廣西典型巖溶區重金屬高背景區農田土壤生態風險綜合評價

趙辛金 吳天生 鐘曉宇 岳國輝 盧炳科 陳彪 李杰

摘要：系統采集廣西典型巖溶區大新縣農作物及其配套根系土壤樣品232份，分析測定土壤和農作物中As、Cd、Cr、Pb、Hg、Cu、Ni、Zn含量，通過污染指數法、富集因子法、空間分析以及土壤農作物協同評價的方法，綜合評估了地質高背景區農田土壤生態風險。結果表明，農田土壤中Cd和As含量點位超標問題突出，且土壤和農作物中重金屬空間分布不一致;91%的點位根系土壤中重金屬含量超標，41%的點位為中度或重度超標;As、Cr和Ni含量超標由地質高背景導致，Hg含量超標由人為活動造成，Cd含量超標受到人為活動和地質成因雙重控制。根系土壤和農作物協同評價將農田土壤綜合生態風險等級劃分為無風險、潛在風險、低風險、中等風險、高風險和極高風險6個等級，70.3%的點位屬于潛在風險，同時存在1.3%極高風險點位，主要是由Cd引起。

關鍵詞：地質高背景;農田土壤;重金屬;生態風險;綜合評價

中圖分類號：X825文獻標志碼：A

文章編號：1002-1302（2020）22-0252-09

作者簡介：趙辛金（1968—），男，碩士，高級工程師，主要從事地質礦產及地球化學勘查相關研究。E-mail：xjzhaogx@163.com

通信作者：李杰，博士，高級工程師，主要從事生態地球化學和土壤污染修復相關研究。E-mail：lj@cug.edu.cn。

我國經濟的快速發展導致農田土壤中鋅（Zn）、銅（Cu）、鎳（Ni）、鉛（Pb）、鎘（Cd）等重金屬含量逐年增加，特別是在采礦冶煉和工業區土壤中Cd和汞（Hg）含量增加尤為明顯[1]，農業土壤重金屬污染逐漸受到廣泛關注[2]。2014年4月公布的《全國土壤污染狀況調查公報（2005―2013年）》顯示，全國土壤重金屬總的超標率為16.1%，鎘、汞、砷（As）、銅、鉛、鉻（Cr）、鋅、鎳等8種無機污染物點位超標率分別為7.0%、1.6%、2.7%、2.1%、1.5%、1.1%、0.9%、4.8%，19.4%的農田土壤點位超標[3]。土壤中重金屬主要來源于地質背景和人為活動。重金屬地質高背景大體分為3種類型：成土母質原地風化、上游高背景土壤沖刷形成的沖積平原以及典型礦床周邊的土壤（例如鉛鋅礦）[4]，研究區廣泛發育泥盆系、石炭系碳酸鹽巖，由于鎘與鈣的離子半徑極為相近，在石灰巖形成過程中鎘、鈣可以發生同晶替代作用，因此碳酸鹽巖區土壤鎘背景值較高。人為活動如工農業生產、城市生活帶來的污染，包括污水灌溉、大氣沉降、工礦企業廢水排放、垃圾焚燒等[5-11]。

目前研究大多集中在人為活動造成的重金屬污染，而對地質背景造成的農作物超標情況研究較少[12]，已有的報道主要研究重金屬富集特征及生物有效性的影響因素[13-14]、高背景礦區農田土壤污染評價[15]、農作物含量及其風險評價[16]等，對結合土壤污染等級協同農作物的生態效應的綜合生態風險評價研究較少。

本研究以從廣西大新縣采集的232組根系土壤和農作物為研究對象，在對照國家標準的基礎上，運用污染指數法、富集因子、空間分析，對大新縣根系土壤和農作物重金屬空間分布特征、超標原因進行分析，提出土壤協同農作物評價方法的劃分等級，旨在為地質高背景區農田土壤重金屬防控和修復提供技術支撐，為大新縣農用地的安全利用提供重要基礎數據。[LM]

