等離激元增強的石墨烯光吸收*

趙承祥 郄媛 余耀 馬榮榮 秦俊飛 劉彥

1) (山西師范大學現代文理學院, 臨汾 041000)

2) (山西師范大學物理與信息工程學院, 臨汾 041004)

3) (南京信息工程大學濱江學院, 無錫214105)

(2019 年 10 月 28日收到; 2019 年 12 月 23日收到修改稿)

石墨烯中等離激元具有特殊的光電性質, 其和入射光的強烈耦合可以引起光吸收的增強. 本文基于時域有限差分法和多體自洽場理論研究了等離激元對處于光學諧振腔中的石墨烯光吸收的影響. 由于石墨烯中等離激元與入射光動量和能量不匹配而不能直接相互作用, 因此石墨烯上施加了金屬光柵結構. 研究發現光柵結構能夠對入射光進行動量補償并且能夠引起其下石墨烯中的電場強度產生很大程度增強, 從而導致在該石墨烯結構中太赫茲等離激元和入射光發生強烈耦合而產生太赫茲等離極化激元, 同時引起石墨烯光吸收的增強. 希望本文能夠加深對石墨烯光電特性的理解以及可以為基于石墨烯的太赫茲光電裝置提供一定的理論依據.

1 引言

石墨烯因具有二維單層、線性能譜、高的載流子遷移率等特性[1], 被認為是比較理想的等離激元載體[2?5]. 相比金屬表面等離激元, 石墨烯中的等離激元具有更強局域性、場增強、低的歐姆損耗和高的傳播程[5]、易調控性[6]. 此外石墨烯中等離激元的頻率是從太赫茲到遠紅外頻段[5], 這些對于石墨烯用于太赫茲(THz)等離激元光電裝置提供了條件. 因此近年來, 基于石墨烯優異的等離激元光學性質, 石墨烯等離激元光電裝置的研究備受關注[7?11].

本征石墨烯幾乎是透明的, 其吸收系數約為2.3%[12]. 而利用石墨烯中等離激元和入射光的強烈耦合可以實現對入射光吸收的增強. 然而, 由于石墨烯中等離激元和自由空間的光場的動量和能量不匹配[13], 因此很難實現石墨烯中等離激元和光場的直接耦合. 要實現等離激元和入射光的耦合需要一定的耦合機制. 在光學諧振腔中可以實現等離激元和入射光的耦合, 但是由于要實現太赫茲波段的等離激元和光的耦合, 諧振腔就必須具有較大的模式體積, 導致等離激元和光子的耦合較弱[14].文獻[15]指出, 由于光柵的調制作用, 在光柵條的邊緣附近電磁波的電場分量能夠產生很大程度的增強, 等離激元和光子的耦合是正比于電場強度的平方的[14], 所以光柵的施加能夠進一步增強其下石墨烯中等離激元和光的耦合從而增強光吸收. 而且金屬光柵可以對入射光的動量進行彌補, 使入射光子的動量和石墨烯中的等離激元匹配從而使兩者可以發生耦合[13]. 因此本文理論研究了施加了光柵的石墨烯光學諧振腔結構中等離激元對石墨烯光吸收的影響.

2 石墨烯結構模型

2.1 理論模型

圖1顯示的等離激元裝置是由施加了光柵的石墨烯層和光學諧振腔兩個基本部分組成. 在石墨烯和光柵之間存在一層厚度為20 nm的Al2O3薄膜, 作為上門電壓的介電層. 石墨烯下面是一層厚度為300 nm的SiO2層并且放置在厚度為200 μm的Si基底上. 利用光在Al2O3薄膜上界面以及Si下界面的反射作用, 在虛線框內的Al2O3/SiO2/Si結構可以充當光學諧振腔. 而石墨烯作為等離激元的載體. 光學諧振腔內的光子在光學諧振腔中經過多次反射形成駐波, 對于垂直入射的光場, 腔內光子的模式可以由表示, 這里為腔模光子的角頻率,是不同諧振腔光子模式的量子數,c是真空中的光速,L是諧振腔的長度,是諧振腔中介質的介電常數, 由于Al2O3和SiO2層的厚度遠小于THz光的波長以及Si層的厚度, 所以我們取Si的介電常數

圖1 基于石墨烯的裝置示意圖(從上至下依次是金光柵/Al2O3薄膜/石墨烯/SiO2/Si; d和w分別代表光柵的周期和光柵條的寬度; 虛線框內的結構可以充當諧振腔的作用;L是諧振腔的厚度)Fig. 1. Schematic illustration of the device based on graphene. From top to bottom, there are the gold grating layer, Al2O3 dielectric medium, graphene sheet, and SiO2/Si layer. Here, d and w are respectively the period and the width of the gold strips. The structure sketched by the dotted line can be served as cavity and L is the cavity length.

