核部件緩發γ能譜時間演化行為模擬

郭春營，陶靈姣，劉志勇，李虹軼，羅昆升

(中國人民解放軍96901部隊，北京 100094)

在核部件的被動法探測中，通常利用衰變γ射線的測量分析實現部件識別[1-6]，但核部件釋放的γ射線十分復雜，除衰變產生的γ射線外，還有其他來源的γ射線，如核部件中放射性核素裂變(自發裂變與誘發裂變)釋放的瞬發γ射線以及裂變產物衰變產生的緩發γ射線、核素自發裂變中子與部件材料非彈性散射反應產生的散射γ射線，以及自發裂變中子俘獲反應產生的俘獲瞬發γ射線等[7]。針對核部件γ射線的探測分析，應涵蓋所有這些γ射線，數值計算分析這些γ射線的能量、強度等，對測量準備以及測量結果分析都具有重要意義。文獻[8]給出了中子輻照時和輻照后任意1種或1組裂變產物緩發γ能譜模擬方法，文獻[9]給出了外中子源照射鈾材料時緩發γ能譜的數值計算方法，以上方法僅能計算部分裂變產物釋放的緩發γ射線譜，針對核部件中存在自發裂變與誘發裂變情況下核素緩發γ能譜的計算，還需要研究新的計算方法。

本文以模擬核部件為對象，考慮到部件中核素的自發裂變及其裂變瞬發中子引起的其他核素誘發裂變反應，應用CINDER90[10]程序計算裂變產物活度，得到裂變緩發γ射線源項數據，最后應用蒙特卡羅方法計算并分析核部件釋放緩發γ能譜的時間演化行為。

1 核部件釋放緩發γ射線的物理原理

由于核部件中核素不斷發生自發裂變與誘發裂變反應，生成諸多裂變產物核，同時這些核素又不斷發生衰變以及其他反應，從而轉化為其他核素，由此可知核部件中裂變產物的類型與數量時刻都在發生變化；同時，不同裂變產物在衰變過程中又釋放多種不同能量、不同強度的γ射線，因而裂變產物釋放的緩發γ能譜十分復雜，且是隨時間變化的。

2 核部件自發裂變強度分析

2.1 核部件結構材料組成

文獻[11]給出了某模擬核部件結構，如圖1所示，最內部為一空腔，其余部分由里向外依次為武器級钚、鈹、武器級鈾、炸藥、鋁。其中武器級钚內半徑4.25 cm、外半徑5 cm；鈹外半徑7 cm；武器級鈾外半徑10 cm；炸藥外半徑20 cm；鋁外半徑21 cm。模擬核部件材料組成列于表1[11]。

圖1 模擬核部件結構及材料示意圖Fig.1 Structure and material composition of simulated nuclear component

武器級鈾質量分數/%武器級钚質量分數/%234U1.0238Pu0.005235U93.3239Pu93.3238U5.5240Pu6.0其他0.2241Pu0.44242Pu0.015其他0.2

2.2 核部件中核素自發裂變強度

根據表1，核部件中含有武器級鈾、武器級钚2種核材料，每種核材料含有多種裂變同位素，這些同位素的自發裂變半衰期與每次自發裂變釋放的平均瞬發中子數列于表2。

表2 核素自發裂變半衰期與每次裂變釋放的瞬發中子數Table 2 Half-life of spontaneous fission of nuclide and number of prompt neutron per fission

根據表1、2可計算出每kg武器級鈾自發裂變釋放的瞬發中子強度為1.6 s-1，每kg武器級钚自發裂變釋放的瞬發中子強度為5.6×104s-1，因而核部件中武器級钚材料釋放的自發裂變中子的強度為1.783×105s-1，武器級鈾材料釋放的自發裂變中子的強度為48 s-1。

3 核部件中裂變產物活度計算方法

本文將核部件中武器級钚、武器級鈾中核素自發裂變產生的中子作為外激勵中子源，運用蒙特卡羅方法計算裂變瞬發中子在核材料中的通量分布，進而應用CINDER90[10]計算2種材料區中裂變產物的類型、活度及其隨時間的變化。

3.1 中子通量的蒙特卡羅計算

應用MCNP[12]程序計算自發裂變中子在武器級钚區、武器級鈾區產生的通量。考慮到自發裂變中子來源的不同，分別計算武器級鈾區、武器級钚區的自發裂變中子對2種核材料區的通量貢獻，然后將二者相加，得到所有外激勵中子源產生的總中子通量，該中子通量作為CINDER90計算的輸入。按照CINDER90的要求，將中子能量分63群，初始中子能譜按照裂變譜分布抽樣，采用F4計數卡記錄體通量。

