超導薄膜磁場穿透深度的雙線圈互感測量*

張若舟 秦明陽 張露 尤立星 董超 沙鵬 袁潔 金魁 2)5)?

1) (中國科學院物理研究所, 北京凝聚態物理國家研究中心, 北京 100190)

2) (中國科學院大學物理科學學院, 北京 100049)

3) (中國科學院上海微系統與信息技術研究所, 上海 200050)

4) (中國科學院高能物理研究所, 北京 100049)

5) (松山湖材料實驗室, 東莞 523808)

磁場穿透深度是聯系超導體宏觀電動力學與微觀機制的重要物理量, 其精確測量對于研究超導機理以及探索超導應用具有重要意義.在眾多的磁場穿透深度測量方法中, 雙線圈互感法具有測量精度高、技術相對成熟、對樣品沒有破壞等優點, 可被用于細致地研究超導薄膜的磁場穿透深度對溫度、摻雜、外延應力等參量的依賴關系.本文首先簡要介紹了雙線圈互感法的基本原理, 指出該方法的測量精度主要受系統幾何參數及薄膜邊緣漏磁的影響; 之后對自主設計搭建的透射型雙線圈互感裝置進行了系統的校驗, 并詳細說明了其測量精度: 對于厚度為100 nm, 穿透深度為150 nm的典型薄膜樣品, 穿透深度絕對值的測量誤差小于10%; 最后通過測量NbN超導薄膜的磁場穿透深度進一步檢驗了裝置的精度, 分析表明穿透深度的測量值與文獻報道結果符合.

1 引 言

超導電性是20世紀以來凝聚態物理學中最具吸引力的現象之一, 其具有兩個基本特性—零電阻率和邁斯納效應[1].為了解釋邁斯納效應,London兄弟[2]于1935年提出了一個唯象模型, 指出磁場進入超導體后會迅速衰減, 并將衰減的特征尺度定義為磁場穿透深度λ (下文中簡稱為穿透深度).根據London理論, 穿透深度直接取決于超導電子的有效質量m*和超流密度ns.

穿透深度是聯系超導體宏觀電動力學與微觀機制的橋梁, 其中蘊含了豐富的物理內容[3,4].首先, 穿透深度隨溫度的演化行為λ(T)攜帶了配對對稱性及能帶結構的信息.例如, Hardy等[5]測量了YBa2Cu3O6.95的 ? λ(T)=λ(T)? λ(0) , 數據表明低溫下Δλ(T)呈現線性, 這成為空穴型銅氧化物的能隙具有線節點的首個關鍵證據; Skinta等[6]關于 La2—xCexCuO4—y與 Pr2—xCexCuO4—y的穿透深度測量結果表明電子型銅氧化物在最佳摻雜附近會發生配對對稱性的轉變; Fletcher等[7]通過分析MgB2的穿透深度, 指出MgB2具有雙能隙結構.其次, 通過對穿透深度數據進行零溫外延, 還可以提取出超導體的相位剛度 ρs0∝ λ?2(T → 0) .ρs0越小意味著相位漲落越強[8].有趣的是, 銅氧化物的相位剛度ρs0與超導轉變溫度(Tc)之間存在強勁的標度關系[9?11], 這暗示著相位漲落在高溫超導機理中起到非常關鍵的作用.另外, λ直接與電子有效質量m*相關, 而m*很容易受到量子漲落的影響.因此人們能在不施加磁場和壓力的情況下,通過測量不同摻雜樣品的λ(T→0)直接探測超導dome內的量子臨界點(quantum critical point,QCP).QCP附近的零溫穿透深度峰在鐵基超導體中已被多次觀測到[12?14].

穿透深度的測量對于揭示超導機理至關重要,但該物理量通常只有千埃的量級, 想要進行精確、細致的測量是十分困難的.目前, 人們已發展出一系列測量穿透深度的方法, 包括μ子自旋共振(μSR)法[15]、微波表面阻抗法[16,17]、LC 諧振法[18?20]、下臨界磁場測量[21,22]、掃描超導量子干涉儀[23]、磁力顯微鏡[24]等.對于超導薄膜而言, 最具代表性且應用最廣泛的測量方法是微波表面阻抗法和μSR.其中, 微波表面阻抗法通過測量置樣前后諧振腔共振頻率和品質因數的差異來得到樣品的表面阻抗, 進而提取穿透深度.但該技術受限于裝置幾何因子的不確定性, 只能測得穿透深度相對值Δλ(T), 無法精確得到穿透深度絕對值; μSR則通過測量樣品混合態的磁場分布準確給出穿透深度絕對值, 且測量結果不易受樣品形狀及厚度影響.然而, 該方法成本高、測量周期長、無法連續變溫測量, 因此不適合細致地研究穿透深度隨溫度、摻雜的演化行為.此外, μSR測量過程中需要對樣品施加外磁場,可能會造成穿透深度的測量值偏離零磁場下的數值[15].

