河北省中南部對流層CH4時空分布特征的飛機探測研究

楊 洋,董曉波*,麥 榕,呂 峰,王梧熠,孫嘯申,王曉青,朱海鵬

河北省中南部對流層CH4時空分布特征的飛機探測研究

楊 洋1,2,董曉波1,2*,麥 榕1,2,呂 峰1,2,王梧熠1,2,孫嘯申1,2,王曉青1,2,朱海鵬1,2

(1.河北省氣象與生態環境重點實驗室,河北 石家莊 050021；2.河北省人工影響天氣辦公室,河北 石家莊 050021)

為研究河北省中南部對流層內CH4時空分布特征,2018年6~7月利用空中國王350飛機搭載高精度CH4分析儀和相關輔助設備,對河北中南部城市上空(600~5500m)CH4濃度進行飛機探測.探測期間共飛行4架次,取得7組CH4濃度垂直廓線數據.結果表明:探測期間CH4濃度最小值為1884′10-9,最大值為2038′10-9,多架次垂直方向上平均濃度為(1915±90)′10-9.不同探測架次CH4濃度隨高度變化趨勢有較好的一致性,隨高度增加,均出現先增大后減小,后穩定不變的趨勢,且在混合層頂以下(約1000m)存在明顯分界線.1000m以下,同高度層CH4濃度變化較大,不同架次間濃度相差最大值達124′10-9,同一架次CH4濃度的垂直梯度變化受大氣層結影響明顯,位溫垂直梯度接近零時,CH4濃度的垂直梯度變化不明顯.1000m以上,CH4濃度垂直隨高度增加呈指數減小,同高度層CH4濃度變化較小,變化偏差在平均值的5%以內,4000m以上,同高度層CH4濃度振幅最小,差值<15′10-9,此時濃度可代表該區域背景大氣的平均濃度.石家莊上空同高度層CH4濃度白天整體大于夜間,隨高度降低差值變大,說明石家莊白天CH4排放源強度大于夜間.

河北省中南部；對流層；甲烷濃度；時空分布；飛機探測

甲烷(CH4)是大氣中輻射強迫僅次于二氧化碳(CO2)的長壽命溫室氣體,其單位質量吸收長波輻射的能力是CO2的25倍[1],在所有長壽命溫室氣體的輻射強迫貢獻中約占17%[2].此外CH4會與羥基自由基(OH-)發生反應,影響大氣氧化能力[3],參與全球尺度的大氣動力過程[4].2017年全球CH4濃度(摩爾分數,下同)達1859×10-9[2],與工業革命前的濃度相比(722′10-9)增幅超過157%,增速遠超CO2和氧化亞氮(N2O).因此,研究大氣中CH4濃度時空分布和運移特征對于了解氣候變化和大氣化學特征至關重要.

近年來,在全球變暖的大背景下,國際上對溫室氣體排放源核查提出了更高的要求[5].而隨著清潔能源在全球范圍內的政策性倡導,我國《能源“十三五”規劃》確定了提高天然氣在一次能源消費結構中比重的發展目標,天然氣作為清潔燃料,代替傳統化石燃料,將有效改善大氣污染現狀.翟君等[6]研究表明發展氣體燃料發動機在2020年對中國溫室氣體減排的貢獻可達475.82Mt CO2e.但是天然氣生產和運輸過程中因逃逸性設備泄露導致的CH4排放,也引發了關于能源結構優化的探討和爭議[7].20世紀90年代起,有關溫室氣體的研究多基于地面觀測網獲取溫室氣體濃度信息,結合全球傳輸模式,估算典型區域的溫室氣體的地表通量[8],以及全球源匯收支[9].1989年開始執行的世界氣象組織/全球大氣觀測(WMO/GAW)計劃即為此類代表.目前全球范圍內對于CH4的源匯分布和運移機制研究還有很大的不確定性[10].計軍平等[11]利用結構分解分析(SDA)的加權平均分解法分析了4類增長因素對1992~ 2007年中國溫室氣體排放變化的影響,認為最終需求規模擴大是引起排放增長的主要因素,建筑業和機械、電氣、電子設備制造業是隱含溫室氣體排放增加的主要來源.垂直觀測作為地面探測的補充手段,在更大的空間尺度上提供溫室氣體的分布、交換和傳輸信息[12].然而,目前全球范圍內對CH4等溫室氣體的觀測研究中,垂直尺度觀測還相對較少[13],尤其在我國CH4空中觀測尚無報道.因此,在我國華北平原進行CH4濃度垂直尺度的時空變化研究,對于準確反演其源匯特征,更好地評估和預測其氣候效應具有重要意義.

