用于描述W-Cu粉末混合物沖擊壓縮行為的p-α與p-λ模型適用性

高明悅，周 強

（北京理工大學爆炸科學與技術國家重點實驗室，北京 100081）

多孔材料和粉末材料的沖擊壓縮一直是重點研究方向。早期研究主要通過多孔或粉末材料的沖擊壓縮，獲得在固體材料中無法獲得的熱力學狀態，以研究完全物態方程，此類研究關注高壓區域，忽略粉末材料的自身強度[1-2]。粉末的沖擊壓實利用沖擊波作用于非晶或納米晶粉末，在瞬態高溫高壓下得到近乎致密的塊體，且仍保持原始晶粒尺寸，是制備亞穩態材料的一種非常有潛力和前景的方法。為了避免高壓導致的高溫和裂紋問題，往往在1～10 GPa的低壓范圍內實現壓實，因此，粉末在低壓區的致密化行為對于粉末沖擊壓實研究非常重要。

圖1 粉末或多孔材料低壓區域沖擊壓縮行為示意圖Fig.1 Compressive behavior of powder or porous material

粉末在低壓區的沖擊壓實是一個復雜的過程，受到多種因素的影響，包括粉末材料的彈塑性、初始顆粒的大小和形狀等[3]。為了在較寬的壓力范圍內更好地描述粉末的壓實過程，一般將這一過程分解為彈性段和塑性段，如圖1所示，其中：αE、pE為彈性段結束時的孔隙度和壓力，由于在整個壓縮過程中，彈性段僅占很小部分，一般都忽略不計，多數模型取 αE=α0；當壓力超過pE后，進入塑性段，隨著顆粒形變和孔隙坍縮，孔隙率逐漸降低，壓力達到pS時，粉末完全壓實，pS也被稱為壓潰強度。目前已經有較多模型描述粉末壓實響應，但存在兩個假設前提：（1）忽略了剪切強度；（2）在同等壓力、溫度條件下，粉末和固體材料的比內能是相等的。假設（1）使得模型只能描述由于孔隙閉合導致的不可逆壓實；假設（2）忽略了孔隙和顆粒的表面能，更適合描述顆粒較大的粉末體系。

在眾多描述顆?；蚍勰┎牧蟿討B壓實行為的模型中，以p-α模型[4-7]和p-λ模型[8]應用最為廣泛，是典型的描述型模型，這類模型結合了粉末材料本征特性，通過實驗數據擬合獲得模型的關鍵參數。盡管模型的具體形式不同，但都包含一個或者多個經驗擬合參數。通常情況下這些參數與可測量的物理參數沒有直接關系，只是為了使模型更好地與實驗數據匹配，這種靈活性使模型可以很好地描述某種特定粉末系統的沖擊壓實過程。

對于由不同性質粉末組成的混合物，粉末沖擊壓實過程變得更加復雜。目前并沒有有效的方法建立混合粉末沖擊壓縮方程，一般可通過0 K混合法則[9-10]或質量分數加權平均法則[11-12]先得到混合固體Hugoniot線，再經等容Mie-Grüneisen方法計算得到粉體的沖擊壓縮方程，但這種方法的計算過程繁瑣，需要專門程序計算，而且其有效性缺乏實驗驗證。

本研究測量了W-Cu混合粉末的Hugoniot數據，系統分析了測量誤差；然后分別應用p-α 和p-λ等模型對測量數據進行擬合；利用Mie-Grüneisen方法[13]得到同孔隙度的W、Cu單質粉末的Hugoniot線，按照Barry等壓混合法則[14]預測同孔隙度的W-Cu混合粉末的Hugoniot線，并與測量得到的數據進行對比，探討p-α 和p-λ等模型在描述混合粉末沖擊壓縮行為時的適用性和經單質粉末Hugoniot線預測混合粉末Hugoniot線的可行性。