雙線圈互感法是一種測量超導薄膜穿透深度絕對值的高精度方法, 其基于超導薄膜對低頻交變場的屏蔽效應, 能夠不依賴任何擬合參數地給出穿透深度絕對值.Hebard和Fiory[25]于1980年首次提出了透射型的雙線圈互感技術, 其裝置主要由同軸放置的驅動線圈和接收線圈組成.待測薄膜夾在兩個線圈之間, 通過測量線圈間的互感系數來提取薄膜的低頻電導率及穿透深度.隨后, Jeanneret等[26]發展出反射型的互感線圈裝置, 兩個線圈位于薄膜同一側.這樣做不僅提高了測量靈敏度, 還將薄膜另一側的空間留出, 以方便進行其他測試.基于此, Kinney等[27]實現了離子液體調控過程中La2CuO4+x薄膜穿透深度的原位測量.然而, 相比于稍晚些提出的反射型, 透射型雙線圈互感技術擁有一套更加完整的校準及數據處理方法.Claassen等[28]、Turneaure等[29,30]和 Fiory等[31]在透射型雙線圈互感技術的裝置設計、數據處理、參數優化上開展了先驅性的工作, 為該技術的成熟奠定了基礎.近期, He等[32]和Dubuis等[33]發展了新型透射型互感線圈裝置, 使穿透深度絕對值的測量誤差降至1%以內.他們還利用該裝置細致測量了過摻雜La2?xSrxCuO4的超流密度, 揭示出一個出人意料的ρs0(Tc)標度律[9].

本文將對雙線圈互感技術的測量原理進行簡單介紹; 重點介紹我們自主設計的測量裝置及其校驗結果, 分析并估算提取穿透深度的不確定性; 最后報道并探討NbN薄膜的穿透深度測量結果.

2 理 論

雙線圈互感法基于驅動線圈和接收線圈之間的互感現象.當在驅動線圈中通過一角頻率為ω、幅值為Id的交變電流時, 通過接收線圈的磁通量就會隨時間簡諧變化并激發出感生電壓.在驅動電流不變的條件下, 感生電壓越大意味著線圈間的磁耦合越強, 耦合強度可以用互感系數M來衡量[29]:

雙線圈系統的互感系數M主要來源于兩部分電流的貢獻.一是驅動線圈的電流, 它對M的貢獻可以直接利用經典電磁學得到.二是超導薄膜內被激發出的屏蔽電流, 其大小與超流密度 ns∝ λ?2密切相關.因此求解M(λ)的關鍵在于得到薄膜內部的屏蔽電流分布.根據二流體模型及麥克斯韋方程組, 屏蔽電流密度J滿足如下積分方程[30]:

其中μ0為真空磁導率, σ1為準粒子電導率, Ad為驅動線圈電流產生的矢勢.(2)式的嚴格求解一般比較困難, 但對于圓形薄膜, 可以將其化為線性方程組并進行數值求解[30]; 對于無限大薄膜, Clem和Coffey[34]求解(2)式后得到了互感系數的解析表達式:

其中Nd與Np分別代表驅動線圈與接收線圈的總匝數, Rd,i和Rp,j分別代表第i匝驅動線圈和第j匝接收線圈的半徑, hi,j代表第i匝驅動線圈和第j匝接收線圈的間距, d為薄膜厚度,Q2=q2+λ?2?iμ0ωσ1.

理論上, 將測量到的M(T)代入(3)式就能夠提取出λ(T), 但該數據處理過程的準確性受到諸多因素的限制[28?30,35].首先, 樣品的尺寸并非無限大, 因此一部分驅動線圈產生的磁場會繞過樣品邊緣抵達接收線圈, 形成“漏磁”.這將導致互感系數的測量值總是大于M∞.針對該問題, Turneaure等[29,30]指出有限尺寸薄膜的互感系數Msample可以表示為兩部分之和:

其中M∞為(3)式給出的同種材料、相同厚度、無限大薄膜的互感系數, M1是薄膜邊緣的漏磁, 可以通過測量與樣品形狀相同的鈮箔(或厚鈮膜)的低溫互感實部來獲得[29,32].因此扣去漏磁M1后的互感系數應當滿足(3)式.這種扣除漏磁的方法不僅使得無限大薄膜的解析表達式適用, 還能去除電路中的耦合帶來的影響.但需要注意的是, 當線圈外徑過大或線圈間距過大時, (4)式將不再成立[29],此時薄膜邊緣的漏磁將難以處理, 穿透深度的測量精度也將大打折扣.