河北是我國煤改氣工程的重點區域,自然狀況和人為條件復雜多變,其研究結果具有很高的代表性.本研究利用“空中國王”飛機搭載高精度CH4分析儀,在河北中南部城市上空,獲取白天和晚上對流層內不同高度CH4濃度的垂直廓線.結合京津冀區域的功能定位、經濟社會發展、資源環境等因素,研究河北典型區域CH4的垂直分布規律和時空分布特征,對精確定量城市群CH4排放量具重要意義.

1 材料與方法

1.1 儀器設備及性能

本研究使用的是經河北省人工影響天氣辦公室改裝的“空中國王”(King Air-350,美國)飛機,搭載波長掃描光腔衰蕩(CRDS)溫室氣體分析儀(G-1301,Picarro,美國)和相關輔助設備.該分析儀的觀測原理為波長掃描光腔衰蕩(WS-CRDS),因采樣氣體對激光吸收導致光強衰減,利用衰蕩時間差與樣品氣濃度呈線性相關關系即可定量目標組分濃度.儀器光腔的有效光程可達20km,顯著提高了分析儀對干擾氣體的靈敏度,因而具有較高的精度和較好地穩定性,確保在混合氣體中實現超痕量測量.實驗期間CH4測量精度優于2′10-9,時間分辨率~2s.同時為保證垂直探測時流量穩定,在分析儀之前安裝高精度質量流量控制器.輔助設備包括:AIMMS氣象探頭,GPS,攝像頭等.輔助設備每年進行定期維護和標定,CRDS溫室氣體分析儀在每次飛行前用可溯源至世界氣象組織(WMO)中心標校實驗室(CCL)的標氣進行標定,觀測結果可溯源至WMO X2004A標準尺度.

1.2 飛行方案

晴空條件下,飛機沿城市環路飛行,在城市上空600～5500m高度區間進行CH4濃度垂直分布的探測.飛機首先從最低高度(600m)呈螺旋式上升到最大探測高度(5500m),之后向下每隔600m水平探測一圈至1500m,然后每隔300m水平探測一圈至600m后返航.在石家莊上空的實際飛行軌跡見圖1.

圖1 石家莊上空飛行探測軌跡

1.3 數據處理

對飛機探測獲得的CH4濃度-時間序列進行分析,對由于儀器的短時故障、特殊氣象條件(如飛機穿云)、影響儀器運行的飛行條件(如飛機劇烈顛簸)等造成的數據異常進行標記,不參與下一步分析.

標記無效數據后的濃度序列同GPS系統獲得的空間信息數據根據時間進行匹配.考慮到氣流從飛機頂部進樣口到分析儀入口的滯留時間,以及分析儀的響應時間共計11s,在匹配過程中也將滯留時間進行校正.

根據飛機探測高度變化,取飛行的上升和下降階段,對垂直方向每50m的CH4濃度值進行平均值,得到垂直廓線.通過飛機攜帶的AIMMS氣象探頭獲得的大氣溫度數據,通過計算得到的垂直廓線通過的垂直梯度變化,來判斷大氣層結的分布特征.

2 結果與分析

2.1 CH4濃度隨高度的變化

2018年6~7月探測期間共飛行4架次,取得7條有效的CH4濃度廓線,其中在石家莊市上空取得5條廓線,邢臺市區上空取得2條廓線,如表1所示.探測期間,飛行區域高空均受槽后脊前西北氣流控制,均為晴天無云的天空狀況.不同飛行架次地面風速均較小,在2m/s左右,水平能見度均大于10km.

