耐事故燃料研究方向及進展

王詩倩 李慶 陳長 劉琨 姚磊 李向陽 鐘旻霄 樊興

摘 ? 要：2011年的福島核電廠事故堆芯熔化，發生氫爆，導致大量放射性物質外泄至大氣及太平洋中，促使核能的安全利用問題受到廣泛關注，大量的研究投入進入該領域，促使了ATF燃料（Accident Tolerant Fuel）概念的確立，并被廣大研究人員了解并重視。ATF旨在提高燃料在事故工況下的可靠性與安全特性，減少事故工況下燃料失效概率及產氫量，同時在正常運行工況下保持其良好的運行特性。本文主要介紹了美國、法國及韓國等國家近幾年的ATF研發方向及進展，以及它們最具特色的ATF燃料芯塊及包殼。

關鍵詞：耐事故燃料 ?ATF ?研究方向 ?研究進展

中圖分類號：TL329.2 ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻標識碼：A ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文章編號：1674-098X（2019）08（a）-0099-04

在蓬勃發展的反應堆設計里，人們一直致力于從現有的運行經驗以及事故經驗中學習總結，提高反應堆安全性，降低堆內放射性物質外泄概率。而2011年的福島核電廠事故堆芯熔化，發生氫爆，導致大量放射性物質外泄至大氣及太平洋中，據相關文獻[1]，氣體裂變產物133Xe幾乎百分百釋放在了大氣中，16%的137Cs隨著冷卻水流入大海中，事故余波至今還未完全平息。

此次事故暴露出了現有的“UO2芯塊-Zr包殼”燃料體系的不足：

（1）UO2芯塊。目前芯塊之所以選擇UO2是因為它具有較高的熔點（大約2850℃），但同時這種材料的熱導率較低，尤其是在高溫高輻射環境下。這將導致更加陡峭的溫度梯度以及熱應力，在事故工況下加重事故后果。

（2）Zr合金包殼。目前包殼之所以選擇Zr合金是因為它具有較小的熱中子俘獲截面，但在高溫事故工況下，包殼溫度可能會升到足夠高從而導致劇烈鋯水反應，進而產生大量氫氣。嚴重時還可能像福島事故一樣產生氫爆，造成大量放射性物質外泄。同時它也制約著燃料最大燃耗限值。

同時，這次事故也改變了人們一些固有認知：以前的評價預估嚴重事故的發生概率會小于10-5堆年，但目前的三里島、福島事故等證明實際嚴重事故的發生概率高達10-4堆年，而目前超基準事故考慮并未納入應急堆芯冷卻系統設計基準中。更甚，在特定或極端條件下，有天災也有可能是人禍，一部分甚至很多安全相關系統可能還會失效，從而導致非常嚴重的后果。電廠安全大多依賴于安全系統的種類和可靠性，堆內材料和構造也同樣會影響到事故進程和最終后果。所以，核電發展應考慮到目前核電設計的安全性不足，在未來的核電廠設計中應關注怎樣通過安全相關系統預防和阻止嚴重事故，也應關注如何提高電廠的固有安全性。

在兩方面改進需求的推動下，耐事故燃料（ATF）應運而生。

1 ?ATF燃料概念及國外研究進展

燃料最初的改良概念是在現有的“UO2芯塊-Zr包殼”體系上加以優化，但這一體系已經經過了60年左右的應用及改良，雖有一定性能提升空間但明顯空間不大。所以，在堆芯基礎設計無重大革新的現在，燃料基礎性能研究，成為了未來堆芯設計研究中的一個重要發展方向，進而衍生出了新一代燃料概念：耐事故燃料。

在2014年OECD核能部門成立了輕水堆耐事故燃料專家組，明確了ATF燃料的特性，將這種概念推廣至全球，為未來的發展及實際應用制定了路線和目標。它旨在提高燃料在事故工況下的可靠性與安全特，減少事故工況下燃料失效概率及產氫量，同時在正常運行工況下保持其良好的運行特性。傳統“UO2芯塊-Zr包殼”燃料體系隨著事故分析研究發展所表現出的不足以及針對傳統燃料的缺陷見圖1[2]，因此ATF燃料至少應具備四項關鍵改進性能：（a）減少包殼氧化及氧化產熱;（b）減少氫氣產量;（c）提高包殼冷卻及容納裂變產物的性能;（d）提高燃料容納裂變產物的性能。