1材料與方法

1.1研究區概況

研究區位于廣西西南部邊境，位于22°29′～23°05′N，106°39′～107°29′E，[JP+1]地處南亞熱帶南沿，具有明顯的南亞熱帶季風氣候特點。地勢北高南略低，呈東西長南北窄，形似蹲獅（東頭西尾，北背南腳）地貌呈西北和東北角向南伸展狀。出露地層有寒武系、泥盆系、[JP+2]石炭系、二疊系和第四系，主要以泥盆系為主;土壤類型主要為棕色石灰土，廣泛分布于石灰巖山的下坡方，酸堿度呈中性;其次為磚紅壤性紅壤，該類型土壤層次分化明顯，富含鐵鋁，表層色較淡紅，主要分布于西大明山地區。

1.2樣品采集與分析

2018年7—12月于農作物收獲季節采集早稻及其根系土壤35組、晚稻及其根系土壤67組、香蕉及其根系土壤32組、龍眼及其根系土壤30組、柑橘及其根系土壤25組、玉米及其根系土壤43組，累計各類農作物及其根系土壤232組（圖1）。樣品的采集按照DZ/T0295—2016《土地質量地球化學評價規范》執行[17]。在采樣點地塊內視不同情況采用棋盤法、梅花點法、對角線法、蛇形法等進行多點取樣，選取3個以上采樣小區，每個小區水稻采集10～20株，玉米1～2株、果樹5～10棵混合成1份樣品，水稻和玉米采樣質量大于500g，水果類采樣鮮質量大于1000g;在采集農作物時采集對應根系土壤，等量混合成1份土壤樣品，土壤樣品質量大于1000g。水稻和玉米脫穗脫粒、新鮮水果采集后立即裝入聚乙烯密封袋送回實驗室分析;土壤樣品室內陰干，全部過10目篩，送回實驗室分析。

樣品分析測試由廣西壯族自治區地質礦產測試研究中心完成。土壤全量元素Pb、Cd、Ni含量采用電感耦合等離子體質譜法（ICP-MS）（酸溶）測定;Cu、Zn含量采用電感耦合等離子體發射光譜法（ICP-OES）測定;Fe2O3、Cr含量采用X射線熒光光譜法（XRF）測定;As、Hg含量采用原子熒光光譜法（AFS）測定;pH值采用玻璃電極法（ISE）測定。農作物中元素分析參照DZ/T0253.1—2014～DZ/T0253.4—2014《生態地球化學評價動植物樣品分析方法》，As、Cd、Cr、Pb含量采用等離子體質譜法測定;Hg含量采用原子熒光法測定。樣品分析測試方法及質量控制嚴格按照DZ/T0258—2014《多目標區域地球化學調查規范（1∶250000）》[18]和DD2005-03《生態地球化學評價樣品分析技術要求（試行）》[19]執行。土壤樣品采用國家一級標準物質進行準確度和精密度控制，每批樣品（50個）中密碼插入4個國家一級標準物質（土壤）控制精密度，每500件插入12件國家一級標準物質（土壤）控制準確度，合格率均為100%。農作物樣品插入國家一級標準物質4件與樣品一起測定，每件樣品進行100%的重復分析，抽取5%的樣品進行外檢，各類分析相對誤差（RE）≤30%，合格率為100%。

1.3研究方法

1.3.1土壤污染指數采用土壤單因子指數判斷土壤中單一污染物的污染程度，計算公式如下：

1.3.3農作物點位風險評價食用農產品中污染含量對照GB2762—2017《食品安全國家標準食品中污染物限量》，判定其中污染物含量的超標程度。

式中：Ei表示農產品中重金屬元素i的單因子超標指數;Ci農產品中重金屬元素i的含量測定值，mg/kg;Li農產品中重金屬元素i的食品安全國家標準限量值。根據Ei的大小把農產品超標程度分為3級[23]：若Ei≤1.0為Ⅰ級（未超標），1.0

1.3.4農田土壤綜合生態風險評價

為進一步精準評價土壤中重金屬的污染程度，本研究采用土壤與農產品重金屬污染風險協同評價的方法對研究區農田土壤風險進行評價。采用土壤單因子和農產品單因子指數相結合的方法，結合點位土壤、農產品重金屬污染的風險劃分等級，將研究區土壤重金屬污染風險劃分為6個等級（表2）。

