非均勻組合場驅動He原子獲得高強度keV阿秒脈沖

馮立強

(1. 遼寧工業大學理學院, 錦州 121001; 2. 中國科學院大連化學物理研究所 分子反應動力學國家重點實驗室, 大連 116023)

1 引 言

隨著激光技術的不斷發展,阿秒(1 as=10-18s)科學受到人們廣泛關注. 利用超快阿秒X射線(X-ray)光源,人們已經能夠探測原子、分子、團簇、固體內電子的超快動力學現象[1]. 目前,單個阿秒脈沖的產生主要來自于激光驅動原子、分子輻射高次諧波的過程[2]. 為了能夠獲得光子能量更高,輻射強度更強的阿秒脈沖,研究人員需要考慮兩點重要因素:(1)如何延伸諧波截止頻率;(2)如何提高諧波輻射強度.

根據1993年Corkum提出的半經典理論模型[3],高次諧波的輻射過程可以分為三個步驟, 即: “電離-加速-回碰”. 基于該理論,諧波光譜的截止能量出現在Ip+3.17(I/4ω2)處,其中Ip、I、ω分別為體系電離能、激光強度和激光頻率. 由此可見,利用高強度驅動激光場或者長波長驅動激光場都可以有效延伸諧波截止能量. 但是,單獨采用上述兩種方案時都存在一些缺點. 例如:(1)對于采用高強度激光場的情況,當激光強度高于某一閾值時,由于電子在基態布局的迅速減小諧波強度呈下降趨勢[4]； 并且,在實驗室中獲得高強度激光場仍然具有一定難度. (2)對于采用長波長激光場的情況,雖然諧波截止能量會得到明顯延伸,但是諧波輻射強度隨著激光波長的增大呈指數下降趨勢[5]. 顯然,單獨采用以上兩種方案不利于產生高強度、高能量的阿秒脈沖. 因此,為了能獲得高強度、高能量的阿秒脈沖,研究人員提出了很多改進的組合方案,例如,多色組合場方案[6]、頻率啁啾場調節方案[7]和圓偏極化門方案[8].

最近十年,在納米技術的迅猛發展下,一種利用特殊設計的金屬納米結構來增強激光強度的方法在阿秒科學領域得到了廣泛關注[9]. 這是因為當驅動激光場照射在金屬納米結構表面時,激光強度在表面等離子共振增強的影響下可以增強數個數量級,并且在空間上呈現非均勻分布(因此,在該方案下形成的激光場又叫空間非均勻激光場). 這可以使研究人員在激光閾值條件下(高次諧波輻射激光閾值強度大致在1013W/cm2)獲得可觀的高次諧波輻射光譜,非常有利于實驗上利用低強度激光場獲得阿秒脈沖. 在同等激光強度下,由于激光場的空間非均勻性,其輻射諧波的截止頻率要比均勻激光場下輻射的諧波截止能量有明顯延伸. 例如:Yavuz等[10]、Liu等[11]和Feng等[12]利用改進的單色、雙色、三色空間非均勻激光場分別獲得了持續時間在130、30和50 as的超短遠紫外阿秒脈沖.

雖然利用非均勻激光場可以延伸諧波輻射截止能量,但是諧波輻射強度在上述研究中并沒有被增強. 正如前文所說,想要獲得高強度、高能量的阿秒脈沖必須要同時滿足兩個條件. 因此,本文提出了一種利用非均勻多色組合場驅動He原子來同時延伸諧波截止能量和增強諧波輻射強度的方案. 結果表明,在該方案支持下,不僅諧波截止頻率可以延伸到keV區間,并且諧波輻射強度會有500倍的增強. 最后,通過疊加傅里葉變換后的諧波光譜可獲得多個X-ray區間范圍內脈寬在35 as以下的單個阿秒脈沖. 若無特殊說明,本文采用原子單位[atomic units (a.u.)].

2 計算方法

空間非均勻激光場驅動He原子的動力學行為可由求解三維含時薛定諤方程來描述[13]:

(1)

其中,V(r)=-1.353/r為He原子的庫侖勢能. 組合驅動場可以描述為：

(2)

fi(t)=exp[-2ln(2)t2/τi2]

(3)

其中,Ei、ωi、τi、φi(i=1,2,3…)分別表示組合場中各分量場的振幅、頻率、脈寬和相位； 非均勻參數c=0.000 5.

高次諧波光譜可表示為:

(4)

其中,ω表示諧波頻率；a(t)=-〈ψ(r,t)|[H(t),[H(t),r]]|ψ(r,t)〉為偶極加速度.

3 結果與討論

為了能夠獲得KeV的諧波截止能量,本文首先采用雙色中紅外激光場與少周期近紅外激光場的組合場驅動He原子輻射高次諧波. 雙色中紅外激光場選取為20 fs-2 000 nm和25 fs-2 400 nm,激光強度為I1,2=5.0×1013W/cm2. 少周期近紅外激光場選取為5 fs-800 nm,激光強度I3=1.0×1014W/cm2. 為了能夠找到諧波輻射的最佳激光條件,本文計算了不同激光相位以及延遲時間下諧波輻射的光譜圖. 結果表明,當激光相位選取為φ1=0.0π,φ2=0.0π;φ3=1.0π以及延遲時間選取為tdelay1=-0.05T,tdelay2=0.15T時(這里,tdelay1和tdelay2分別表示2 000 nm激光與 2 400 nm激光延遲以及2 000 nm激光和 800 nm激光延遲；T表示2 000 nm激光光學周期),諧波輻射具有最佳的結構和諧波截止能量,如圖1所示. 同時,當非均勻參數引入時,諧波截止能量可以進一步延伸到1 620ω1(相當于1 004 eV的能量). 并且高階諧波處非常平滑，可以獲得一個帶寬在782 eV的超長連續平臺區.