1.1 美國研究進展

美國能源部針對現有的ATF發展方向做了一項評估，將其根據時間劃分為短期和中期可實現技術，見圖2。

短期可實現技術主要集中在改進現有的“UO2芯塊-Zr包殼”體系，而中期技術則突破了傳統燃料體系，從燃料的基礎層面進行革新，但隨著燃料性能的加強，所需開發周期及開發部署所冒風險也進一步加大。中期技術則主要集中在“FCM燃料芯塊-SiC復合材料包殼或Fe合金包殼”體系。

FCM燃料最初概念由ORNL及USNC（Ultra Safe Nuclear）聯合提出，并主要由ORNL進行開發，它是由TRISO燃料顆粒嵌入SiC基體內構成的，具有較好的裂變產物容納能力、高機械穩定性及熱導率，同時能夠匹配較深燃耗并防止核擴散。陶瓷包覆顆粒最初起源于20世紀60年代核動力火箭開發中[3]，后改進為TRISO顆粒應用于大型氣冷堆中，在20世紀80年代成功應用于高溫氣冷堆中，至今已有多年的成熟應用經驗，它由燃料核芯、緩沖層（Buffer PyC）、內、外熱解碳層（IPyC，OPyC）以及SiC層組成[4]，結構見圖3。

SiC復合材料最初起源于20世紀70年代的核能相關研發，由Yajima制造出了最初的SiC纖維，此后，對其的研發探索持續至今。新一代核級SiC纖維及復合材料生產工藝已經逐漸成熟。美國對SiC材料研究開始較早，在福島事故之前，ORNL就已經開展相應研究，至今已具備制作部分長度SiC復合材料包殼能力。

這種材料不熔化，只會在高溫（2800℃以上）下發生分解;輻照穩定性好;高溫下抗輻照蠕變，化學性質不活潑，不會被氧化;熱中子吸收截面很小;高溫穩定性較好。縱然SiC材料相較其他ATF包殼材料有無與倫比的優越性，其技術不確定性也較其他材料大。

美國已根據圖2所示的發展方向進行了ATF的相應發展計劃，先導燃料棒和先導組件的輻照試驗預計會于2022年相繼開展。同時與各個國家的合作也相繼展開，涉及國家包括中國、法國、日本和韓國等等。據悉，美國ATF主要研發方向集中在FCM燃料和一些高密度燃料材料，如UN等。

1.2 韓國研究進展

KAERI在ATF研發上分為芯塊和包殼兩個發展方向。芯塊方面，將其獨有的微晶胞UO2芯塊作為短期技術;將高密度氮化物及硅化物燃料作為中期技術。

微晶胞UO2結構見圖4，其旨在按照目前成熟的經驗和制造工藝，依靠微晶胞中的多重“細胞壁”，降低Cs和I的擴散能力，將其固化在芯塊內，來提高原有UO2芯塊耐輻照性能及防止裂變產物性能。

包殼方面，韓國將開發重點放在了事故工況下減少產氫方面，同時希望包殼材料在短中期可實現，故將表面改良Zr合金包作為短期技術而金屬-陶瓷SiC復合材料包殼作為中期技術。兩種包殼結構見圖5。其中金屬-陶瓷復合包殼在一般的圖層包殼基礎上，在Zr合金與涂層中間加入了一層陶瓷混合層，能夠有效延緩燃料熔化，防止燃料失效。

韓國在綜合評估美國大致路線后認為：中期技術一旦研發成功并應用，可顯著提高核電廠的安全性。但該方向涉及到了材料方面的基礎性改革，研發周期和申請資格的周期均較長，需要大量的資金和時間投入。而目前的“UO2芯塊-Zr包殼”燃料體系，有成熟的運行經驗、輻照數據，因此，KAERI的主要研發方向還是放在以“UO2芯塊-Zr包殼”燃料體系為基礎的改良上，以期以最小的時間金錢成本得到較好的燃料性能提升。目前主要研究方向是微晶胞UO2芯塊以及表面改良Zr包殼。未來也將進行相應的輻照試驗[5]。

1.3 法國研究進展

阿海琺在ATF的研發方向主要放在了先進包殼上，主要按照研發周期分為短期技術和中期技術。短期技術主要方向是UO2芯塊添加Cr2O3以及Cr涂層的Zr合金改進型包殼.