1.4數據處理與分析

本研究采用ArcGIS10.7和Origin2020進行克里金插值、空間分析，運用SPSS26.0和Excel2019進行統計分析和數據處理。

2結果與分析

2.1土壤和農作物中重金屬元素空間分布特征

如表3所示，依據GB15618—2018《土壤環境質量農用地土壤污染風險管控標準（試行）》中規定的土壤污染風險篩選值，研究區根系土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn含量的點位超標率分別為46.55%、81.03%、33.62%、5.17%、2.59%、28.02%、8.19%、38.36%，說明根系土中存在Cd和As污染風險。與大新縣背景值相比，As、Ni、Cr和Cu的平均值低于大新縣土壤背景值，Pb和Hg的平均值略高于大新縣背景值，Cd和Zn的平均值明顯高于大新縣背景值，說明大新縣農田土壤中存在一定程度的Cd和Zn累積。

依據GB2762—2017《食品安全國家標準食品中污染物限量》，3%的早稻Cd含量超標，12%的晚稻Cd含量超標，5%的晚稻Hg含量超標，10%的龍眼Cd含量超標，說明大新縣稻米存在Cd和Hg污染的風險。為進一步探討根系土和農作物中重金屬的空間分布特征，應用克里金插值方法制作了根系土壤和農作物中重金屬含量的空間分布圖。由圖2可以看出，根系土壤中Cd含量超標嚴重，主要分布在研究區碳酸鹽巖區和長屯鉛鋅礦，對應的農作物中早稻和晚稻有不同程度的Cd含量超標，水稻Cd含量超標主要集中在長屯鉛鋅礦污水灌溉范圍內，而龍眼Cd含量超標分布在大新縣西側和恩城鄉，對應的根系土壤中的含量并未超標，說明根系土壤中Cd含量超標主要是礦業活動和地質高背景雙重因素影響，同時根系土壤中Cd元素含量空間分布與農作物空間分布局部區域存在空間分布不一致。根系土壤Hg含量超標少，但農作物中Hg含量出現超標，Hg含量超標的晚稻主要散布在研究區西南部寶圩鄉和西北部雷平鎮，而對應的根系土壤中Hg含量超標區域主要分布在研究區中部大新縣桃城鎮及恩城鄉，說明根系土壤中Hg主要來源于城市人為排放[24-25]。研究區約有50%面積的根系土壤存在As含量超標，而農作物并未出現超標（總As含量超過GB2762—2017標準中無機As含量限量值，但試驗區無機As含量并未出現超標），大新縣西部和雷平鎮北側根系土壤中的含量最高而對應農作物中的含量卻最低，這主要受到土壤pH值影響，統計結果表明早稻（r=-0.493，P<0.01）、晚稻（r=-0.506，P<0.01）、玉米（r=-0.365，P<0.05）中的重金屬含量與土壤pH值顯著負相關，而柑橘、龍眼和香蕉中的重金屬含量與土壤pH值無顯著性相關。農作物中As低含量區pH值為4.17～4.77，主要以酸性土壤為主，研究表明pH值降低導致土壤中As有效態含量降低[26]。上述結果表明，重金屬在農作物和根系土壤中的空間分布并不完全對應，充分說明土壤中重金屬元素總量并不是衡量元素從土壤-農作物系統中遷移能力的有效指標，某種程度上依賴土壤中重金屬的存在形態。

2.2根系土壤重金屬污染風險評價

2.2.1根系土壤點位重金屬污染風險評價如表4所示，單因子污染指數統計結果顯示，根系土壤中重金屬元素均有不同程度的點位超標，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn的單因子污染指數平均值分別為1.04、6.44、0.91、0.44、0.37、0.72、0.52、1.69，變化范圍分別為0.07～6.60、0.16～230.00、0.16～3.43、0.07～2.62、0.04～4.46、0.08～2.93、0.11～2.46、0.16～51.41，超標點位數量由高至低依次為Cd、As、Zn、Cr、Ni、Pb、Cu、Hg。出現重度超標的元素為Cd、Zn、As，對應的嚴重超標樣品數分別為45、8、1。綜合污染指數顯示，清潔、輕微污染、輕度污染、中度污染、重度污染等級對應的樣點數分別為22、71、43、50、46個，約91%的點位發生了重金屬超標現象。