1 實驗測試

1.1 W-Cu混合粉末Hugoniot測量實驗裝置

實驗使用的W和Cu單質粉末均為市購，純度均為99.9%，粉末粒度均為 1 μm。W、Cu粉按照質量比76∶24混合，經V型混料機混合均勻得到W-Cu混合粉末。圖2為實驗測量所用裝置的結構示意圖，將無氧銅基板和約束環依次安裝于中空的304不銹鋼套筒后，形成一個容器，再依次裝入W-Cu混合粉末和藍寶石窗口，并通過背板確保粉末后表面與窗口材料緊密接觸。實驗使用二級輕氣炮進行加載，飛片使用與基板同材質的無氧銅，應用光纖位移干涉儀（Displacement interferometer system for any reflector，DISAR）[15]，通過基板背面和窗口背面設置的4個光纖探頭，分別記錄沖擊波抵達粉末樣品上下表面的時間，探頭布置的空間位置如圖3所示。

圖2 零件拆分及裝配圖Fig.2 Parts split diagram and assembly diagram

2 參數測量及誤差分析

2.1 粉末初始密度

粉末初始密度 ρ00主要通過調整粉體厚度來控制，粉末厚度由組裝件整體厚度減去基板中心、藍寶石窗口及背板厚度計算得到。厚度測量精度為10-4mm，粉末質量稱量精度為10-3g。每組取多次測量的平均值，并在初始密度的不確定度分析中加入了每個位置測量的方差。粉末中存在局部的不均勻性，但無法確定不均勻部位的位置和范圍，因此初始孔隙密度 ρ00的測量誤差取最大值，即直接取粉體厚度測量的最大值和最小值來確定。初始密度的測量誤差會在阻抗匹配計算中傳遞，對Hugoniot參數(uP,p和V)的測量誤差影響較大。

圖3 探針位置Fig.3 Probe location

2.2 飛片速度

飛片速度vI由炮口的電磁線圈測量得到，該系統的測量誤差為0.5%。由于飛片在炮膛中會發生偏轉，形成的傾角可由圖3中1、2號探針確定后扣除。

2.3 沖擊波速度

沖擊波速度uS根據沖擊波分別到達圖3中1、2號探針和3、4號探針記錄的時間和粉末厚度計算得出，即uS=Δxi/Δti，其中Δxi和Δti分別是粉末厚度和沖擊波傳播時間。粉末厚度的標準差為其中xB表示基板位移，xW表示粉末厚度[16]。Δti即沖擊波分別抵達1、2號探針和3、4號探針的時間差，其標準差為δ(Δti)。圖4所示為粉體上下表面處探針的DISAR信號。由于飛片飛行過程中會發生偏轉，1、2號探針信號存在時間差，也會導致沖擊波速度測量誤差，這一誤差也體現在δ(Δti)中。在兩個標準差范圍內一個實驗的平均沖擊速度總誤差為

圖4 典型的入射波（a）和傳播波（b）的DISAR輪廓曲線（顯示了結構化波形，以及50%的均衡到達時間和10%、90%的不確定到達時間，用于計算沖擊波速度）Fig.4 Typical extracted profile for input (a) and propagated waves (b) that illustrating structured waveforms (Locations of 50%equilibrium time of arrival and 10% and 90% uncertainty arrival times used for calculation of shock velocity are also marked.)

2.4 粒子速度

粉末的粒子速度uP使用阻抗匹配法計算，計算原理和誤差分布如圖5所示。根據文獻[17]，粒子速度的總誤差是系統誤差和實驗誤差之和，即粉末粒子速度的系統誤差是

式中：ρ0I和ρ0B分別是飛片和基板的初始密度。

2.5 壓 力

壓力的初始值p0和粉末初始速度u0等于零，則粉末中的壓力p可直接由下式計算

壓力的誤差δp/p也包括系統誤差和實驗誤差。由于p是ρ00、uS、uP的函數，因此，壓力p的系統誤差為

實驗誤差為[17]

圖5 計算原理和誤差分布Fig.5 Calculation principle and error distribution

2.6 沖擊壓縮比容

粉末中的沖擊壓縮比容V由V=V0[1-(uP-u0)/(uS-u0)]計算得到，其中V=1/ρ。V的系統誤差為其中η是粉末壓縮度，η=ρ/ρ00。實驗誤差是

2.7 測量結果分析

實驗測量的所有Hugoniot參數及其誤差范圍如表1所示?？梢钥吹絬S的誤差較大，主要是粉體厚度測量誤差較大所致，也導致粉末初始密度和壓縮密度誤差均接近10%。壓力超過4 GPa后，粉體已接近致密。