考慮一束TM極化的遠場平面波從光柵入射到硅基底, 利用 CST Microwave Studio軟件的時域有限差分法(FDTD)求解器模擬計算得到了仿真模型的透射曲線和吸收曲線. 由于模型的對稱性和周期性, 模擬中模擬區域在(x-z)平面的寬度是光柵的一個周期 (6 μm), 深度對應模型的厚度. 模擬區域在y方向的厚度為6 μm. 模擬區域的頂部和底部采用吸收邊界條件, 而x方向和y方向應用周期性邊界條件. 模擬區域劃分為六面體網格, 在網格的全局設置中, 以 1.5 THz 為中心波長, 每個波長范圍內劃分為25條線, 最長與最短網格線比極限值為50. 在石墨烯層的局部網格處, 將石墨烯層沿厚度方向加密, 網格設為 0.02 nm. 模擬時溫度設置為室溫300 K, 金光柵的介電函數采用Drude介電函數的形式[16,17]:其中rad/s為金中的等離激元頻率,Hz 為衰減項.

2.2 模擬結果

圖2 (a)存在 (黑色實線)和不存在 (紅色實線)石墨烯時的結構透射譜; (b)存在(黑色實線)和不存在(紅色實線)石墨烯時的結構吸收譜Fig. 2. (a) Frequency dependence of the light transmission of the structure with (black solid line) and without graphene (red solid line); (b) frequency dependence of the light absorption of the structure with (black solid line) and without graphene (red solid line).

在圖2 (a)和圖2 (b)中, 紅色實線分別代表模型中不存在石墨烯時的透射譜和吸收譜. 由于只有當入射光在諧振腔中滿足共振條件時才會出現透射的峰值. 所以圖2(a)中紅色曲線的各峰值所對應的頻率滿足公式即這些頻率模式就是諧振腔中的光子模式. 這些模式也可以通過解麥克斯韋方程得到[18]. 另外可以看到, 不存在石墨烯時整個模型幾乎是透明的. 而當石墨烯存在時, 通過介電函數來考慮石墨烯對THz入射光的響應, 即這里分別代表高頻介電常數、真空介電常數、石墨烯的厚度. 另外

是石墨烯的面電導率[19?21], 式中是入射太赫茲光的角頻率,為等離激元的角頻率[22], 其中費米能級是石墨烯的費米速度. 由于石墨烯不完全被金屬光柵覆蓋, 其有效介電常數為[23]其 中是石墨烯完全被金屬光柵覆蓋情況下的有效介電常數[24], 這里分別是 SiO2[25]和 Al2O3[26]層的介電常數,h是Al2O3層的厚度;是石墨烯完全不被覆蓋時的有效介電常數[27]. 這里取石墨烯中電子濃度時等離激元的頻率此頻率也對應n=5 的腔模光子頻率是等離激元的譜寬,為石墨烯中電子的弛豫時間.對于石墨烯, 電子濃度時, 石墨烯中的電子弛豫時間因此這里取從圖2的黑色實線可以看到當諧振腔中存在石墨烯時, 透射率在等離激元共振頻率的附近, 即的腔模頻率附近, 有很明顯的下降. 同時, 可以看到透射峰也分裂為兩個峰和, 這是由于等離激元和腔模光子的耦合形成兩個等離極化激元模式所致. 另外, 從圖2(b)黑色實線可以看到, 當存在石墨烯時, 由于等離激元和腔模光子的耦合導致在共振頻率附近石墨烯的光吸收產生很大程度增強.