2.2.2根系土壤重金屬含量超標成因分析以調查獲取的研究區背景值作為參比，計算各重金屬元素富集因子。統計結果（表4）顯示，根系土壤中重金屬元素均有不同程度的點位污染，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn的富集因子平均值分別為0.94、4.81、1.02、1.17、1.49、1.09、1.47、2.67，變化范圍分別為0.15～2.82、0.07～159.67、0.26～2.67、0.45～7.15、0.34～17.81、0.28～6.3、0.41～15.61、0.42～101.66，污染點位數量由高至低依次為Cd、Zn、Hg、Pb、Cu、Ni、Cr、As。對比單因子污染指數和富集因子評價結果可以發現，As含量有47%的點位超標，但僅有1份樣品發生富集，說明研究區農田土壤As含量超標主要由地質背景引起;2.59%的點位Hg含量超標，但12.5%的點位在農田土壤中富集，說明研究區農田土壤中Hg受到人為污染。因此，研究區農田土壤中Cr、Ni、As含量點位超標主要受地質背景控制，Hg在表層土壤出現一定程度的累積，Hg元素累積效應相對顯著，點位超標主要受城市人為活動影響，Cd、Zn、Pb和Cu主要受地質背景和礦業活動雙重因素控制。

富集因子采用研究區背景值對表層土壤進行歸一化，常用來識別地質成因和人為污染。采用單因子污染指數和富集因子相結合的方式，進行農田土壤重金屬超標成因分析。劃分以下4種類別：當Pi≤1，EFi<2時，表明土壤未受人為污染且重金屬含量未超標;當Pi>1，EFi<2時，表明土壤地質成因導致重金屬含量超標;當Pi≤1，EFi≥2時，表明土壤受到人為污染且重金屬含量未超標;當Pi>1，EFi≥2時，表明土壤受到人為污染且重金屬含量超標。進一步分析各類土壤超標成因空間分布特征，制作4種組合特征的空間分布圖，見圖3。

Cd元素在研究區污染突出，Cd含量有188個點位超標，其中86個點位由于地質高背景造成超標，102個點位由于人為活動造成超標。As含量存在108個點位超標，其中107個點位由于地質成因造成超標。Cu、Hg含量超標點位較少，分別有15、39個點位受到人為活動影響。根系土壤中重金屬超標元素成因大體可以分為3類：（1）地質高背景導致超標。As、Cr、Ni含量超標點位分別為108、78、65個，該類元素主要散布于研究區，主要受碳酸鹽巖控制。（2）人為活動（礦業開發、城市燃煤）。Hg元素有6個點位超標，均屬于人為活動造成。空間分布上均集中在縣城和大的鄉鎮周邊，土壤中Hg含量超標主要來源于城市人為排放[24-25]。恩城鄉西南側出現1處Hg含量超標，這與該點存在1處已探明的汞礦開發有關。（3）地質成因和人為活動雙重影響。Cd、Cu、Pb、Zn含量超標點位分別為188、12、19、89個，對應的屬于地質成因造成超標的點位占總超標點位的比例分別為46%、67%、53%、66%。從空間分布上看，Cd、Zn、Pb在長屯鉛鋅礦的超標點位尤為集中和明顯，說明長屯鉛鋅礦在歷史開發過程中，已對周邊農田土壤造成影響;地質成因主要受泥盆系碳酸鹽巖控制。

2.3農作物重金屬污染風險評價

統計計算研究區香蕉、龍眼、早稻、晚稻、柑橘、玉米等6種農作物中重金屬超標指數，統計結果顯示龍眼中Cd含量超標，水稻中Cd、Hg含量超標。由表5可以看出，3份龍眼中Cd含量輕度超標，點位率為10%;1份早稻中Cd含量重度超標，點位率為29%;4份晚稻中Cd含量輕度超標，4份重度超標，3份Hg含量輕度超標，晚稻綜合指數輕度超標7份，點位率為10%，重度超標4份，點位率為6%。