表1 實驗相關參數計算結果及誤差范圍Table 1 Calculated results and errors of the related experimental parameters

3 模型擬合

3.1 p-α模型

p-α模型被廣泛用于描述均質和非均質粉末的彈塑性壓實響應[18]。其中α=V/VS是一個描述粉末膨脹程度的參數，V是粉末的比容，VS是相應固體材料在相同溫度T和壓力p下的比容。p-α模型具有不同的表達形式，本研究僅關注其中最常見的3種。

3.1.1 二次改進模型（Modified quadratic，MQ）

p-α模型常用于描述動態沖擊加載下塑性多孔材料的沖擊特性。當應力范圍較大時，要分解為彈性和塑性兩部分。此模型中忽略了剪切強度的存在，并且假設在等溫等壓下，多孔材料和固體材料的內能相等。在低壓力段，彈性壓實響應決定壓實行為和從部分壓實狀態下的釋放過程。通常初始的彈性狀態αE很小，在計算中經常會忽略，或設為αE=α0直到達到閾值壓力。

塑性變形中的α是對Butcher和Karnes方法[6]的二次改進。一般公式如下

式中：N是經驗擬合參數，可以視實驗具體情況改變。

3.1.2 靜態球面公式（Static spherical，SS）

Carroll和Holt[7]通過將多孔材料中孔洞的坍塌用一個由相同密度的空心球的壓實相平衡來補充p-α模型。假設應力張量為球形，只考慮壓力p。靜態球形公式可對壓實響應進行預測，因此壓實響應由材料性質和孔洞的幾何形狀決定。假設固體材料不可壓縮，將孔洞坍塌分為3個區域。在最初的彈塑性區，觀察到在壓力達到臨界值前孔隙度基本沒有發生變化。這使壓實過程可以得到簡化：在壓實過程的前兩個區域，壓力小于pE時孔隙率的變化可以忽略不計。pE的大小使用下式計算

式中：Y是固體材料的屈服強度，α0是初始孔隙度。壓力大于pE時為第3個階段，材料塑性變形，壓實由孔洞坍塌造成，此時的孔洞坍塌關系可以用下式簡化

靜態球面的p-α模型只考慮了與速率無關的屈服特性，因此可能不適用于高速率敏感粉體材料的壓實響應，而且此模型忽略了顆粒形態可能造成的影響。

3.1.3 冪律公式（Power law，PL）

Brown等[19]的p-α模型與前兩種不同，他們用同一種機制描述彈塑性壓實，直接描述了脆性微粒系統的動態壓實，并沒有將彈塑性機制分開研究。冪律公式的表達式如下

式中：PS是壓碎強度，n是經驗參數。

3.2 p-λ模型

p-λ模型明確地將單個成分的物質屬性包含在一個非均勻混合物中[20]。與p-α模型類似，該模型使用單內部狀態變量λ描述壓實過程并忽略粉末混合物的剪切強度，只考察了一般的p-V響應。該模型分為3個不同的區域：一端為不平衡的彈性響應，另一端為單個分量的壓力平衡狀態，兩者之間為過渡區。假設壓力較小時變形是彈性的。使用兩種不同的附加模型定義混合物的體積彈性模量K和彈性響應：等壓和等應變。等壓響應是混合模量的下限，等應變響應是上限。在選擇合適的混合模量后，通過應變的定義確定了非平衡彈性區混合物的p-V響應；在原方程的基礎上，提出了一個簡單的質量分數加性方程。在過渡區，假定材料以非平衡彈性狀態和壓力平衡狀態的某種組合形式存在。材料在給定壓力值下的相對量通過變量k來分配，k定義為完全壓實狀態下的物質質量分數。λ取值0～1。當材料完全處于不平衡的彈性狀態下λ=0；當材料處在壓力平衡狀態時，λ=1。λ的具體函數關系為