3.2 裂變產物活度的CINDER90計算

CINDER90是專門計算嬗變/活化的程序，能模擬裂變反應、(n,γ)反應、(n,2n)反應、核素衰變等核素嬗變途徑，可計算不同應用場景中核素的存量及隨時間的變化。該程序的輸入文件包括靶區的材料構成文件、靶區的中子通量文件、數據庫文件(包括裂變產物產額數據、核素衰變數據、核素的核反應數據)，還包括根據不同工作需要而輸入的輻照源強度、輻照時間、冷卻時間等參數。

3.3 計算參數

以核材料剛制備好的初始時刻為起點，中子持續輻照時間為50 a，中間時間節點為1、5、10、30、100、200、300 d，1、2、3、5、10、20、30、40、50 a，核部件分離(即移除中子源)后的冷卻時間分別為1 s,1、5、10、20、30、60、100、200、300 d，2、5 a。計算中，武器級钚、武器級鈾自發裂變中子的強度取值不變。

3.4 計算結果與分析

1) 武器級钚的裂變產物

經CINDER90計算，得到不同時間點的核素種類有1 358個，其中裂變產物核有1 183個，這些核素活度的量級相差較大，最小的為3.7×10-32Bq(10-42Ci)，最大的為3.7 kBq(10-7Ci)，從核部件緩發γ輻射場計算角度考慮，不必全部計算這些核素釋放的γ射線強度。如果只考慮最大的3.7 kBq量級核素，則裂變核有83個。按照核素活度是否隨輻照時間發生變化的情況共分3組，利用PLOTTAB[13]繪圖程序分別繪制活度-輻照時間、活度-冷卻時間曲線，結果示于圖2～4。

圖2a中第1組核素活度隨時間增大，但在10～300 d后，大部分核素的活度基本保持不變，這是因為這些核素的半衰期大多在幾秒、百秒、千秒量級，在穩定中子源的照射下，裂變核的生成與衰變很快達到平衡。該圖中出現了137Cs、137Ba*2個例外情況，其活度隨輻照時間變大，分析原因在于137Cs的半衰期為30 a，因而放射性活度隨輻照時間持續增大，而137Ba*是137Cs的β-衰變產生的同核異能態，其半衰期為2.55 min，因此二者的活度幾乎相同且隨時間連續增大。

分析圖2b、3b、4b可知，移除武器級鈾自發裂變中子源后，與存在所有外中子源輻照相比，各裂變核的活度隨冷卻時間基本保持不變，分析原因在于：相對于武器級钚的自發裂變，武器級鈾的自發裂變強度非常小，這些裂變產物核基本來自于武器級钚的自發裂變及裂變中子引起的誘發裂變反應。

圖2 武器級钚第1組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.2 Change of nuclide activity of groupⅠwith radiation time and cooling time for WgPu material

圖3 武器級钚第2組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.3 Change of nuclide activity of groupⅡwith radiation time and cooling time for WgPu material

圖4 武器級钚第3組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.4 Change of nuclide activity of group Ⅲ with radiation time and cooling time for WgPu material

2) 武器級鈾的裂變產物

經CINDER90計算，得到不同時間點的核素種類有1 311個，其中裂變產物核有1 163個，這些核素的活度相差較大，范圍為3.7×10-30～3.7×102Bq(10-40～10-8Ci)，活度大于3.7 kBq(10-7Ci)的核只有134I，從計算核部件緩發γ輻射場的角度考慮，本文僅分析活度在370 Bq(10-8Ci)量級的162個核素。按照核素質量大小及活度隨輻照時間變化的情況分為3組(僅選取60種核素)，結果示于圖5～7。

由圖5a可知，第1組大部分核素的活度隨輻照時間增大，到300 d后基本保持不變。2個例外核素是90Sr、90Y，二者的活度幾乎相同，且隨輻照時間持續增大，分析原因在于它們的半衰期分別為28.79 a和64.1 h，均遠大于其他核素的秒級、十秒級、百秒級半衰期，且二者很快達到衰變平衡。而89Sr 、91Y、95Zr的半衰期分別為50.57、 58.51、64.03 d，經過7個半衰期后活度幾乎保持穩定。由圖5b可知，在移除武器級钚自發裂變中子輻照源后，90Sr、90Y的活度在300 d內幾乎保持不變，之后逐漸變小；89Sr、91Y、95Zr的活度在200 d內幾乎保持不變，隨后迅速下降。

