基于高次諧波產生的極紫外偏振渦旋光*

范鑫 梁紅靜 單立宇 閆博 高慶華 馬日 丁大軍

(吉林大學原子與分子物理研究所, 長春 130012)

突破傳統渦旋光場束縛, 發展短波極紫外渦旋光場是實現阿秒脈沖偏振控制的有效途徑.本研究利用自制的平場光柵光譜儀和超快時間保持的單色儀, 以800 nm, 35 fs高斯或具有偏振奇點的渦旋光脈沖驅動誘導氬原子產生高次諧波, 分別獲得相應的高次諧波光譜以及諧波譜單階光源的分布.實驗結果表明, 基于高次諧波產生實現近紅外波段的渦旋光束特性轉移到極紫外波段, 優化后的極紫外渦旋可以實現每秒108光子數輸出.同時發現極紫外波段的渦旋場和高斯場高次諧波產生具有相似相位匹配機制.基于高次諧波產生的極紫外波段的偏振渦旋光為探究和操控原子分子量子態的含時演化動力學以及形成阿秒矢量光束提供了重要的方法和技術手段.

1 引 言

光場調控是實現光與物質相互作用物理過程精密調控的重要手段.常規的光場調控技術是指對光場的頻率、振幅、相位和偏振等參量進行調控.近年來, 多維度光場調控受到大家廣泛關注, 同時提出和實現了多種新型光場, 如具有相位奇點(phase singulartity)的渦旋光場(相位渦旋)和偏振態非均勻分布的柱對稱矢量光場(偏振渦旋)等.

渦旋光束(vortex beam)最重要的特征就是攜帶軌道角動量, 同時在其中心存在相位奇點, 相位奇點決定了光束的相位結構和強度分布.渦旋光束的相位因子中包含螺旋相位項 e xp(ilθ) , 其中θ 表示方位角, l為拓撲荷數 (topological charge).拓撲荷數l也被稱為位錯強度或角量子數, 通常l為整數, 每個光子具有的軌道角動量為 l? .渦旋光束強度呈甜甜圈分布、具有相位奇點和暗斑尺寸很小等一系列特殊的物理性質.紅外波段渦旋光束具有廣泛的應用.如在光通信中, 一個軌道角動量可以攜帶無窮的信息容量, 使得渦旋光束在信息存儲和傳輸中具有重要應用[1,2]; 在生物光子學中, 渦旋光束的暗核被用來提高受激發射損耗(stimulated emission depletion, STED)熒光顯微鏡的分辨率[3?5]; 在光學微操縱中, 渦旋光束對活體細胞捕獲和操縱時, 會減少細胞的損傷[6].理論研究表明[7,8], 具有一定角動量的渦旋光場作用原子分子可以實現常規線偏或圓偏場下禁戒的躍遷,從而影響電子躍遷的選擇定則.極紫外渦旋可以用來調控納米粒子的磁性特征, 增加顯微鏡的分辨率, 同時可以獲得材料的對稱性和手性特征[9].

矢量光束(vector beam)是一種在光束橫截面上偏振態非均勻分布的光束[10], 也稱為偏振渦旋.矢量光束相比標量(線偏振、橢圓偏振和圓偏振)光束具有更復雜的偏振態.柱對稱矢量光束(cylindrical vector beam)因其偏振態在光束截面呈軸對稱分布, 使其成為一種較特殊的矢量光束[11].由于光束中心存在偏振奇點[12], 導致其中心光強為零.柱對稱矢量光束一般分為徑向偏振光(radially polarized beam)、角向偏振光(azimuthally polarized beam)和廣義軸對稱光 (generalized axisymmetric beam)[13].徑向偏振光束經聚焦后將產生焦斑更小的縱向分量[14], 在激光加工[15,16]和粒子加速[17,18]等方面具有重要應用.角向偏振光束經聚焦后呈中空環狀的分布[14], 在光譜學中有潛在的應用[19].短波偏振渦旋光可應用于衍射成像和極紫外光刻 (extreme ultraviolet lithography,EUVL) 等[20]方面.但是, 與紅外波段渦旋光束獲得方法不同, 針對短波光源渦旋的產生則很困難.目前可以產生極紫外渦旋的常見方法有基于大裝置自由電子激光 (free electron laser, FEL)[9]、同步輻射 (synchrotron radiation, SR)[21]和高次諧波產生 (high-order harmonic generation, HHG)[20,22,23].然而高次諧波相比其他裝置具有可實驗室小型桌面化以及實現阿秒精度的泵浦實驗等優點[24].