此外, 線圈參數的復雜性及升降溫過程中的熱脹冷縮會導致系統的幾何參數很難嚴格確定.克服這種不確定性的常用方法是使用歸一化的互感系數 (Msample— M1)/M0來處理數據[9,29], 其中 M0等于無薄膜時的互感系數, 可以在(3)式中令d =0來得到, 若定義

可以得到“幾何因子”

其攜帶了線圈所有的幾何參數.再結合(3)式和(4)式可以得到歸一化互感系數

其中T0代表略大于Tc的溫度, Tmin為漏磁的測量溫度, 通常為制冷機的低溫極限.下文中將使用(8)式對穿透深度進行求解.

3 測量系統設計及校驗

基于上述原理, 我們自主設計并搭建了一套高精度的透射型互感線圈裝置, 并對其進行了系統的校驗及精度分析.

3.1 實驗裝置

圖1(a)為互感線圈測量系統示意圖.核心的驅動線圈(drive coil)及接收線圈(pickup coil)由線徑為40 μm的無氧銅漆包線繞制而成.為保證線圈的同心度及其位置的穩定性, 首先將線圈固定于G10塑料材質的線圈托(coil holder)內, 再利用絕緣膠將線圈托灌入藍寶石(sapphire block)的柱形孔中.藍寶石內有一個特殊設計的凹槽用來固定樣品, 能夠保證樣品中心與兩個線圈處于同一軸線.樣品溫度通過藍寶石上的一個半導體溫度計(thermometer)來測量.整個裝置通過黃銅螺釘固定在Montana光學低溫恒溫器的3 K銅平臺(platform)上, 外部的屏蔽罩(radiation shield)可有效減少熱輻射對樣品溫度的影響.為減少電路間的串擾, 線圈與鎖相放大器 (lock?in amplifier SR830)通過同軸電纜進行連接.

圖1(b)為測量系統的等效電路圖.其中Rd與Rp分別代表驅動線圈及接收線圈的電阻, 在室溫下分別為 13.9 和 14.1 Ω.負載電阻 R =10 kΩ與Rd串聯, 用來減少變溫對驅動線圈電流的影響.M代表驅動線圈與接收線圈之間的互感系數.在利用鎖相放大器給驅動線圈施加電壓的同時也將該電壓信號設置為鎖相的內部參考信號(reference signal).理論上, 接收線圈的感生電壓與驅動電流之間的相位差為90°, 但由于兩線圈間寄生電容C的存在[29], 實際測量得到的相位差為90° ±4.7°, 與其他課題組的裝置在同一水平[36].

3.2 線圈設計

前文中提到, 合理的線圈參數是保證扣漏磁方法有效的重要前提.上世紀九十年代末, Claassen等[28]給出線圈設計上的兩條指導性原則: 第一, 為了減小漏磁并提高信號強度, 線圈間距應當盡可能小;第二, 盡可能減小線圈的高度.經過綜合考慮, 我們確定線圈間距h為0.9 mm, 線圈內直徑為0.5 mm,外直徑為1.3 mm, 高度為1.6 mm, 共300匝.下面利用文獻[30]中的數值方法驗證線圈參數設計的合理性.

