李維勤 霍志勝 蒲紅斌
1) (西安理工大學自動化與信息工程學院, 西安 710048)
2) (西安交通大學電子科學與技術系, 西安 710049)
(2019 年 10 月 10 日收到; 2019 年 12 月 18 日收到修改稿)
電子束照射下電介質/半導體樣品的電子束感生電流(electron beam induced current, EBIC)是其電子顯微檢測的重要手段. 結合數值模擬和實驗測量, 研究了高能電子束輻照下SiO2/Si薄膜的瞬態EBIC特性. 基于Rutherford模型和快二次電子模型研究電子的散射過程, 基于電流連續性方程計算電荷的輸運、俘獲和復合過程, 獲得了電荷分布、EBIC和透射電流瞬態特性以及束能和束流對它們的影響. 結果表明, 由于電子散射效應, 自由電子密度沿入射方向逐漸減小. 由于二次電子出射, 凈電荷密度呈現近表面為正、內部為負的特性, 空間電場在表面附近為正而在樣品內部為負, 導致一些電子輸運到基底以及一些出射二次電子返回表面.SiO2與Si界面處俘獲電子導致界面附近負電荷密度高于周圍區域. 隨電子束照射樣品內部凈電荷密度逐漸降低, 帶電強度減弱. 同時, 負電荷逐漸向基底輸運, EBIC和樣品電流逐漸增大, 電場強度逐漸減小. 由于樣品帶電強度較弱, 表面出射電流和透射電流隨照射基本保持恒定. EBIC、透射電流及表面出射電流均隨束流呈現近似正比例關系. 對于本文SiO2/Si薄膜, 透射電流隨束能的升高逐漸增大并接近于束流值, EBIC在束能約15 keV時呈現極大值.
現代微納電子技術的發展對其制造工藝中的測試方法提出了較高要求[1,2]. 基于電子束技術的掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡可觀測樣品表面及內部結構. 在電子束輻照下, 通過激發產生電子-空穴對, 形成局部導電特性[3?6]. 特別是對于透射電子束, 樣品表面至導電襯底間將形成導電通道,這種導電通道將導致入射電子、激發的次級電子在樣品內部輸運, 形成電子束感生電流(electron beam induced current, EBIC). 基于 EBIC 效應,可實現半導體樣品表面及內部結構的觀測和檢測[7?11]. 更重要的是, EBIC 是電子束照射下樣品內部電荷積累及帶電強度的重要指標和手段[12].
對于微電子器件特有的具有多層結構電介質/半導體樣品, 透射電子束照射下的EBIC受電子束條件、樣品參數和結構的影響, 其瞬態值呈現復雜的變化特性. 這里, 電子束照射電介質/半導體結構樣品時, 經非彈性散射激發的部分次級電子沉積在樣品內部形成負空間電荷分布[12?15], 其產生的靜電場影響從表面出射的二次電子軌跡及透射電流的大小. 此外, 電介質樣品的體缺陷會俘獲電荷,改變內部電場分布及EBIC的形成、瞬態特性及穩定值[16?18]. 更重要的是, 電介質/半導體的分界面會俘獲電荷, 產生的電場不僅影響電荷在電介質內部的累積和輸運, 還決定最終通過半導體流向襯底的EBIC瞬態和穩態特性[8]. 而且, EBIC瞬態特性和相關帶電特性受電子束條件、樣品參數和結構特性等多方面因素的影響, 呈現復雜的變化規律,對其瞬態發展機理缺乏足夠了解, 相關研究尚比較缺乏.
當前已有的電介質/半導體結構樣品的EBIC特性研究主要是基于實驗測量的穩態特性研究, 因此難以準確建立EBIC與電子束條件、樣品參數和結構之間的定量關系, 限制了EBIC在微電子器件檢測中的應用. 本文旨在揭示可穿透電子束照射下電介質/半導體結構樣品的EBIC及相關帶電瞬態特性, 闡明電子束條件對EBIC的影響規律. 研究結果對提高微電子器件檢測準確性, 降低其帶電效應具有理論和實用價值.
本文以SiO2/Si結構樣品為對象, 建立考慮電子散射、俘獲和輸運的數值計算模型, 結合實驗測量, 研究可穿透電子束照射下電介質/半導體薄膜的EBIC及相關帶電瞬態特性. 首先介紹數值模型和實驗平臺; 然后給出空間電場、表面出射電流、透射電流及EBIC的瞬態特性; 最后分析和討論電子束條件和樣品參數對EBIC特性的影響.
電子束入射樣品后與樣品材料發生一系列復雜的過程. Monte Carlo (MC)模擬是研究電子束與固體相互作用的常用方法. 本文結合MC模擬、有限差分法以及Runge-Kutta法計算電荷的散射、輸運、俘獲及二次電子的出射及返回過程[19,20].電子束照射樣品時, 表層、淺表層次級電子出射形成二次電子; 部分能量較高的入射電子穿透樣品形成透射電流; 其余電子在樣品內部經歷復雜的輸運和俘獲過程. 采用Rutherford彈性散射模型描述電子的散射過程, 并建立電荷輸運、俘獲過程的有限差分法數值計算模型.
研究對象為微納電子器件常見的SiO2/Si結構, 樣品結構及起因于電子束照射產生的各類電流如圖1所示, 其中SiO2和Si層的厚度分別取為400 nm 和 100 nm. 首先, 束流為IB的電子束照射樣品, 少量入射電子直接反射形成背散射電子電流IBE; 部分激發產生的次級電子經表面出射形成二次電子電流ISE, 但在表面電場的作用下, 部分出射電子可能返回表面形成IRE, 因此有效出射電流II為


