輻照性能。

離子輻照產生缺陷及退火行為的慢正電子束研究[37]表明，5×1016cm-2室溫離子輻照在CLAM鋼中產生了空位型缺陷，200 ℃退火后空位型缺陷發生了回復但未完全消失，400 ℃退火后空位型缺陷完全回復，說明此條件下CLAM鋼中輻照產生的空位型缺陷主要是空位或小空位團，未產生空洞、鼓泡等較大缺陷。這一現象歸因于CLAM鋼內存在的大量位錯成為空位消失的尾閭，使得在退火遷移過程中空位趨向于回復而不是聚集，表明CLAM鋼有良好的輻照抗性。

CLAM鋼0～700 ℃/15 dpa重離子輻照損傷研究[38]表明，15 dpa重離子輻照產生的空位團尺寸隨輻照溫度的增加先增大后減小，500 ℃時出現峰值，此時空位團包含平均直徑為0.59 nm的9個空位。另外，室溫/0～85 dpa重離子輻照損傷研究[38]表明，空位團尺寸隨輻照劑量的增加逐漸增大，且增大速度逐漸變緩，85 dpa時趨于飽和，此時空位團包含平均直徑為0.6 nm的9個空位。盡管空位團尺寸隨劑量和溫度的增加均出現峰值，但絕對值很小，相對于其他不銹鋼可忽略，展現出CLAM鋼良好的輻照抗性。

CLAM鋼與F82H和T91在相同條件(10 dpa)下的離子輻照性能對比研究[39]表明，離子輻照后F82H中的空位團尺寸最大，CLAM鋼中的空位團尺寸最小，說明CLAM鋼的抗輻照性能優于F82H和T91。

3.4 等離子體輻照

聚變堆中面向等離子體材料除了要求低活化、抗輻照外，還需耐高熱負荷沖擊、抗濺射、高熱導率等特性。為考察RAFM鋼作為面向等離子體材料的可行性，利用HT-7托卡馬克裝置開展了CLAM鋼和Eurofer97對比測試[40]。分析結果顯示：離子注量率6.80×1022m-2·s-1和電子注量率3.87×1024m-2·s-1的等離子體輻照后，兩種RAFM鋼表面均出現了起泡現象，浮泡密集，大部分直徑小于1 μm，有沿線分布的趨勢，且在Eurofer97表面相對明顯；離子注量率1.68×1022m-2·s-1和電子注量率0.96×1024m-2·s-1的等離子體輻照后，兩種RAFM鋼表面未產生明顯的起泡、燒蝕痕等現象。大樣品的等離子體輻照實驗[19]顯示，樣品表面大部分區域輻照后保持了原始形貌，但出現了尺寸和密度都很小的起泡現象，離子側方向起泡密度較大，樣品中部的氣泡密度相對較低，而電子側方向未觀察到起泡現象；另外，兩種RAFM鋼樣品表面的局部均出現了融化和濺射斑。

CLAM鋼在HT-7中受到712 s/897炮高參數等離子體作用后[41]，樣品表面無明顯損傷，掃描電子顯微鏡下觀察到起泡、熔化、濺射、沉積等輕微損傷，表明在高參數等離子體作用下只出現了緩慢的微觀損傷，顯示出CLAM鋼具有較好的熱穩定性和抗等離子體輻照性能。

3.5 裂變堆中子輻照

反應堆相對于其他輻照設施有輻照空間大、布置靈活、適應性強等優勢，在其中進行中子輻照考驗是核材料獲得核電工程應用許可的必要前提。自2005年起，鳳麟團隊與國內外擁有反應堆的知名核能研究機構建立了長期友好合作關系。已開展CLAM鋼面向核工程應用的系列反應堆中子輻照考驗，獲得了輻照參數為250～480 ℃/0.02～3 dpa下CLAM鋼的中子輻照性能[4]，其中3 dpa為RAFM鋼在ITER中服役的壽期累計總劑量。

中子輻照后，材料通常會出現輻照硬化和輻照脆化現象，圖3為CLAM鋼和其他RAFM鋼的中子輻照硬化和脆化對比[42-46]。從屈服強度增量隨輻照劑量的變化可看出，劑量低于3 dpa時，輻照導致Eurofer97和F82H的屈服強度變化顯著，而輻照引起的CLAM鋼屈服強度變化相對較小。從DBTT增量隨輻照劑量的變化可看出，250～500 ℃中子輻照后，300 ℃時的DBTT變化最大，說明300 ℃是RAFM鋼輻照脆化相對顯著的溫度點。對比不同RAFM鋼的輻照脆化情況，300 ℃下CLAM鋼和其他RAFM鋼的輻照脆化水平相當，其他溫度下CLAM鋼的DBTT變化相對較小。