為方便計算, 考慮一厚度d = 100 nm、半徑為R、穿透深度λ = 150 nm 的圓形超導薄膜.利用矩陣法[30]對積分方程(2)進行求解, 并計算出該系統的互感系數Msample(R), 如圖2(a)中的紅色曲線所示.取λ = 0, 就得到了該薄膜的漏磁M1(R), 如圖2(a)中的藍色曲線所示.若(4)式成立, Msample(R)?M1(R) 等于無限大尺寸薄膜的互感系數, 應是一個不隨薄膜半徑變化的常數.我們的計算結果的確與之相符, 如圖2(a)中的黑色曲線所示.此外, 為了模擬實際的數據處理過程, 我們將Msample(R)及M1(R)代入(7)式, 反解出穿透深度計算值λcal(R).圖2(b)中的黑色曲線是利用本文裝置的實際測量值h = 0.9 mm計算得到的λcal(R)曲線, 在R = 2.5?5 mm范圍內均與實際穿透深度150 nm(圖2(b)中的虛線)十分接近.作為對比, 圖2(b)也給出了將線圈間距擴大為原來的5倍(h = 4.5 mm)和10倍(h = 9 mm)后計算得到的λcal(R)曲線, 兩種情況均在樣品半徑較小時明顯偏離穿透深度實際值.這是由于當線圈間距較大時, 樣品邊緣處的屏蔽電流對互感系數的貢獻不可忽略, 此時互感系數Msample不再能簡單地分解為M∞與M1之和[29].總之, 圖2中的數值計算結果均表明本文裝置線圈參數的選擇是合理的.

圖1 (a)雙線圈互感裝置示意圖; (b)等效電路圖Fig.1.Schematic illustration (a) and equivalent circuit (b) of the two?coil mutual inductance apparatus.

圖2 (a) d = 100 nm, λ = 150 nm的超導薄膜的互感系數隨薄膜半徑R的變化曲線; (b)基于不同的線圈間距(h =0.9, 4.5, 9.0 mm) 得到的穿透深度計算值隨薄膜半徑R的變化曲線, 虛線代表實際穿透深度λ = 150 nmFig.2.(a) The mutual inductance as a function of film radii R calculated for the typical superconducting film with d =100 nm, λ = 150 nm; (b) calculations of penetration depth λcal vs film radii R for different spacings between two coils(h = 0.9, 4.5, 9.0 mm).The real penetration depth (λ =150 nm) is indicated by the dotted line.

3.3 系統校驗及誤差分析

圖3(a)給出兩次測量同一鈮膜得到的感生電壓?溫度曲線Vx,1(T)及Vx,2(T).鈮膜使用磁控濺射方法生長, 厚度為 350 nm, 襯底為 5 × 5 ×0.5 mm3MgO單晶.結果顯示Vx的重復率達到96%以上.由于鈮膜的厚度遠大于其穿透深度(約40 nm), 因此可以認為此時感生電壓的實部Vx(T ≈4.5 K)就是系統的漏磁[32].經過多次重復測量, 得到系統漏磁 M1= 7.32 ± 0.05 nH, 其平均值=7.32nH, 僅占正常態互感的 1.01%, 誤差ΔM1= 0.05 nH, 僅占平均值的 0.68%, 主要來自于鈮膜與線圈相對位置的變化及儀表的噪聲.為了進一步驗證所測漏磁的可靠性, 我們還多次測量了尺寸相同而厚度為0.22 mm的鈮箔的低溫互感實部, 與鈮膜給出的漏磁值僅相差1.8%.

圖3 (a)兩次測量同一片鈮膜得到的感生電壓Vx,1(T)及Vx,2(T); (b)鈮膜的感生電壓V(T = 4.5 K)隨頻率的依賴關系Fig.3.(a) The induced voltage data Vx,1(T) and Vx,2(T)taken from the same Nb film with sample remounted;(b) the frequency dependence of induced voltage V(T =4.5 K) for the Nb film.

保持樣品溫度T = 4.5 K、電流幅值Id=0.2 mA不變, 通過改變驅動電流的頻率得到圖3(b)所示的 V (T=4.5K)-f 曲線.可以看出, Vx與f滿足嚴格的正比關系, 這意味著: 第一, 金屬渦流對測量幾乎沒有影響; 第二, 未激發出明顯的線圈自諧振模式[28].此外, 電壓虛部(圖3(b)中的紅色曲線)Vy≈ 0, 這與理論一致[37].因此可以在1—100 kHz內選擇驅動頻率.綜合考慮信號強度及鎖相放大器的量程, 我們選定驅動線圈電流的參數為Id= 0.2 mA, f = 50 kHz.經估算, 該電流在薄膜中心激發的磁場強度約為76 mGs, 小于大部分超導體的下臨界磁場, 因此也可以排除磁通對測量結果的影響.