圖1 電子束與樣品相互作用產生的各類電流示意圖Fig. 1. Schematic of currents generated by the interaction of e-beams with samples.
部分能量較高的入射電子穿透樣品形成透射電子電流ITE. 部分自由電子經輸運過程到達基板形成電子束感生電流IEBIC. 因此本文中樣品電流IS可寫為

需要指出的是, 電子束輻照非導體樣品時, 由于電荷累積在樣品下表面的電場連續增大形成自由電子移動, 如果下表面接地會形成位移電流[13].由于本文研究對象為電子遷移率較高的SiO2和Si薄膜, 其內部沉積的負電荷量較小, 因而其內部電場強度較小, 故位移電流值較小, 對EBIC和樣品電流的影響可忽略不計.
電子束照射樣品后, 與樣品原子或分子發生復雜的散射過程. 入射電子與樣品碰撞時, 受原子核庫侖場的作用發生大角度彈性散射, 或者與原子的核外電子發生碰撞使原子受到激發發生非彈性散射. 這里, 非彈性散射主要與價電子激發相關.
彈性散射過程中, 入射電子在原子核的庫侖勢下折射, 不損失能量. 對于入射能量大于 10 keV的高能電子彈性散射過程, Rutherford彈性散射截面為[21]


這里Na為 Avogadro常數,r為材料質量密度,A為原子質量.
采用單電子散射模型來模擬非彈性散射過程,其微分散射截面為

這里e為單電子電量,W為歸一化能量損失系數,由散射截面可得到非彈性散射平均自由程為

非彈性散射過程的能量損失采用修正Bethe連續能量損失經驗公式來描述, 能量為E的電子相對于散射步長S的平均能量損失率為[21]


對于本文研究的樣品, 相關參數取值如表1所列.

表1 電子散射過程參數默認設置Table 1. Default values of parameters in the scattering process.
采用MC模擬電子的散射過程. 電子散射中的運動軌跡由步長、散射角及方位角來確定, 一個電子在兩次散射之間的步長S用下式來表示:

其中R1為隨機數,為總的平均自由程, 滿足
電子散射類型利用隨機數R2來決定. 假如則為彈性散射; 否則為非彈性散射.彈性散射的散射角q由隨機數R3來確定:

方位角滿足:

其中R4為隨機數.
對于由兩種元素組成的SiO2樣品, 電子與其中第i種元素的原子的碰撞概率為


則電子與樣品中第i種元素的原子碰撞,時上述隨機數均為區間[0, 1]上的均勻分布.
樣品的體缺陷或者不同介質分界面的表面俘獲能量耗盡的電子. 對于體缺陷的俘獲, 采用基于Poole-Frenkel效應的俘獲截面模型[22], 俘獲電子密度T(t)隨時間變化表示為

其中Ntrap為陷阱中心密度,C為俘獲系數.
不同介質分界面的表面會俘獲電荷. 當自由電子運動到該區域時, 只要該俘獲點為空, 則該自由電子會被表面俘獲.
輸運特性是影響樣品EBIC的關鍵[23]. 未被俘獲的自由電子及空穴在內部電場下遷移和密度梯度作用下擴散, 影響樣品內部電荷分布以及表面出射電子、透射電子運動及EBIC特性. 電荷的遷移和擴散滿足電流連續性方程[8]:

空間電位滿足泊松方程:

其中e表示介電常數. 此外, 自由電子還可能與空穴發生復合. 為簡化計算, 本文采用直接復合模型,計算式為

式中R代表電子空穴復合率. 對微分方程組(14)—(21)采用有限差分法求解. 有限差分法的網格大小會影響最終結果及計算速度. 為了兼顧計算速度和準確性, 網格取 5 nm.
對于三維坐標系統 (x,y,z),z方向為入射方向, EBIC電流的計算式如下:

對于電介質及半導體樣品, 電子束照射下產生的空間電場有可能吸引部分能量較低的出射電子返回樣品表面. 同時, 收集器電壓也會影響出射電子的軌跡. 根據樣品上方的空間電場Fx,Fy和Fz,出射電子的運動方程為

(23)式采用四階龍格庫塔法求解, 最終可得到返回表面電子電流IRE以及有效出射電流II.
采用濕氧化法在硅基片上熱生長二氧化硅薄膜, 樣品結構和參數見圖1. 圖2是簡化實驗裝置示意圖, 用于測量表面出射電流以及樣品電流. 整個裝置放置于高真空實驗艙內. 電子槍為熱場發射電子槍, 束斑直徑為 100 nm. 樣品放置于具有良好導電性能的金屬平臺, 下方連接安捷倫B2981A皮安計用于收集和測量樣品電流. 樣品上方為法拉第杯, 用于收集表面出射電子. 實驗參數如表2所列.

圖2 實驗裝置示意圖Fig. 2. Schematic diagram of the experimental device.

表2 實驗參數默認設置Table 2. Default values of parameters.
數值計算中的電子束照射方向為z方向. SiO2的電子遷移率取 10–1cm2· V–1· s–1, Si的電子遷移率取 102cm2· V–1· s–1, 未作說明的模擬參數默認值見表3. 需要說明的是, SiO2與Si的界面陷阱密度受生長條件影響有所不同, 且遠大于體缺陷俘獲中心密度[24,25].

表3 數值計算參數默認設置Table 3. Default values of parameters.
影響EBIC大小的關鍵是入射電子束輻照產生的內部電荷和電場分布. 在高能電子束照射下,EBIC特性取決于流出樣品電子電流大小. 對于電介質/半導體樣品, 流出樣品電流包括表面出射電子電流以及從樣品襯底流出的電子電流.
從樣品表面出射電子包括背散射電子和二次電子. 對于電介質或半導體樣品, 長時間照射引起電荷的積累產生樣品表面和內部帶電, 因而出射電子電流和產額會動態變化. 圖3是初始時刻電子總產額s的模擬和實驗結果, 實線是模擬結果, 方塊符號是測量結果. 這種情況下, 可近似認為樣品不帶電, 理論上出射電子全部被收集器收集. 從圖3可發現,s隨束能EB的增大而減小. 這是因為, 隨著EB的增大, 通過非彈性散射激發的次級電子分布在樣品內更深區域, 因而更難從樣品表面出射形成二次電子, 導致s減小. 這一變化規律基本適用于所有金屬、電介質樣品. 需要指出的是,s的計算結果略大于實際測量結果. 這主要是由于實際的電子收集器并不能收集所有的出射電子, 特別是出射角度(與入射方向夾角)較大的二次電子更可能離開收集器的有效視場, 無法被收集器收集.

圖3 電子總產額的模擬 (直線)和實驗 (方塊) 結果Fig. 3. Simulated (lines) and experimental (squares) results of total electron yield.
從樣品襯底流出的電子電流首先是透射電子電流. 這里, 電子束的入射深度決定透射電流的大小, 最大入射深度l可近似用下式計算[21]:

基于樣品參數, 束能大于 10 keV 時, 由 (24)式計算得到的最大入射深度大于樣品厚度, 因此電子束照射產生的透射電流不可忽略.
經散射后自由電子在樣品內部經歷輸運和俘獲. 樣品內部不同時刻自由電子密度N(t)的分布見圖4. 從圖4可知, 沿著入射z方向, 自由電子密度(不含俘獲電子密度)總體上逐漸降低. 這是因為, 通過非彈性散射產生的次級電子一般主要發生在表面、近表面; 隨著入射深度的增加, 入射電子能量逐漸衰減, 因而產生的次級電子數量逐漸減小. 此外, 隨著電子束持續照射, 自由電子密度逐漸增大. 同時樣品內部將沉積更多的電子, 負電荷量逐漸增大; 雖通過復合、遷移和擴散等作用自由電子密度會降低, 但總體上并不會改變隨電子束持續照射自由電子密度增大的趨勢.