阿海琺認為Cr涂層的M5合金包殼是目前最先進，工藝最成熟的改進包殼，其最初由阿海琺、CEA及EDF聯合開發，目前該包殼在評估中已經展現出了多項優良特性，比如高可靠性、經濟性及耐腐蝕性，并且與Zr合金相容性較好，在試驗中極少出現開裂和剝落，并能有效抗腐蝕，是綜合性能最優良，最有前景的涂層材料，具體見表1。

這種技術實現在阿海琺判斷無大的技術挑戰，并且阿海琺已經做出了能夠給完全長度的輻照先導棒組涂層的機器，這種先導棒組將于2019年入商業堆進行輻照試驗。

與韓國情況類似，法國判斷長期技術的風險較大并且存在技術挑戰，故開發主要還是集中在短期技術上。在短期技術具有可行性的前提下，阿海琺也在探索一些可能的，未來可能展現更加優良性能的中期技術，比如SiC/SiC復合包殼。

目前涂層及SiC兩種包殼材料均從2016年中開始在瑞士Gosgen核電站進行輻照，這是首例ATF概念燃料入商業壓水堆輻照（IMAGO堆）。同時，阿海琺也在與美國能源部ATF項目合作，擬在2019年將阿海琺的ATF短期技術與美國商用堆結合，目前計劃在INEL進行輻照試驗[6]，目前阿海琺的短期技術開發計劃見圖6。

2 ?結語

ATF的改進理念根據上文主要分為芯塊和包殼兩個部分，而目前的研究所期望的ATF在正常及事故工況下應具備的性能大致如下[7]。

結合性能改進期望以及大量研究探索，目前全球ATF燃料的改進方向已較為明確

（1）燃料芯塊。增加芯塊導熱率以降低燃料芯塊溫度以及溫度梯度，優化芯塊在正常工況下的工作環境，同時減少芯塊儲熱，減輕事故工況后果，降低燃料熔化概率。目前主要分為材料改進及形式改進，它們可以相互結合，以創造性能更加優良的燃料。具體改進項及涉及國家見表3。

（2）燃料包殼。減少包殼與水或水蒸氣的氧化反應，降低事故工況下包殼失效概率。目前的改進主要包括鋯合金基礎上的改良及非鋯合金包殼材料的探索。鋯合金基礎上的改良包括調整鋯合金中微量元素比來提高包殼強度等性能，以及在包殼外進行涂層來提高包殼抗氧化性能。非鋯合金材料目前主要集中在SiC、FeCrAl合金及Mo合金三種新型包殼材料中。

縱觀全世界，目前針對ATF的研究如火如荼。以美國為首，研究機構包括通用原子等多所公司、愛達荷等多個國家實驗室、麻省理工等多所大學，涉及領域包括涂層、合金及SiC包殼材料;高密度燃料材料、FCM燃料及U-Mo燃料;各種輻照及氧化試驗等等。法國、韓國、瑞士、挪威和英國等國家也有一些相應研究，例如上文未涉及到的英國國家核能實驗室的高密度燃料項目、瑞士保羅謝勒研究所的SiC包殼項目等等。

中國各高校及研究院也針對ATF做了很多研究，并設立了ATF重大科研專項，涉及單位包括中核、中廣核、清華大學、西安交大等，研究領域主要為上文提到的一些主流ATF燃料及包殼，目前還在研究探索階段，材料性能探索及制造工藝上還存在一定困難，但ATF具有優越的安全性，前景光明，將會是未來燃料發展的重點之一。

參考文獻

[1] Yang-Hyun Koo， Yong-Sik Yang， Kun-Woo Song， Radioactivity release from the Fukushima accident and its consequences： A review， Nuclear Energy，2014（74）：61-70.

[2] S.J. Zinkle， K.A. Terran， J.C. Gehin， L.J. Ott， L.L. Snead ， Accident tolerant fuels for LWRs： A perspective. Journal of Nuclear Materials，2014.

[3] USNC， MMR-REM Fuel Design and Qualification， 2017.

[4] Nathan Michael George， Ivan Maldonado， Kurt Terrani， Andrew Godfrey， Jess Gehin & Jeff Powers， Neutronics Studies of Uranium-Bearing Fully Ceramic Microencapsulated Fuel for Pressurized Water Reactors， NUCLEAR TECHNOLOGY VOL. 188， DEC. 2014.

[5] Yang-Hyun Koo， Jae-Ho Yang， et al， KAERIs Development of LWR Accident-Tolerant Fuel， NUCLEAR TECHNOLOGY VOL. 186， MAY 2014.

[6] Jeremy Bischoff ， Christine Delafoy， et al， AREVA NP's enhanced accident-tolerant fuel developments： Focus on Cr-coated M5 cladding， Nuclear Engineering and Technology，2018（50）：223-228.

[7] Kurt A. Terrani， Accident tolerant fuel cladding development： Promise， status， and challenges， Journal of Nuclear Materials 501，2018（501）：13-30.