高次諧波產生是一種極端的非線性過程, 在微觀層面上高次諧波產生可以通過三步模型來理解[25,26],電子被強激光場從原子或分子中電離, 然后加速.當電場反向時, 電子減速并反向加速, 最后回到母核, 在復合過程中以高次諧波的形式釋放所獲能量.在宏觀層面上, 高次諧波產生過程中驅動光聚焦后與物質相互作用, 如果滿足相位匹配條件[27],則會產生高效的諧波輸出.高次諧波產生的顯著特性就是可以把紅外驅動場的部分特性映射到極紫外EUV或軟X射線區域[28].

本研究利用自制平場光柵光譜儀和超快時間保持的單色儀把紅外波段的渦旋特性通過高次諧波產生轉移到極紫外波段, 并對極紫外渦旋光進行了優化.實驗結果表明具有渦旋結構的高次諧波和非渦旋高次諧波具有相似相位匹配機制.同時基于單色儀產生的極紫外渦旋可以有效保持其超短脈沖時間特性.

2 實驗裝置

本研究中用于產生和探測強激光場誘導的高次諧波光譜儀和單色儀在我們之前的研究[29?31]中已有過詳細描述, 其光全譜探測及單色分光光路示意圖如圖1所示.實驗上采用的激光脈沖為Spectra-Physics公司的商用摻鈦藍寶石一體式飛秒激光系統 (Spectra Physics, ACE 35 FIK), 重復頻率為 1 kHz, 中心波長 800 nm, 脈沖寬度 35 fs,單脈沖能量最高6 mJ.通過半波片和格蘭棱鏡偏振器改變驅動激光的強度.因為球面光柵(Shimadzu 30 002)的衍射效率取決于光柵凹槽與諧波極化方向之間的角度, 為使衍射效率達到最大, 實驗中把激光偏振調節為豎直線偏.豎直線偏的高斯光束經過美國Thorlabs公司生產的零級渦旋半波片轉變為徑向偏振光, 且零級渦旋半波片的長軸與激光的偏振方向一致.高斯模和偏振渦旋光束被焦距為300 mm的聚焦透鏡聚焦后與充滿氬原子氣體的鎳管氣體池相互作用, 以此產生高次諧波相干輻射.氣體靶池中的氣體壓強由氣體壓強控制器 640B (MKS)控制, 可調范圍為 0—100 torr(1 torr ≈ 133.322 Pa).光束聚焦后與氬原子氣體作用產生的高次諧波經由鍍金反射鏡反射到平場光柵光譜儀中.然后由光柵對高次諧波進行光譜分辨, 再在裝有熒光屏的微通道板探測器上成像, 最后采用高動態范圍的CCD相機(Hamamatsu ORCA R2)記錄高次諧波光譜信號.

圖1 高次諧波產生光譜儀及單色儀實驗光路示意圖Fig.1.Sketch of the spectrometer and monochromator with HHG.

為了對產生的極紫外短波渦旋結構進行觀測,通過使用Czerny-Turner方案設計的單色儀將HHG光譜進行單色分光成像探測, 如圖1下半部光路所示.單色儀[32]主要由三個光學元件組成, 即第一個鍍金超環面鏡準直束源處產生的高次諧波, 而后通過轉動平面光柵選擇合適的角度將準直的諧波進行分光, 再經由另一超環面鏡將光柵分開的光聚焦到出射狹縫上.超環面鏡的焦距為 f = 500 mm,平面光柵安裝的方式為非經典安裝方式[33], 即垂直安裝(入射波和衍射波平行于光柵槽), 為保證高效率輸出, 光學元件都采用掠入射(即入射角為87°).選擇單一波長時, 通過控制真空電動旋轉平臺 (Physik Instrument PRS-110)控制平面光柵旋轉至所研究波長范圍.最后所選擇的單色光由裝有熒光屏的微通道板探測器成像.同樣使用高動態范圍的 CCD(Hamamatsu ORCA R2)記錄單色成份的高次諧波信號.