圖4 自由電子密度 N(t) 沿入射方向分布Fig. 4. Simulated free charge densities N(t) along the incident direction.
圖5 是模擬得到的不同時刻樣品內部凈電荷密度分布. 這里, 凈電荷密度是空穴密度P(t)與電子密度N(t)之差. 由于空穴遷移率遠小于電子遷移率, 因而相對于電子, 空穴可認為基本靜止. 首先, 由于近表面二次電子的出射, 凈電荷密度在近表面為正; 而在樣品內部, 由于電子產額小于1, 凈電荷密度總體為負. 此外, 在 400 nm 處, 即 SiO2與Si介質分界面, 由于界面處俘獲電子, 因而界面處的凈電荷密度(負)較高. 最后, 樣品表面及近表面 (約nm), 由于電子的輸運效應電子向表面遷移, 表面及近表面正電荷密度逐漸減小; 同理,由于電子遷移率相對較高, 通過輸運、復合作用,樣品內自由電子逐漸向下方輸運, 因而電荷分布在更深的區域, 且凈電荷密度逐漸減小.
基于樣品內部的凈電荷分布, 可計算得到樣品內部的電位和電場分布, 結果如圖6所示. 從圖6(a)可知, 空間電位沿入射方向先下降為極小值, 然后逐漸增大并趨于零, 這種分布形態由圖5所示的凈電荷分布形態所決定. 此外, 隨著電子束持續照射,樣品內輸運、復合作用的效應逐漸增強, 樣品內的帶電強度逐漸減弱, 空間電位逐漸升高并接近于零電位.

圖5 凈電荷密度 (P(t) – N(t))沿入射方向分布Fig. 5. Simulated net space densities (P(t) – N(t)) along the incident direction.

圖6 (a)空間電位 V(t)和 (b)空間電場 F(t)沿入射方向分布模擬結果Fig. 6. Simulated (a) space potentials V(t) and (b) space fields F(t) along the incident direction.
如圖6(b)所示, 在樣品內部約40 nm的淺表面, 電場強度為負值, 而在下方電場強度為正值.這種電場形態一方面推動表面及近表面的電子向表面輸運, 同時推動樣品內部的自由電子向下輸運并形成EBIC. 隨著電子束持續照射, 盡管樣品內部沉積的負電荷量逐漸增大, 但電場強度逐漸減小, 樣品的帶電強度將減弱. 而對于絕緣材料, 由于電子的輸運能力較弱, 其樣品內部電場強度隨照射將逐漸增大, 其值遠大于本文電介質樣品, 因而有可能導致樣品被擊穿[26]. 需要指出的是, 由于表面電場較小, 其對入射電子束的實際著陸能量及入射軌跡影響較小.
圖7是不同時刻有效出射電流II的模擬和測量結果. 這里, 根據 (1)式,II等于背散射電子電流和二次電子電流之和, 但需要減去返回表面的二次電子電流IRE. 事實上, 盡管表面電場強度較弱(見圖6(b)), 但依然會吸引部分二次電子返回表面. 但由于表面電場隨照射逐漸減弱, 因而IRE隨著照射逐漸減小. 由于其值較小, 對有效出射電流II的影響較小, 因而II隨照射基本保持在約0.35 nA.

圖7 有效出射電流 II的模擬 (直線)和測量 (方塊)結果Fig. 7. Simulated (line) and experimental (squares) effective emission currents II.
圖8 是不同時刻透射電流、EBIC及樣品電流結果. 首先, 從圖8(a)可看出, 透射電子電流ITE隨照射基本保持不變, 約為 1.15 nA. 這是因為, 樣品內的帶電強度較弱, 對透射電子的軌跡影響較小. 此外, 電子束感生電流IEBIC從零逐漸增大至一個穩定值. 這里, 在照射初期, 自由電子密度較小, 產生的EBIC也較小; 而隨著電子束照射, 其值隨自由電子密度的增大而增大; 在電子束照射后期,由于自由電子分布在更廣泛區域, 推動電子向下輸運的空間電場強度較小, 因此IEBIC將趨于穩定值.