下面分析該裝置測量穿透深度的誤差.為方便定量計算, 首先對(7)式進行改寫.考慮一尺寸為5 × 5 mm2, d = 100 nm, λ = 150 nm 的典型薄膜樣品, 由于我們的線圈間距h = 0.9 mm, 顯然滿足λ2? hd, 在該情況下, (7)式可以很好地近似為[28,29]:

4 NbN薄膜的磁場穿透深度測量

為了檢驗裝置的精度, 我們測量了研究較多的s波BCS超導體NbN.NbN超薄膜使用磁控濺射方法生長, 厚度為 6.5 ± 0.2 nm, 襯底為 5 × 5 ×0.5 mm3MgO單晶.圖4(a)給出了NbN薄膜的感生電壓?溫度曲線.可以看出, 當樣品進入超導態時, 感生電壓實部Vx迅速下降, 這反映了薄膜的抗磁性; 感生電壓虛部Vy則呈現峰狀, 其展寬能夠反映樣品的均勻性.我們利用前述方法得到了樣品的穿透深度?溫度曲線λ(T), 如圖4(b)中的黑色圓圈所示, 可以發現低溫段的λ(T)十分平緩, 這意味著材料的超導能隙沒有節點.圖4(b)中的其他數據來自同批生長的另外3片NbN薄膜, 結果非常接近.

圖4 NbN薄膜(NbN#1, NbN#2, NbN#3, NbN#4)的雙線圈互感測量結果 (a) NbN#1樣品的感生電壓曲線Vx(T)及Vy(T);(b)四個樣品的穿透深度隨溫度變化曲線λ(T); (c) NbN#1樣品的超流密度?溫度曲線 λ -2(T)∝ ns(T) , 黑色實線是臟極限BCS理論的擬合結果; (d)四塊樣品的穿透深度零溫外延值λ (T → 0)與Tc的關系, 符合文獻報道趨勢[38], 誤差棒的長度小于數據點的標記尺寸Fig.4.Two?coil mutual inductance measurement results of NbN films (NbN#1, NbN#2, NbN#3, NbN#4): (a) Temperature de?pendence of induced voltage Vx(T) and Vy(T) for NbN#1; (b) temperature?dependent penetration depth λ(T) of four NbN films;(c) temperature variation in superfluid density λ -2(T)∝ ns(T) for NbN#1.The black line shows the dirty s?wave BCS theory fit to the data; (d) the value of λ (T → 0) for four NbN films, which shows a good agreement with the published value[38].The length of error bar is shorter than the symbol size.

圖4(c)給出了 NbN#1樣品的超流密度λ?2(T), 其中黑色實線是BCS理論給出的臟極限s波超導體的超流密度[39]:

數據擬合給出 2Δ(0)/(kBTc) ≈ 4.3, 與文獻[38]中報道的數值(約4.2)非常接近.該數值略大于BCS理論值3.53, 意味著材料處于強電?聲子耦合.值得注意的是, 當 T ＞ Tp≈ 13.2 K時,λ—2(T) 出現突然下降.這種偏離BCS理論的行為在文獻[38]中也有報道, 其或起源于Tc附近發生的 Berezinski?Kosterlitz?Thouless (BKT)相變[40].根據BKT理論, 2D超導體中渦旋?反渦旋束縛對會被相位漲落效應拆散, 自由渦旋的擴散將使λ—2(T)迅速下降[41].

我們進一步外延得到了材料的零溫穿透深度值λ(T→0).四片NbN薄膜的零溫穿透深度值介于322—329 nm之間, 與文獻[39]報道的λ(T →0)?Tc關系符合(見圖4(d)).

5 總結與展望

本文對雙線圈互感技術的測量原理進行了系統闡述.針對制約測量精度的兩個因素, 自主設計并搭建了一套高精度的雙線圈互感測量裝置.信號重復性高達96%.計算表明, 裝置設計及數據處理方法上的改進使典型超導薄膜的穿透深度測量精度優于10%, 接近或好于國際同行水平[30].更加重要的是, 該裝置在NbN超薄膜上的穿透深度測量結果與文獻報道結果十分一致, 進一步表明該裝置準確可靠.

近年來, 將離子液體調控技術與雙線圈互感測量相結合已經成為提取ρs0(Tc)標度律[27]及揭示調控內在過程的一種高效手段[42].此外, 雙線圈互感技術也被逐步應用于相干長度測量[43,44]、臨界電流測量[45]、原位抗磁性探測[36,46?48]、磁通釘扎[49]、界面鐵電性[50]、界面超導電性[51]、超導匹配效應[52]等領域的研究中, 有望在今后的超導基礎物理研究中發揮更大的作用.

感謝西湖大學吳頡研究員關于雙線圈互感技術的討論與指導.感謝陳其宏研究員及陳欣甜、涂思佳、趙展藝等在文章寫作上的討論與幫助.