表1 飛行探測期間CH4廓線數據

圖2 CH4平均濃度垂直分布廓線

探測期間,CH4濃度最小值為1884′10-9,出現在石家莊上空4000m,最大值為2038′10-9,出現在石家莊上空1350m處.在7條廓線中,最低探測高度600m,最高探測高度5500m,平均濃度為探測高度區間的平均值.對流層內不同飛行架次的CH4平均濃度較為一致,變化較小,說明以天為時間尺度,CH4在大氣中的濃度整體上較為恒定.但不同架次間的CH4濃度最大值差異相對明顯.除廓線1和2飛行高度沒有進入2000m以下,剩余5條廓線的CH4濃度最大值均出現在近地面,且最大值出現的高度也不盡相同.本文觀測結果同CH4排放規律相吻合,主要排放源主要分布在地表,且源強度受多種因素影響.

圖2給出了探測期間CH4平均濃度垂直分布, 0~5500m內不同架次間CH4濃度隨高度變化趨勢有較好的一致性,隨高度增加,均出現先增大后減小,然后穩定不變的趨勢,且在高空有一個比較明顯的分界線(約1000m).1000m以下,同高度層CH4濃度起伏變化較大,不同架次間最大差值124′10-9.1000m以上,CH4濃度隨高度增加呈指數減小,盡管不同架次在同一高度層觀測到的CH4濃度有所起伏,但變化幅度不大,偏差均集中在同高度上CH4平均濃度的5%以內.尤其是4000m以上,同高度層CH4濃度振幅最小,差值<15′10-9,可代表區域自由大氣中的背景濃度.1000m以下,夏季的大氣層結穩定性變化較大,同時垂直輸送和混合作用較明顯.CH4的排放源主要分布在地表,CH4濃度在1000m以下受地表排放源和空中匯強度、大氣層結變化的綜合影響,造成不同架次同高度層的CH4濃度變化較大.

將本文觀測結果同瓦里關、上甸子背景站相對比.青海瓦里關全球大氣本底站(WLG,36°17￠N, 100°54￠E,海拔3816m)是典型的歐亞內陸高山觀測站,該站2017年觀測到CH4年平均濃度為(1912±2)′10-9,這一數據可反映較大尺度混合均勻的自由大氣中的背景濃度[14].河北中南部對流層內CH4平均濃度分別為(1915±90)′10-9,和瓦里關站2017年觀測到的年平均濃度接近,反映出同緯度上的大氣中CH4濃度較為恒定.2017年北京上甸子區域大氣本底站(40°39￠N,117°07￠E,海拔293m)觀測CH4年平均濃度為(1984±5)′10-9[15],所處區域是暖溫帶半濕潤季風氣候,該站觀測數據能夠代表華北區域CH4近地面背景濃度[16-17].與上甸子站2017年CH4年平均濃度相比,河北中南部對流層內CH4平均濃度較小.可能原因是本研究中CH4濃度為600~5500m高度區間的平均值,上甸子站的取樣位置在近地面,其海拔高度遠低于本研究中測量氣體的取樣高度.考慮到CH4的源主要存在于近地面,匯主要為空中的光化學反應,從而造成高空的CH4濃度小于近地面.