圖8 (a) IEBIC 及 ITE 的模擬結果; (b) IS 的模擬 (直線)和測量(方塊)結果Fig. 8. (a) Simulated IEBIC and ITE; (b) simulated (line) and experimental (squares) IS.
此外, 如圖8(b)所示, 樣品電流從零逐漸增大至一個穩定值. 這里, 樣品電流的模擬結果包含透射電流ITE、電子束感生電流IEBIC及返回表面的二次電子電流IRE. 盡管由于表面正電場的減小IRE隨電子束照射逐漸減小, 但由于IEBIC隨照射逐漸增大, 因而總體上樣品電流從零逐漸增大至一個穩定值.
需要指出的是, 對于具有較低遷移率的絕緣薄膜, 其內部積累的電荷濃度往往非常高, 表面電位較低, 因而其出射電流、透射電流的變化規律應該與本文高遷移率電介質薄膜的結論有較大差異[19].
由于束流對電子散射、輸運特性的影響較小,因而平衡態時電子束感生電流IEBIC與束流呈現近似正比例關系, 如圖9所示. 類似地, 表面出射電子電流、樣品電流隨束流變化也呈現相同的正比例關系.
束能不僅決定電子產額也決定電子入射深度,對帶電特性的影響較為復雜. 圖10是模擬得到的不同束能下透射電流ITE時變特性, 當束能從10 keV增大到20 keV時, 由于電子入射深度的增大, 透射電子電流逐漸增大; 但從 20 keV 增加到30 keV時, 透射電子電流略小于入射電子電流IB的穩定值. 這是因為, 在較高入射能量段, 背散射電子產額較低, 絕大多數入射電子將直接穿透樣品, 因而透射電流接近于束流(1.6 nA).

圖9 模擬得到的不同束流時電子束感生電流IEBIC的穩態結果Fig. 9. Simulated IEBIC in the steady state under the different values of beam current IB.

圖10 模擬得到的不同束能時透射電流ITE的時變特性Fig. 10. Simulated ITE as a function of the irradiation time in the different beam energies EB.
圖11 是模擬得到的不同束能時電子束感生電流IEBIC的時變特性, 在約15 keV處呈現極大值.這里, 當束能從 10 keV 升至 15 keV, 經非彈性散射激發的次級電子數量較大, 導致EBIC增大. 而隨著束能的繼續升高, 盡管次級電子數量較大但樣品內激發的次級電子分布更為分散, 內部電場逐漸減小, 導致電子向下輸運能力減弱, 因而EBIC反而減小, 故而在束能約為15 keV時EBIC呈現極大值.

圖11 模擬得到的不同束能時 IEBIC 的時變特性Fig. 11. Simulated IEBIC as a function of the irradiation time in the different beam energies EB.
本文研究對象為微電子器件常見的SiO2/Si結構樣品, 其電子遷移率一般遠高于絕緣、聚合物樣品. 由于絕緣樣品的電子遷移率較低, 其內部自由電子的輸運過程較為緩慢, 因而樣品內的負帶電強度較大, 樣品內部、表面將強負帶電. 這種強帶電將嚴重影響入射電子軌跡及表面出射電子電流和透射電子電流, 其帶電機理與電子遷移率較高的半導體樣品有明顯區別[19,26].
文中的樣品厚度為數百納米級. 事實上, 介質樣品厚度越大, 入射電子束的穿透能力越弱, 透射電流越小; 相反, 樣品內部沉積的負電荷量會增大,表面電位將明顯下降.
由于生長條件不同, 實際中的樣品參數可能與經驗值有一定差別, 特別是陷阱密度等會影響樣品內的散射、漂移和俘獲過程. 樣品陷阱密度及界面態俘獲密度越大, 樣品俘獲的電子越多, 空間電位越低. 盡管由于參數不同導致得到的結果與實際有一定差異, 但本文研究結果并不影響所揭示的電介質/半導體樣品EBIC特性的物理本質與規律.
研究了透射電子束照射下SiO2/Si薄膜的EBIC及相關帶電特性, 得到以下主要結論.
1) 在電子束照射下, 由于電子的散射效應, 自由電子密度沿入射方向逐漸減小. 由于表面、近表面二次電子的出射, 凈電荷密度呈現近表面為正、隨后為負的分布形態; 由于SiO2與Si界面處俘獲電子, 分界面附近的凈電荷密度(負)低于周圍區域; 樣品內空間電場呈現在近表面為正, 內部為負的特性. 由于較高的電子遷移率, 隨著電子束照射,樣品內部凈電荷密度逐漸降低, 樣品帶電強度減弱.
2) 隨電子束照射, 自由電子逐漸向基底輸運,EBIC和樣品電流逐漸增大. 由于樣品帶電強度較弱, 有效表面出射電流和透射電流隨電子束照射基本保持恒定.
3) 隨著束能增大, 入射電子具有更大的入射深度, 透射電子電流逐漸增大至接近于束流值;EBIC隨束能的升高而增大, 但束能較高時, 電子向下輸運的電場強度逐漸減小, EBIC反而減小,對于本文樣品在約15 keV處呈現極大值. EBIC等均隨束流呈現近似正比例關系.
論文研究結果對于提高基于EBIC效應的樣品檢測可靠性以及降低掃描電鏡、透射電鏡觀測中的帶電效應具有指導意義和實用價值.