圖5 武器級鈾第1組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.5 Change of nuclide activity of groupⅠwith radiation time and cooling time for WgU material

圖6 武器級鈾第2組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.6 Change of nuclide activity of groupⅡwith radiation time and cooling time for WgU material

圖7 武器級鈾第3組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.7 Change of nuclide activity of group Ⅲ with radiation time and cooling time for WgU material

圖6a、7a中核素的活度幾乎不隨中子輻照時間變化，這是因為它們的半衰期都很短。但移除自發裂變中子輻照源后，圖6b、7b中核素活度在1 d的冷卻時間內基本不變，之后隨時間迅速下降，然后在很長時間內強度保持不變。分析原因在于：這些裂變產物絕大部分是由武器級钚自發裂變中子誘發裂變產生的，武器級鈾自發裂變的貢獻非常小，而半衰期長的幾個核素，其活度隨冷卻時間逐漸變小。

4 核部件緩發γ能譜隨時間的演化

4.1 裂變產物緩發γ射線強度的計算與處理

得到裂變產物的活度后，查閱核素數據庫[14]，得到其釋放γ射線的能量及分支比數據，然后計算該裂變產物釋放某條緩發γ射線的強度，假設第i個裂變產物的活度為Ai，其釋放的第j條射線的分支比為λj，則該γ射線的強度為Sij=Aiλj。

4.2 武器級钚釋放緩發γ射線強度隨時間的變化

第1組的28個核素中有些核素不發射γ射線(如106Ru)，有些核素發射的γ射線強度隨時間變化很小，如93Y、97Zr、97Nb、97Nb*、105Rh、133I、135Xe等，不考慮這些核素，其余16種核素發射的特征緩發γ射線強度隨輻照時間和冷卻時間的變化示于圖8，第2組、第3組核素發射的γ射線強度不隨輻照時間和冷卻時間變化。

圖8 武器級钚裂變核素發射特征γ射線強度隨輻照時間和隨冷卻時間的變化Fig.8 Change of characteristic γ-ray intensity with radiation time and cooling time for WgPu fission product

針對各組核素釋放γ射線強度的計算，選擇分支比最大的特征γ射線[15]，其中輻照300 d時部分γ射線強度大于5×103s-1的數據列于表3。

表3 武器級钚緩發γ射線強度Table 3 Delayed γ-ray intensity in WgPu material

4.3 武器級鈾釋放緩發γ射線強度隨時間的變化

分析上文得到的162個核素活度隨時間的變化可知，半衰期很小(秒級、幾十秒)的核素活度在中子輻照期間基本不變，移除中子源后其活度呈斷崖式下降；而半衰期較大(大于104s)的核素，在中子輻照期間活度逐漸增大，移除中子源后其活度逐漸減小，屬于這種情況的核素有17個，計算這些核素發射的特征γ射線強度隨輻照時間和冷卻時間的變化，結果示于圖9。

輻照時間為300 d時，第2組核素中部分有代表性且γ射線強度大于5×102s-1的數據列于表4。

4.4 核部件表面緩發γ能譜隨時間演化的計算

1) 钚材料裂變產物釋放γ射線強度隨時間的變化

根據4.2節得到的緩發γ射線數據，利用MCNP[12]計算了不同輻照時間下核部件表面的緩發γ能譜，結果示于圖10a，為比較不同輻照時間下γ計數的大小，將輻照時間為1、30、300 d的γ計數與輻照1 d時的γ計數相除，結果示于圖10b。

圖9 武器級鈾裂變核素發射特征γ射線強度隨輻照時間和隨冷卻時間的變化Fig.9 Change of characteristic γ-ray intensity with radiation time and cooling time for WgU fission product

表4 武器級鈾緩發γ射線源強度Table 4 Delayed γ-ray intensity in WgU material

分析圖10a可知，隨著輻照時間的增加，核部件表面的緩發γ射線計數略有增大。由圖10b可知，相對于輻照時間為1 d的γ計數，其他不同輻照時間的γ計數為1 d時的幾倍到10倍之間。