圖1 均勻和正向非均勻激光場下諧波輻射光譜

Fig.1 Harmonic spectra from the homogeneous and the positive inhomogeneous laser fields

圖2 三色激光場波形圖(a)和諧波輻射時頻分析圖:(b)均勻激光場;(c)非均勻激光場

Fig.2 Laser profile of the three-color field (a) and time-frequency analyses of the harmonics for the cases: (b) the homogeneous field; (c) the inhomogeneous laser field

為了研究諧波在上述激光條件下輻射的特點,圖2給出了上述三色場的激光包絡圖以及在均勻和非均勻激光場下諧波輻射的時頻分析圖像[14]. 由三步模型可知,電子電離發生在激光瞬時振幅附近,然后自由電子經過0.75個周期的加速在激光反向時與母核回碰并輻射諧波. 分析激光包絡圖可知,在本文條件下的激光場主要有4個電子回碰過程,即：A,B1,B2,C,如圖2(a)所示. 因此,在諧波輻射過程中會呈現4個主要的諧波輻射能量峰,即：P1,P2-1,P2-2,P3,如圖2(b)和2(c)所示. 但是,諧波輻射能量峰P1的強度與其它3個峰相比很弱,因此諧波輻射主要來自于P2-1,P2-2,P3的貢獻. 具體來說,對于非均勻場的情況[圖2(b)],當諧波能量小于630ω1,諧波輻射來自于P2-1,P2-2,P3的貢獻;但是當諧波能量大于630ω1時,諧波光譜只由輻射能量峰P2-2貢獻產生,因此諧波光譜呈現雙平臺區的原因. 同時由于第二平臺區只由單一能量峰貢獻產生,這是非常有利于獲得單個阿秒脈沖. 對于正向非均勻場情況[圖2(c)],由于等離子共振增強的不對稱效應,激光強度在正r方向會持續增強,但在負r方向會有所減弱[12]. 因此,當自由電子沿正r方向或負r方向加速時其會獲得更多或者更少的能量. 當電子回碰時,來自于正r方向或負r方向的諧波輻射能量峰分別得到延伸和減小,例如,圖2(c)中P2-2的延伸和P3的減小. 這里,由于P3能量峰的減小和P2-2的延伸,諧波平臺區得到了延伸. 并且,當諧波能量大于420ω1時,諧波連續區只由P2-2貢獻產生,依然利于單個阿秒脈沖的輸出.

圖3 (a)三色場以及三色場+UV場下的諧波光譜; (b) 不同UV場下諧波增強比率

Fig.3 (a) Harmonic spectra from three-color field and the three-color field+UV pulse; (b) enhancement of harmonics driven by different UV pulses

由上述分析可知,在三色場驅動He的情況下不僅可以獲得keV的諧波截止能量,并且可以獲得由單一量子路徑貢獻產生的782 eV的連續平臺區. 這一結果完成了本文的第一個目的,即：獲得KeV的諧波截止能量. 下面利用UV調控場來增強諧波輻射強度來完成本文的第二個目的. UV場選擇為3.0 fs/125 nm,I4=1.0×1013W/cm2,φ4=0.0π. 選擇125 nm UV場的原子在于其光子能量接近于He原子基態與第一激發態之間的雙光子共振電離能. 因此,當引入UV光源后,He原子在雙光子共振躍遷下有很大幾率從基態躍遷到激發態,進而增大電離幾率以及諧波輻射強度[15]. 經過計算發現,當UV場與2000 nm場的延遲時間tdelay3=-0.5T時,諧波輻射具有最佳的增強效果,其強度比原三色場時增強500倍,如圖3(a)所示. 圖3(b)給出了其它不同UV場下諧波輻射增強的情況. 由圖可知,當UV波長在130 nm以下時,諧波輻射增強都在2個數量級以上(即100倍以上),并且在125 nm處呈現增強的最大值. 當UV波長大于130 nm時,諧波增強效果明顯減弱.

圖4 阿秒脈沖波形圖:(a)疊加范圍420ω1～1 020ω1;(b) 疊加范圍1 020ω1～1 620ω1

Fig.4 The temporal profiles of the attosecond pulse: (a) 420ω1～1 020ω1; (b) 1 020ω1～ 1 620ω1

在上述組合場驅動下不僅可以獲得keV的諧波截止能量,而且可以獲得一個諧波輻射強度被增強了500倍的連續平臺區. 并且,該平臺區只由單一諧波輻射能量峰貢獻產生,這滿足獲得高強度keV阿秒脈沖的所有條件. 因此,通過適當疊加傅里葉變換后的諧波光譜,可以獲得持續時間在35 as以下的單個阿秒脈沖,如圖4所示. 具體來說,當分別疊加420ω1～70ω1、570ω1～20ω1、720ω1～70ω1、870ω1～1 020ω1、1 020ω1～170ω1、1 170ω1～320ω1、1 320ω1～470ω1以及1 470ω1～620ω1時,可以分別獲得脈寬為30、31、31、33、33、33、33和34 as的單個阿秒脈沖,如圖4所示.

4 結 論

本文提出了一種利用非均勻多色組合場驅動He原子來同時延伸諧波截止頻率和增強諧波輻射強度的方案. 結果表明,在該方案支持下,不僅諧波截止能量可以延伸到keV區間,并且諧波輻射強度會有500倍的增強. 最后,通過疊加傅里葉變換后的諧波光譜可獲得多個X-ray區間范圍內脈寬在35 as以下的單個阿秒脈沖.