3 實驗結果與討論

3.1 極紫外渦旋結構高次諧波產生

圖2 分別給出了 800 nm, 35 fs高斯光束和徑向偏振光束驅動90 torr氬原子氣體產生的無渦旋結構和渦旋結構的部分高次諧波譜, 驅動激光能量為 1.0 mJ.其中圖2(a)和圖2(c)分別是 CCD直接成像結果, 對比發現, 圖2(c)存在著明顯的分裂結構, 缺失部分為偏振奇點, 這是因為諧波把紅外波段渦旋的性質轉化到極紫外波段[20].經過光譜標定, 圖2(b)和圖2(d)相應地給出了兩種驅動場下的諧波積分譜.兩種情況下的諧波產生另一個特征是高斯驅動場產生的諧波階數明顯多于徑向偏振光的結果.圖2(a)顯示了HHG光譜階數為19—33階, 實際上在此實驗條件下可觀測到37階諧波, 即涵蓋了 17—57 nm 波長范圍.而圖2(c)直接顯示了相同條件下渦旋諧波階數最大為29階,這是因為兩種驅動光場對應的宏觀相位匹配機制不同.

3.2 單階諧波極紫外渦旋

圖2 使用激光能量為 1.0 mJ, 800 nm, 35 fs線偏高斯光束和徑向偏振光束驅動90 torr的氬原子產生的HHG光譜的遠場強度分布 (a)高斯光場驅動的部分高次諧波譜;(b)圖(a)對應的積分譜; (c)徑向偏振光場驅動的渦旋高次諧波譜; (d)圖(c)對應的積分譜.x階諧波在圖中標記為HxFig.2.Part of the HHG spectrum of Ar atoms at 90 torr irradiated by a 800 nm, 35 fs linearly polarized and radially polarized driving laser field with laser energy of 1.0 mJ:(a) Part of the HHG spectrum produced by a Gaussian driving beam; (b) the corresponding integrated HHG intensity; (c) part of the HHG spectrum produced by a radially polarized driving beam; (d) the corresponding integrated HHG intensity.The x-order of the harmonics are labeled as Hx in the figure.

為對上述諧波譜單階光源進行結構分布探測,將諧波切換至單色儀端進行分光成像探測, 通過調節光柵角度選擇任一級次諧波輸出.圖3分別給出了高斯光束(圖3(a))和徑向偏振光束(圖3(b))驅動 50 torr氬原子氣體產生的 21階 (波長 38 nm)無渦旋結構和渦旋結構的極紫外光譜, 驅動激光能量為1.2 mJ.對比圖3(a)和圖3(b)成像結果, 圖3(b)的極紫外偏振渦旋光是由兩個不均勻的波瓣構成,其中心存在光強為零的位置, 缺失部分為偏振奇點.兩種情況下的極紫外光都是近似橢圓形, 這是由光柵使用圓錐衍射方式及準直超環面鏡像差造成的, 從而導致光斑從圓形扭曲成橢圓形[32,34].經過對光斑的標定, 其中設橫向長度在圖中為ΔW,縱向長度為ΔL, 圖3(a)無奇點的結構其橫向長度為 0.72 mm, 縱向長度 2.27 mm; 而對圖3(b) 有偏振奇點結構的橫向長度為1.08 mm, 縱向長度為3.11 mm.兩種情況下的極紫外光斑對比可知, 徑向偏振光束驅動場產生的極紫外渦旋光橫向和縱向長度都明顯大于極紫外高斯光束.通過圖3(a)和圖3(b)對比證明基于HHG方案實現了極紫渦旋場的產生.

圖3 高斯光束和徑向偏振光束產生的21階極紫外光的遠場強度分布 (a)高斯光束產生的極紫外光場; (b)徑向偏振光束產生的極紫外渦旋場Fig.3.Far-field intensity distributions of EUV light with the orders of 21st generated with Gaussian beam and radially polarized beam: (a) EUV generated by Gaussian beam;(b) EUV vortex generated by radially polarized beam.

為了進一步驗證產生的極紫外渦旋的特征, 測試了19, 21和23階次諧波的結構分布, 如圖4所示, 驅動激光能量為 1.2 mJ.圖4內插圖是各階次CCD直接成像結果, 分別對應19, 21和23階諧波結構分布.對比發現, 19—23階的渦旋諧波光束直徑相同.經過標定, 給出19—23階光束直徑都為2.10 mm.同樣經過測量, 其他更高階諧波的光束直徑大小同上述階數保持一致.