據圖2b、3b、4b可知，移除外中子源后，裂變產物核素的活度基本不隨時間變化，因此不同冷卻時間下，核部件表面的緩發γ能譜與輻照300 d時的能譜相同。

2) 鈾材料裂變產物釋放γ能譜隨時間的變化

根據4.3節得到的緩發γ射線數據，計算了不同輻照和冷卻時間下核部件表面由鈾材料裂變產物釋放的緩發γ能譜，結果示于圖11a、12a，計數比示于圖11b、12b。

由圖11a可見，核部件表面緩發γ射線強度隨輻照時間的增加而增大，由圖11b知，變化最明顯的是140La發射的1 596 keV γ射線，輻照300 d時的強度約為輻照1 d時的20倍。

圖10 钚裂變產物釋放緩發γ能譜隨輻照時間的變化(a)和不同輻照時間能譜強度相對于輻照時間為1 d時的比(b)Fig.10 Change of delayed γ spectrum with radiation time (a) and ratio of spectral intensity of different radiation time to that of radiation time of 1 d for WgPu fission product

圖11 鈾裂變產物釋放緩發γ能譜隨輻照時間的變化(a)和不同輻照時間能譜強度相對于輻照時間為1 d時的比(b)Fig.11 Change of delayed γ spectrum with radiation time (a) and ratio of spectral intensity of different radiation time to that of radiation time of 1 d for WgU fission product

圖12 鈾裂變產物釋放緩發γ能譜隨冷卻時間的變化(a)和不同冷卻時間能譜強度相對于冷卻時間為1 s時的比(b)Fig.12 Change of delayed γ spectrum with cooling time (a) and ratio of spectral intensity of different cooling time to that of cooling time of 1 s for WgU fission product

由圖12a可見，移除外中子源后，部件表面的緩發γ射線強度逐漸變小，由圖12b可知，冷卻到100 d時強度約減小2～4個量級。對比圖11a、12a可見，在中子輻照期間有很多條不同能量的γ譜線，而在冷卻期間只有數條γ譜線，并且強度隨時間很快變小。

比較圖10a、11a中緩發γ計數的大小，核部件表面緩發γ能譜構成中主要的成分是武器級鈾裂變核素釋放的γ射線；同時，根據圖11b、12a可知，能量在1.6 MeV附近有1條強度最大的γ射線，分析認為該射線是鈾、钚裂變產物140La發射的1.596 MeV γ射線，該結果與文獻[11]分析的緩發γ射線強度結論一致，這也印證了本文計算方案與計算結果的正確性。

5 結論

本文分析了核部件中緩發γ射線的來源，計算了核部件中裂變產物的類型、活度隨輻照時間和冷卻時間的變化，計算了核部件表面緩發γ能譜隨時間的演化，得到以下結論。

1) 核部件中武器級钚區的裂變產物主要來自于該區核素的自發裂變反應，武器級鈾區的裂變產物基本來自于武器級钚中240Pu自發裂變中子的誘發裂變，其自身核素自發裂變貢獻很小。

2) 核部件中只有少量裂變產物的活度隨輻照時間而變大，這些核素的半衰期較大，活度達到穩定值需要一定時間(約300 d)；大多數短半衰期核素的活度不隨輻照時間而改變；移除外中子輻照后，武器級钚區裂變產物活度基本不隨冷卻時間而變化，而武器級鈾區裂變產物活度迅速變小，這是由于相對于武器級钚的自發裂變中子強度，武器級鈾材料自發裂變中子強度很小。

3) 核部件武器級钚材料區的緩發γ射線強度較武器級鈾區大1個量級(個別核素除外)，但核部件外表面的緩發γ能譜主要是武器級鈾材料區裂變產物的貢獻，這是因為武器級钚材料在核部件最內部，其自發及誘發裂變產物釋放的γ射線在穿出部件過程中得到很大程度的衰減。

4) 核部件表面由武器級钚釋放的緩發γ能譜隨輻照時間基本不變；核部件表面由武器級鈾釋放的緩發γ能譜強度隨輻照時間逐漸變大，變化最為明顯的是140La發射的1 596 keV γ射線；停止外中子輻照后的冷卻時間內，來自武器級鈾的特征緩發γ射線數變少，且強度迅速變小。

根據本文計算結果，在核部件組裝完成后約300 d，其發射的緩發γ能譜是穩定的；在小于300 d內，核部件緩發γ能譜強度隨時間逐漸變大，如95Zr發射的756.7 keV、95Nb發射的765.8 keV γ射線、140La發射的1 596 keV γ射線等。測量這些特征γ射線強度的變化，有可能推斷核部件組裝時間的信息，此方面的研究需進一步深入。