圖4為農作物中Cd和Hg超標指數空間分布圖。農作物中Cd含量重度超標主要分布在長屯鉛鋅周邊，說明礦業歷史開發已經對周邊農田土壤中的農作物產生明顯的生態效應;Cd中度污染的點位主要分布在大新縣城周邊和恩城鄉南部，對照圖2中根系土壤中Cd的空間分布，可以發現位于大新縣農作物中Cd中度污染點位對應的根系土壤主要為地質高背景超標，說明地質高背景導致的土壤重金屬超標在某種程度上也會造成農作物超標，應通過農作物種植結構調整，以減少對農作物品質的影響。另一個農作物中Cd含量超標的位于恩城鄉南部，對應的根系土壤主要為地質高背景和人為活動造成土壤超標，調查發現研究區化肥中Cd含量最大值為4.037mg/kg，相關研究也表明化肥是田間土壤Cd的重要來源之一，因此該點位Cd含量超標受到地質背景和人為活動雙重影響。研究區3份農作物中Hg含量（水果類作物無標準）中度超標，分別位于下雷鎮、堪圩鄉和雷平鎮南部，堪圩鄉根系土壤出現人為活動導致的Hg含量超標，而其他2處點位土壤中并未超標，研究區大氣干濕沉降Hg年沉降通量在下雷鎮為高值區[>0.011mg/（m2·年）]，采集的化肥中Hg含量最大值為0.682mg/kg，說明農產品中的Hg來源于土壤、大氣降塵和化肥[27]，進一步說明土壤總量不是判斷農作物是否超標的可靠指標，進一步印證了前述分析結果。

2.4農田綜合生態風險評價

表6為研究區根系土壤和農作物中協同評價結果。Pb和Cr土壤風險等級主要以無風險為主，潛在風險的比例分別為8.2%、14.5%，未發現低風險-極高風險土壤樣品。As和Hg點位風險等級介于無風險-低風險等級，As分別有39.3%、13.8%的點位屬于潛在風險和低風險，93.8%的點位Hg處于無風險等級。Cd以潛在風險點位為主，75.9%的點位屬于潛在風險，1.3%的點位為低風險，1.7%的點位屬于中等風險，0.9%點位屬于高風險，1.3%的點位屬于極高風險。綜合評價結果顯示，研究區70.3%的點位屬于潛在風險，同時存在1.3%極高風險點位，主要是由Cd污染引起。

由圖5可以看出，高風險和極高風險的點位主要集中分布在長屯鄉鉛鋅礦區，低風險的點位主要分布在大新縣、雷平鎮。具有風險的土壤點位與農作物超標點位一致。從劃分結果來看，評價過程綜合考慮了土壤和農作物的數據結果，能夠有效識別大新縣農田土壤的重金屬污染風險，表明本研究土壤生態風險分級方法與實際相符，具有一定的可操作性，是對地質高背景區土壤生態評價方法的探討和有效補充。

3結論

（1）大新縣根系土壤中8種重金屬含量均有點位超過土壤環境質量標準，其中Cd含量和As含量點位超標率分別81.03%、46.55%，生態風險問題突出。

（2）采集的6類232份農作物樣品中，僅存在水稻中Cd含量和Hg含量超標，龍眼中Cd含量超標。水稻中Cd含量超標主要集中在長屯鉛鋅礦，該區域農田食品安全應予以重視。研究區出現水稻中Hg含量超標，一處與當地汞礦開發有關，其余主要受縣城人為排放影響。水稻中無機砷含量雖然沒有超過國家限量標準但籽實中總As含量較高，研究區堿性土壤提高了土壤中As的活性，建議加強堿性土壤區域As污染源控制。

（3）根系土壤綜合污染指數顯示91%的點位存在重金屬含量超標;As、Cr和Ni含量超標主要由石炭碳酸鹽巖風化成壤作用造成;Hg含量超標與汞礦和城市人為活動有關;Cd、Cu、Pb、Zn含量受到長屯鉛鋅礦歷史礦業活動和石炭碳酸鹽巖成土母質雙重控制。地質高背景和人為活動造成了研究區農作物中Cd和Hg含量的超標，一方面為地質高背景區污染防控提供了數據支撐，另一方面說明土壤中重金屬含量不是衡量農作物中重金屬含量超標的唯一指標，為建立適應當地實際的土壤環境質量標準和污染防控政策提供技術支撐。

（4）本研究采用土壤和農作物重金屬風險協同評價的方法對研究區農田土壤進行風險評價，該方法可以有效識別大新縣農田土壤的重金屬污染風險，是對現行地質高背景區土壤生態評價方法的探討和有效補充。綜合評價結果顯示，84.1%以上的點位存在生態風險，主要由Cd元素引起，53.1%的點位Cd污染處于潛在風險和低風險水平，是本研究區重點監控的重金屬元素。

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