圖4 徑向偏振光束產生的不同級次諧波的極紫外渦旋光場的遠場強度分布(內插圖)和直徑分布Fig.4.Far-field intensity distributions of EUV vortex generated with radially polarized beam and diameters of the EUV vortex rings.

3.3 徑向偏振光驅動高次諧波的相位匹配

高次諧波產生是一種單原子響應, 但當驅動光場作用于大量原子分子時, 會有一定的宏觀相位匹配機制, 從而實現諧波輸出的最佳調制范圍.諧波相位匹配機制受多種因素影響, 如原子偶極相位、中性原子色散、等離子體色散和高斯束相位梯度等.具體相位失配公式可表達為: Δk = Δkg+Δkn+ Δkp+ Δkd[35,36], 其中 Δkg為高斯束相位梯度貢獻, Δkn為中性氣體色散貢獻, Δkp為等離子色散貢獻, 而Δkd來自原子偶極相位貢獻.之前的研究[30]已經表明, 在 300 mm 緊聚焦條件下, 高斯束相位梯度Δkg與原子偶極相位Δkd起主要作用,對諧波輻射輸出相位匹配貢獻最大.利用同樣的緊聚焦條件對比了高斯光束和徑向偏振光分別驅動原子產生諧波的相位匹配條件, 圖5分別給出了高斯光束和徑向偏振光驅動氬原子產生19階和23階氣體壓強的依賴關系.其中圖5(a)和圖5(b)分別為19階和23階諧波產率隨壓強在兩種不同驅動光強下的變化趨勢.對比發現, 高斯光束驅動的19階和23階高斯諧波在50 torr的產率最大,這一結果與我們之前的結果一致[30].對于徑向偏振光產生的19階和23階諧波產率隨壓強的趨勢來看, 渦旋諧波的最優相位匹配區間在70—90 torr.兩種條件的結果有所差異, 這是由于徑向偏振光聚焦后比高斯光束具有更為復雜的偏振結構和緊聚焦的性質[14].同樣的緊聚焦條件下, 光場由高斯型分布到徑向偏振態分布的轉變同樣會帶來相位梯度的變化, 所以在相位匹配條件下Δkg也將起著重要的貢獻, 進而導致兩種情況的不同壓強匹配條件.光強在一定范圍內改變, 可以發現傳統高斯型光場匹配壓強基本在50 torr左右; 而對偏振渦旋諧波來說, 則在 70—90 torr范圍匹配最佳.對于后期極紫外渦旋的應用, 我們的實驗結果將提供一定的參考.

基于單色儀實驗測量過程中, 由于優選單色波長采用的是光柵的非經典安裝方式, 減少了入射光源輻照光柵刻線數目, 這樣就降低了光柵對光場脈沖的展寬, 按照實驗中使用的300 gr/mm的光柵來計算, 產生的諧波脈沖寬度仍然保持在約100 fs量級.同時依據二極管探測的強度, 我們還預估了各個級次諧波的光子數.如優化后的21階極紫外渦旋可以實現每秒108光子數輸出.

圖5 高斯和渦旋高次諧波在 0.9 和 1.2 mJ 光強下隨壓力的變化趨勢 (a) 19 階諧波; (b) 23 階諧波Fig.5.Yield of the modes as a function of the gas pressure and laser energy for the harmonic and vortex harmonic:(a) Harmonic with the orders of 19th; (b) harmonic with the orders of 23rd.

4 結 論

本文利用自制的平場光柵光譜儀和超快時間保持的單色儀分別測量了強場高次諧波產生的光譜和單階光源, 分析和研究了極紫外偏振渦旋的產生以及相位匹配機制.對比兩種驅動場產生的高次諧波直接證實了極紫外渦旋的存在.通過調節驅動激光能量以及氣體壓強, 給出了不同階次極紫外渦旋相位匹配條件, 并分析了不同于高斯驅動光場的相位匹配機制.本研究觀測到的極紫外偏振渦旋為后續探究和操控原子分子量子態的含時演化過程(如轉動、振動、電離和解離)提供了重要的技術手段.