3.6 散裂中子輻照

散裂中子源的有效中子通量高、中子能譜寬且能產生高額的嬗變氣體，是目前較適合研究結構材料聚變中子輻照損傷行為的實驗裝置。為評價CLAM鋼在聚變堆中服役時氫氦嬗變氣體與中子協同作用對材料的損傷行為，自2005年起，鳳麟團隊與瑞士保羅·謝爾研究所(PSI)建立了長期合作關系，利用瑞士散裂中子源SINQ，開展了CLAM鋼的系列散裂中子輻照考驗研究，輻照劑量達到聚變工程示范堆年輻照劑量水平(20 dpa)，已初步獲得系列輻照參數下散裂中子輻照后的宏觀力學性能和微結構特征、材料內部嬗變元素形成的氦泡特征及其對材料性能的影響[4]。

圖4為CLAM鋼和其他RAFM鋼經散裂中子輻照后的屈服強度增量和延伸率隨輻照劑量的變化規律[47]。對于屈服強度增量變化，較低輻照溫度下，不同RAFM鋼由散裂中子輻照引起的屈服強度增量變化呈現相似的趨勢，隨輻照劑量的升高而增加；當達到一定輻照溫度時，屈服強度增量達到最大，這一硬化轉變溫度點針對不同的RAFM鋼略有差別，CLAM鋼和Optimax-A的硬化轉變溫度分別約為314 ℃和300 ℃；Eurofer97和Optifer在分別為345 ℃和300 ℃的最高研究溫度時尚未達到硬化轉變溫度，而F82H出現多個硬化轉變溫度。雖然出現了硬化轉變溫度，但不同RAFM鋼在研究輻照參數下均出現持續顯著的輻照硬化現象。對于延伸率變化，當輻照溫度低于314 ℃時，均勻延伸率和總延伸率分布在兩條對應的趨勢帶中，不同RAFM鋼的延伸率隨輻照劑量呈現一致的趨勢，即輻照溫度對這一趨勢的影響不明顯。當輻照溫度高于314 ℃時，CLAM鋼的3個數據點和F82H的1個數據點出現延伸率回復，表明輻照硬化引起的脆化效應在高溫下有所減弱。考慮不同輻照實驗溫度計算可能會存在一定的誤差，CLAM鋼和其他RAFM鋼由散裂中子輻照導致的屈服強度增量和延伸率呈現相近的變化趨勢。

圖3 CLAM鋼與其他RAFM鋼裂變堆中子輻照硬化和脆化隨輻照劑量的變化Fig.3 Irradiation hardening and embrittlement of CLAM steel and other RAFMs as a function of irradiation dose after fission reactor neutron irradiation

圖4 CLAM鋼與其他RAFM鋼散裂中子輻照后屈服強度增量和延伸率隨輻照劑量的變化[47]Fig.4 Yield increments and elongations of CLAM steel and other RAFMs as a function of irradiation dose after spallation neutron irradiation[47]

從散裂中子輻照后微結構缺陷及氦泡的統計分析[47]得到，CLAM鋼中缺陷的尺寸為3～20 nm、數密度約為1022m-3，氦泡的尺寸為0.5～1.5 nm、數密度約為1024m-3。結合硬度和屈服強度數據，利用Friedel-Kroupa-Hirsch理論模型，得出缺陷和氦泡的位錯阻擋因子分別約為0.7和0.15，表明輻照硬化主要來源于輻照缺陷，尺寸小但密度高的氦泡也對輻照硬化有一定的貢獻。圖5為散裂中子輻照后CLAM鋼與F82H中氦泡平均尺寸和密度隨輻照劑量的變化[47]，其中CLAM鋼和F82H的散裂中子輻照參數分別為56～328 ℃/5.4～21 dpa和150～400 ℃/10～20 dpa。隨著輻照劑量的升高，兩種RAFM鋼中氦泡的平均尺寸和數密度變化規律一致。