2.2 CH4垂直分布與大氣層結條件關系

圖3 不同架次CH4濃度和位溫垂直分布

為進一步研究CH4濃度垂直分布趨勢,圖3給出不同架次CH4濃度和位溫隨高度分布情況,a和b兩條廓線由于探測最低高度為2000m,沒有涉及分界線故不做討論.剩余5條廓線根據觀測位溫梯度不同大氣層結可分成兩類:第一類存在不穩定層結;第二類層結穩定.廓線c探測時間為6月30日10:00~12:00,夏季中午對流旺盛,位溫廓線顯示大氣處于不穩定層結,沒有明顯的混合層頂層存在,此時CH4的垂直輸送和擴散不受限制,CH4濃度隨高度呈指數減小趨勢.廓線d,e,f和g探測時間均為夜間,位溫廓線顯示均存在一個位溫梯度幾乎為零的高度區間,由此可判斷,4條廓線混合層頂高度分別為:1800, 1430,1100和1300,對應的混合層內CH4平均濃度為:(1990±49)′10-9,(2024±40)′10-9,(1999±61)′10-9和(1983±70)′10-9.CH4濃度在此區間內分布較為均勻,垂直方向變化不大,且濃度明顯大于其他高度區間的CH4濃度值.混合層頂以上, CH4濃度隨高度增加迅速減小,趨于背景濃度,約在3000m高度與瓦里關站數值相當.

廓線d和e是同一天日落后不同時段的探測廓線,廓線d探測時間早于廓線e,因此混合層頂高度也高于廓線e.可見同天觀測隨著混合層頂高度的降低,甲烷濃度呈現積聚趨勢.分析CH4濃度出現上述變化的原因:日落后伴隨著地面輻射降溫,近地面逐漸形成穩定大氣邊界層,但穩定邊界層頂到自由大氣之間仍保留相當厚度的位溫梯度接近零的白天剩余的混合層,以垂直輸送為主要特征的混合層,受水平傳輸的影響很小.地表下墊面的冷卻,造成大氣邊界層從下往上降溫,逐漸發展出現逆溫層,并在混合層頂附近形成逆溫層.廓線d和e的探測過程正伴隨著逆溫層的發展過程,廓線e的逆溫層已經基本形成.CH4通過湍流和亂流從近地面向高空輸送,但受逆溫層影響CH4在此富集并導致其濃度出現高值現象,其最大值出現在廓線e的1350m處,為2038′10-9.

2.3 石家莊上空不同高度層CH4濃度廓線日夜變化

圖4 石家莊上空不同高度CH4濃度日夜變化

圖4為2018年6月30日上午10:00~12:00和夜間20:50~22:40 2個飛行架次的石家莊城市上空不同高度CH4濃度分布圖.二者隨高度變化的整體趨勢較為一致,低層濃度大于高層.同一高度,白天時段(10:00～12:00)探測到的CH4濃度均略高于夜間時段(21:00~23:00).同高度層上CH4濃度日夜差異可能與局地源匯小時尺度變化和垂直輸送有關.我國城市內CH4主要局地源可劃分為點源(綜合能耗量10000t以上的工廠、供熱、垃圾填埋點、大型公共建筑等)、線源(城市交通、公路等)、面源(一般工廠區、城市生活區、農民居民區).部分源存在以小時為時間尺度的變化,如線源(城市交通、公路等)和面源(一般工廠區、城市生活區、農民生活區),白天的排放強度明顯大于夜間[18].造成這一變化的原因主要是化石燃料燃燒和人為活動的日夜變化.線源的產生依賴化石燃料的使用,目前石家莊市出租車全部為天然氣動力.在出租車運營過程中,加氣環節存在少量CH4泄露,當出租車發動機燃燒不充分時,尾氣中也會摻雜CH4,城市出租車白天明顯多于夜間.面源中包含的城市生活區,石家莊地區煤改氣工程已經全部竣工,白天存在大量人為排放源,夜間因人為活動減少,相應排放源隨之減弱,部分點源如垃圾填埋場等也因為夜間溫度降低,甲烷釋放量隨之降低.韓英[19]基于衛星遙感數據分析中國區域大氣CH4垂直柱濃度時空分布特征表明,華北區域CH4濃度的主導因素是化石燃料和人口密度,與本研究中分析結果一致.同時,考慮兩架次飛行時間不同,飛行期間的大氣層結結構不同.白天因對流較強,加快CH4由近地面向上輸送和擴散,由近地面輸送到高空的CH4量變大,高空濃度相對夜間高.夜間對流減弱,對流垂直擴散減弱,輸送到高空的CH4量變低,高空濃度相對白天低.總體上,石家莊市區上空大氣中CH4濃度日夜變化受到局地源匯的小時尺度變化以及大氣動力、熱力學等綜合因素的影響,其排放規律將有待進一步研究.