3 等離激元和腔模光子的耦合

3.1 理論和方法

除了可以在光柵上施加門電壓調節石墨烯中載流子濃度之外, 光柵還可以對入射光彌補動量另外, 光柵的施加也決定了石墨烯中被激發的等離激元波矢的大小為因此光柵的施加使得入射光可以和石墨烯中的等離激元耦合形成新的元激發模式-等離極化激元.由于光柵的調制作用, 入射光場的電場在光柵條下邊緣附近會產生很大程度的增強, 由于等離激元和光子的耦合強度正比于入射光場電場強度的平方[14],所以光柵能夠增強入射光和等離激元的耦合.

圖3顯示的是x方向偏振光垂直入射的情況下由FDTD模擬得到的結果. 黑線(0.75)和紅線(0.5)分別顯示不同光柵占空比情況下,光柵條下石墨烯層上的電場x和z分量, 其中電場分量按照入射電磁場電場分量做了歸一化. 坐標區間對應寬度 為周 期 為μm的光柵條位置. 其他區間是光柵條之間的空間.從圖3可以看到, 電場分量在光柵條下邊緣附近有很大程度的增強, 這是由于光柵的調制作用, 入射光場和散射光場在光柵下疊加的結果. 另外可以看到, 增加光柵的占空比, 電場分量的增強程度也隨之增加. 這意味著電磁場在石墨烯層上的強度和分布可以通過調節光柵占空比來調節.

圖3 不同的光柵占空比下, 在石墨烯層中入射電磁波的電場分量 (a) 和 (b)沿著 x 方向的分布Fig. 3. Spatial distribution of the electric field (a) and (b) components of light field along the x direction in graphene sheet for different factor .

得到石墨烯層上的電場分布之后, 可以計算石墨烯中等離激元和腔模光子耦合形成的等離極化激元的模式. 石墨烯中由電子-電子(e-e)相互作用的導帶內躍遷通道產生的低頻等離激元模式可以避免朗道阻尼而衰減為電子空穴對[22]. 因此本文僅考慮導帶內的電子-電子, 電子-光子(e-p)相互作用. 同時考慮光柵上施加正門電壓, 這樣和光柵下的電磁場耦合的等離激元是由導帶中電子集體激發產生. 石墨烯中無質量電子的哈密頓量可以寫成

電子和腔模光子之間的耦合勢可以從電子-光子相互作用矩陣元的傅里葉變化得到:

在多體自洽場理論下, 存在電子-電子, 電子-光子相互作用的動力學介電常數可以寫為[14]

式中

3.2 結果和討論

圖4 的腔模光子 (紅色虛線) 和石墨烯中等離激元(紅色實線)耦合形成等離極化激元模式(黑色實線)隨著電子濃度的變化Fig. 4. The electron density dependence of the plasmon polariton modes (black solid lines) induced by coupling between cavity photons ( , red dotted lines) and plasmon modes in graphene (red solid line).

耦合共振的地方由腔模光子和等離激元的頻率決定, 因此可通過調節諧振腔、光柵或者石墨烯的參數來調節, 例如諧振腔的長度、光柵的周期、石墨烯中電子的濃度等. 同樣耦合強度也可以通過調節光柵占空比調節石墨烯層電場分量的強度來調節. 這些結果表明此基于石墨烯的裝置可以用于太赫茲場效應裝置. 另外, 目前還沒有發現相關的實驗數據驗證, 但是我們注意到了關于GaN/AlGaN二維電子氣的實驗研究[23], 并且本文理論計算結果和此實驗研究能夠定性地符合. 因此, 希望本文理論結果能夠為石墨烯的相關實驗提供一定的理論預測和支持.

4 結論

本文理論研究了加光柵的石墨烯諧振腔結構中等離激元對石墨烯光吸收的影響, 并且得到了石墨烯中腔模光子和等離激元耦合形成的等離極化激元模式. 研究發現入射光的電場分量在石墨烯層中光柵條邊緣附近產生很大的增強, 增強程度隨著光柵占空比的增大變大. 這可以導致入射光和石墨烯中的太赫茲等離激元模式發生強烈的耦合, 形成兩支太赫茲等離極化激元模式. 模擬發現在入射光和石墨烯中的太赫茲等離激元共振頻率處系統透射譜產生很大程度的下降, 而共振頻率處的光吸收大幅度增強. 這些結果意味著石墨烯中等離激元和光的耦合能夠引起對太赫茲入射光吸收的大幅度增強, 同時這也為基于石墨烯的太赫茲光電裝置提供了一定的理論依據.