圖6為CLAM鋼與F/M鋼散裂中子輻照后的平均正電子壽命(MLT)隨輻照劑量和輻照溫度的變化[48]，相關數據來自于瑞士散裂中子源SINQ的不同輻照計劃(STIP)。從MLT隨輻照劑量的變化可看出，CLAM鋼輻照后的MLT隨輻照劑量的增加先減小后增大，與F82H、Eurofer97等同類RAFM鋼的MLT變化趨勢相同。從MLT隨輻照溫度的變化可看出，CLAM鋼和其他F/M鋼的MLT隨輻照溫度的增加呈現三階段變化趨勢。第1階段，80～150 ℃低溫輻照下MLT隨輻照溫度的升高逐漸減小，在150 ℃左右出現最小值；第2階段，150～300 ℃中間溫度輻照下MLT隨輻照溫度的升高快速增加；第3階段，300 ℃以上高溫輻照下MLT隨輻照溫度升高繼續增加但增速減緩。空位團簇或氣泡中的氫氦與空位的比率隨輻照溫度升高而變化，這是導致MLT三階段變化的主要原因。

圖5 散裂中子輻照后CLAM鋼與F82H中 氦泡平均尺寸和密度隨輻照劑量的變化[47]Fig.5 Mean size and density of helium bubble in CLAM steel and F82H as a function of irradiation dose after spallation neutron irradiation[47]

圖6 CLAM鋼與相關F/M鋼散裂中子輻照后的平均正電子壽命隨輻照劑量和輻照溫度的變化[48]Fig.6 Positron mean lifetime for CLAM steel and related F/M steels as a function of irradiation dose and temperature after spallation neutron irradiation[48]

散裂中子輻照導致CLAM鋼的宏觀性能和微結構發生變化，通過與其他RAFM鋼在相近條件下的輻照損傷對比分析可看出，CLAM鋼與其他RAFM鋼的散裂中子輻照損傷行為相似。

3.7 聚變中子輻照

聚變堆材料在服役過程中將受到高流強14.1 MeV聚變中子輻照。裂變堆中子和散裂中子都無法真實反映材料在聚變中子輻照下的損傷行為。為確保材料在聚變堆工程中應用的安全性，迫切需要真實聚變中子輻照裝置。鳳麟團隊已建成強流氘-氚中子源實驗裝置HINEG-Ⅰ[18]，目前其最高中子源強為6.4×1012s-1，處于同類裝置在運世界第一水平。同時正在進行源強為1015～1016s-1的HINEG-Ⅱ的建造，屆時將能滿足聚變堆等先進核能系統中子能譜下的材料輻照驗證[18]。為進一步評估CLAM鋼在真實聚變中子輻照下的損傷行為，結合HINEG的輻照條件，正在進行輻照管、控溫系統等輻照系統設計、材料輻照后檢驗條件的搭建、輻照實驗方案的制定，以便在將來開展CLAM鋼等先進核材料的聚變中子輻照驗證。

4 總結與展望

為適應未來先進核能技術發展的需要，鳳麟團隊牽頭研發了具有我國自主知識產權的中國抗中子輻照鋼——CLAM鋼。在總結國外RAFM鋼發展經驗和研究成果的基礎上，結合聚變堆運行工況對材料提出的挑戰，綜合考慮抗輻照結構、低活化成分、抗輻照成分等諸多因素，提出了具有納米相彌散組織特征的CLAM鋼抗輻照設計方案。針對材料的抗輻照性能，利用國內外中子、離子、電子及等離子體輻照設施開展了系列輻照驗證與測試研究，多角度表征了輻照前后材料的微觀結構和宏觀性能，并與國際同類材料在相近或相同條件下的輻照性能進行了對比分析，相關結果表明CLAM鋼具有良好的抗輻照性能。

在CLAM鋼近20年的研發過程中，經過上百個鑄錠的制備，通過常規性能、輻照性能、腐蝕性能等全方位測試評估，與材料的成分設計和制備工藝不斷反復迭代與優化，目前CLAM鋼達到單鑄錠6.4 t規模，建立了包含輻照性能和腐蝕性能專題庫的核反應堆材料數據庫，同時也正在開展材料認證工作。另外，在中國國際核聚變能源計劃執行中心的支持下，編制了我國抗中子輻照鋼標準《聚變堆用抗輻照低活化馬氏體結構鋼板》(HJB1016—2018)，并于2018年9月9日正式頒布施行，為CLAM鋼的工業化生產和應用奠定了基礎，助力于我國先進核能系統的發展。

未來，隨著輻照實驗技術，特別是聚變中子輻照技術的發展，將會開展真實聚變中子輻照下的CLAM鋼抗輻照性能考驗。同時，根據研究的進一步深入和不同應用工況對材料的具體需求，將會持續進行CLAM鋼的成分及制備工藝優化研究。

感謝國內外合作單位和合作人員在CLAM鋼研發過程中給予的支持與合作。