式中：p是組件的局部壓力差異；Y是固體的屈服強度，當混合物屈服時，會同時在混合物中引發屈服和壓實；n無法從單個組件屬性中進行定義。

3.3 擬合結果

為了檢驗測量數據與模型擬合的精度，必須給出混合粉末的Hugoniot線，當壓力超過粉體的致密壓力后，測量數據點應該落在計算的粉末Hugoniot線上。本研究粉末的Hugoniot線使用等容Mie-Grüneisen方法計算得到。首先，基于W、Cu固體Hugoniot數據計算得到相同孔隙度的W、Cu粉體Hugoniot線，再經由Barry提出的兩相混合Hugoniot原理計算得到W-Cu混合粉末的Hugoniot線。該原理主要存在兩個基本假設：

（1）各組分壓力相等；

對于p-α模型，孔隙度α可由N和n的值經擬合得到，pE是從彈性壓縮轉為塑性壓縮的臨界值，αE是相應的孔隙度，pS由實驗數據和Mie-Grüneisen粉末狀態方程的交點確定。p-λ模型中的曲線擬合與上述方法類似?；旌衔锏那姸萗采用體積分數平均法計算。壓力計算基于飛片和靶板材料的狀態方程（EOS）。所用參數在表2中給出，其中C0和S是線性沖擊狀態方程uS=C0+SuP參數,γ0是Grüneisen常數。符合最佳擬合結果的數據在表3中給出。

表2 組分和混合物的相關沖擊和材料特性Table 2 Relevant shock and material properties of constituents and mixtures

表3 模型擬合參數Table 3 Model fitting parameters

圖6 4種模型擬合結果Fig.6 Fitting results of four models

圖6為多個模型的擬合結果?？梢钥吹椒勰┰?～5 GPa壓力下達到致密，壓力繼續升高后，數據點落到計算得到的粉體Hugoniot線上。除p-αPL模型外，其他模型均較好地描述了W-Cu混合粉末的沖擊壓縮響應。但在孔隙度接近零時，預測結果均與計算的粉末Hugoniot線有一定偏差，這是由于Mie-Grüneisen方法忽略了材料強度和實驗初始孔隙度測量誤差所致。p-αMQ和p-αPL模型中都存在壓潰強度pS，經擬合得到pS=4.6 GPa；參數N影響曲線的曲率，N取值大則曲率增加，p-αPL模型受N取值影響較大，擬合效果較差。p-αSS模型僅受粉末的屈服強度Y的影響，完全忽略了粉末的微觀尺度效應（顆粒形狀和大?。?，但得到了較好的擬合結果，預測的壓潰強度pS為4～5 GPa，與p-αMQ和p-αPL模型一致。p-λ模型也可以較好地描述低壓段的沖擊壓實響應，但孔隙度無限接近于零時，在屈服強度Y一定的前提下，參數n的取值決定了曲線的曲率，當n減小時，曲率減小，pS急劇增大，而Y的取值影響pE的值。由于低于4 GPa的數據點僅有一個，所以很難確定其余模型哪個更適合描述W-Cu混合粉末的沖擊壓縮響應。擬合過程中發現，所有模型通過參數調整都可以獲得較好的擬合效果，是典型的描述型模型，預測性較差。如p-αMQ和p-αPL模型中的參數pS無法通過實驗測量，p-αSS和p-λ模型中的Y受混合顆粒特性（如顆粒的尺寸、顆粒級配和顆粒形狀等）的影響顯著，無法準確預測。此外，除p-αPL模型外，其余模型均能很好地描述粉末壓縮中由彈性轉塑性的行為，而p-αPL模型經參數調整后也可以描述這一轉變，但其曲線曲率變小，如圖6所示，與實驗數據差別較大。

4 結 論

測量了W-Cu混合粉末的Hugoniot數據，系統分析了測量誤差，發現粉末致密度測量精度對結果影響較大。利用Mie-Grüneisen方法和Barry等壓混合法，可以利用單質W、Cu粉末的Hugoniot關系很好地預測同孔隙度W-Cu混合粉末的Hugoniot線，但由于忽略了粉體強度和粉體初始密度測量誤差較大的原因，預測結果在低壓段與實驗偏差較大。分別應用3種p-α模型和p-λ模型對實驗結果進行擬合，發現除p-αPL模型外，其他模型均能較好地描述W-Cu混合粉末的沖擊壓縮響應，表明這些原本用于描述單質粉末的沖擊壓實響應的模型對于更為復雜的混合粉末也是適用的，但所有模型的擬合精度均受經驗參數選擇的影響，預測能力較差。