3 結論

3.1 河北中南部城市上空CH4平均濃度為(1915±90)′10-9.CH4濃度隨高度的增加,呈現先增大后減小,后穩定不變的趨勢,且在約1000m高度處存在明顯分界線.1000m以下,受近地面排放源的影響同高度層CH4濃度變化較大,不同架次間濃度相差最大值達124′10-9;1000m~400m,CH4濃度垂直隨高度增加呈指數減小,同高度層CH4濃度變化較小,變化偏差在平均值的5%以內,4000m以上,同高度層CH4濃度振幅最小,差值<15′10-9,此時濃度可代表該區域背景大氣的平均濃度.

3.2同一架次CH4濃度的垂直梯度變化分界線所在的高度與混合層頂高度一致. CH4濃度在1000m出的高值,是由于混合層頂附近逆溫層阻擋,CH4在此富集所致.混合層內位溫垂直梯度幾乎為零,此時CH4濃度的垂直梯度變化不明顯,呈均勻分布.

3.3 白天和夜間CH4濃度隨高度變化的整體趨勢較為一致,即隨高度先增加后減小.局地源匯小時尺度變化和對流垂直輸送使得同高度層上CH4濃度白天整體大于夜間.

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Temporal and spatial distribution of tropospheric CH4based on aircraft observation in central and southern Hebei Province.

YANG Yang1,2, DONG Xiao-bo1,2*, MAI Rong1,2, Lü Feng1,2, WANG Wu-yi1,2, SUN Xiao-shen1,2, WANG Xiao-qing1,2, ZHU Hai-peng1,2

(1.Key Laboratory of Meteorology and Ecological Environment of Hebei Province, Shijiazhuang 050021, China；2.Weather Modification Office of Hebei Province, Shijiazhuang 050021, China)., 2019,39(11)：4604~4610

Aiming to characterize the spatial and temporal distribution of tropospheric CH4in central and southern Hebei province, CH4analyzer and associated auxiliary equipment with high precision were mounted on the King-Air 350 and used to acquire the concentration of CH4over central and southern Hebei province (600m~5500m) during June and July in 2018. Seven sets of vertical profiles were obtained by four flights for CH4concentration during the observation period, which was the first time in our country. Results showed that the maximum and minimum concentration of CH4were 2038×10-9and 1884×10-9, respectively, and the average concentration of CH4was (1915±90)×10-9. The vertical profiles of CH4concentration of different flights were in good agreement with the increase of altitude. The CH4concentration first increased, then decreased, and after that remained almost constant. A clear dividing line was found under the top of the mixed layer (about 1000m). Concentration of CH4at the same level varied greatly blow this line, and the maximum difference between different flights was 124×10-9. The vertical gradient of CH4concentration at the same flight was significantly affected by atmospheric junction. The change of vertical gradient of CH4concentration was not obvious when the vertical gradient of potential temperature was near zero. Above 1000m, the CH4concentration decreased exponentially with the increase of vertical height. At the same height level, a small change of CH4concentration was found as the variation deviation was within 5% of the average value. The CH4concentration at the same height level had the smallest amplitude and the difference value was less than 15×10-9. The CH4concentration in the same height layer over Shijiazhuang was larger during the daytime than at night, and the difference grew larger with the decrease of height, indicating that the CH4emission source intensity in Shijiazhuang was greater in the day than at night.

central and southern Hebei；troposphere；CH4concentration；spatial and temporal distribution；aircraft observation

X511

A

1000-6923(2019)11-4604-07

楊 洋(1989-),男,河北滄州人,工程師,碩士,主要從事大氣環境航測研究.發表論文3篇.

2019-04-15

科技部國家重點研發計劃(2017YFB0504000);國家自然科學基金資助項目(41730103)

* 責任作者, 高級工程師, 38915543@qq.com