高溫?zé)峥s聚制備石墨相g-C3N4的研究

(陜西鐵路工程職業(yè)技術(shù)學(xué)院,陜西 渭南 714099)

氮化碳是一種硬度和金剛石可以媲美的材料，1993年第一次在實驗室合成出了氮化碳材料，而隨著對氮化碳材料的深入了解發(fā)現(xiàn)其具有很好的光催化性能，其在光催化條件下表現(xiàn)出對于水產(chǎn)氫的作用，這引起了科學(xué)家對于氮化碳材料的進(jìn)一步研究。通過對氮化碳的性能表征發(fā)現(xiàn)氮化碳是一種類似石墨烯結(jié)構(gòu)的材料，其可以看成N摻雜的石墨烯結(jié)構(gòu)的材料[1-4]。

近些年通過超聲剝離后的石墨相可以應(yīng)用于作為石墨烯的替代材料來提高材料表面的電子遷移率，同時可以作為生物分子的吸附作用。目前合成g-C3N4的主要方法有：高溫高壓、氣相沉積、液相電沉積、離子注入等方法[5-8]。而目前高溫高壓法是制備具有石墨相結(jié)構(gòu)g-C3N4最有效最簡單的制備工藝。

本文采用三聚氰胺直接在600 ℃進(jìn)行高溫?zé)Y(jié)，制備出的g-C3N4呈現(xiàn)粉色粉狀。其表現(xiàn)出更高的比表面積，所制備的g-C3N4應(yīng)用于光催化產(chǎn)氫和生物有機物的吸附都表現(xiàn)出更好的性能，此方法也將成為制備g-C3N4的有效方法。

1 實驗原料及制備工藝

三聚氰胺(純度≥99%)、乙醇(純度≥98%)購置于國藥，稱取5 g的三聚氰胺放置于坩堝當(dāng)中用錫箔紙密封，將坩堝放置于馬弗爐中升溫速率10 ℃/min，600 ℃保溫2 h，自然冷卻獲得粉體，將所得粉體在乙醇溶液中進(jìn)行超聲剝離2 h，進(jìn)行8 000 rpm離心后得到上清液即為超薄g-C3N4分散液，測試時將所獲得的g-C3N4分散液均勻涂抹于測試電極上，50 ℃干燥，采用Chi電化學(xué)工作站對材料的光電性能進(jìn)行測試分析。

2 測試儀器及設(shè)備

實驗儀器主要有：馬弗爐1 600 ℃、離心機、超聲分離器、XRD、TEM、XPS。

3 結(jié)果與討論

圖1(a)為不同溫度下g-C3N4的XRD圖譜，可以看出燒結(jié)后所得的g-C3N4在(0 0 2)處有明顯的峰位，且燒結(jié)隨著溫度的升高(0 0 2)處的峰高有明顯增強趨勢，這說明一定的高溫條件有助于g-C3N4結(jié)晶性能，圖1(b)、圖1(c)分別為g-C3N4的C元素和N元素的mapping分析圖，可以看出材料中N元素和C元素的分布，這也說明了材料中主要由C和N元素組成。

圖1 不同溫度下g-C3N4衍射圖譜

圖2為g-C3N4樣品的TEM圖片，可以看出g-C3N4呈明顯的片層狀分布，片徑為200 nm左右，材料表面較為平整，在圖2中可以看到并未出現(xiàn)明顯的晶格條紋，這說明g-C3N4是一種無定型結(jié)構(gòu)，因此表現(xiàn)出無晶格條紋的現(xiàn)象，這與石墨烯的結(jié)構(gòu)是類似的。

圖2 g-C3N4 TEM圖片

采用電化學(xué)工作站對低溫(500 ℃)及600 ℃燒結(jié)的氮化碳材料進(jìn)行光電性能分析(見圖3)，可以明顯的看出高溫?zé)Y(jié)后的g-C3N4開光條件下，光電流明顯高于低溫?zé)Y(jié)的g-C3N4，這主要是因為在高溫條件下材料的結(jié)晶性能和比表面積都有所提高，提高了材料表面電子的遷移率，同時高的比表面積也會增加材料與電解液之間的接觸面積，從而提升材料的光電性能。

圖3 g-C3N4光電化學(xué)測試

4 結(jié) 論

采用高溫?zé)峥s聚的方法，在600 ℃條件下制備出高比表面積的g-C3N4光電功能材料，采用XRD、TEM對于結(jié)構(gòu)和元素分布進(jìn)行研究，光電性能測試結(jié)果表明，采用該方法制備的g-C3N4具有優(yōu)異的光電性能。