紫外光照下的瀝青膠漿材料性能評價

謝祥兵，李廣慧，李 晗，童申家，耿九光

(1.鄭州航空工業(yè)管理學(xué)院，河南 鄭州 450046;2.西安建筑科技大學(xué)，陜西 西安 710055;3.長安大學(xué)，陜西 西安 710064)

0 引言

瀝青混合料是典型的顆粒物質(zhì)體系，其低溫開裂性能與集料顆粒間的瀝青膠漿材料微損傷等因素密切相關(guān)，而瀝青膠漿是由瀝青、礦粉及兩者接觸過程中形成的界面相組成，對瀝青混合料路用性能起著關(guān)鍵作用[1]。研究者們主要運用細觀力學(xué)方法、流變試驗技術(shù)闡釋瀝青膠漿的力學(xué)性能、組分之間作用及評價指標和范圍推薦，如Buttlar、Kim等結(jié)合細觀力學(xué)模型、流變學(xué)模型研究了瀝青膠漿黏彈性性能[2-3];王捷等從瀝青混合料高低溫性能、水穩(wěn)定性和疲勞性能角度提出粉膠比取值為0.8～1.6[4]；張爭奇等從瀝青膠漿流變性能角度推薦粉膠比不宜超過1.2[5];譚憶秋等從填料與瀝青相互作用角度確定出最佳粉膠比宜為0.9～1.4[6]；樊亮等分析了礦粉對瀝青膠漿的影響機制，采用不可回復(fù)柔量差進行最大粉膠比判斷[7]。其中部分學(xué)者開展了填料特性對瀝青抗老化性能的研究，如張爭奇[8]、王秉綱[9]等推薦熱氧老化下瀝青膠漿粉膠比不宜超過1.5；Cheng等探究了填料摻量(0%，5%，10%，15%)和類型(硅藻土、石灰?guī)r礦粉)對瀝青膠漿抗熱氧老化能力的影響，認為硅藻土對瀝青抗老化能力提高最為顯著，并通過數(shù)理分析法確定出在瀝青中的最佳體積摻量為12%[10]；Xie[11]等利用紅外光譜和凝膠色譜試驗從物理化學(xué)的角度闡釋了填料對瀝青抗紫外光老化機理；Qian等先運用磷酸型單烷氧基類鈦酸脂(TM-P)對磷渣粉表面進行處理后研究其對瀝青抗老化性能的影響，確定出改性磷渣粉可以顯著提高瀝青抗老化性能[12]。

瀝青膠漿在瀝青混合料的三級分散體系中發(fā)揮著重要作用，瀝青膠漿低溫性能評價指標與瀝青混合料低溫開裂具有顯著性關(guān)系，即粉膠比越大，瀝青混合料低溫抗變形能力越弱，其斷裂形式與瀝青混合料路面開裂形式相近。高海拔地區(qū)具有典型的高原氣候特征，即日照豐富、氣溫低、溫差大等顯著特點，豐富日照造成瀝青混合料表層發(fā)生老化和脆化，導(dǎo)致瀝青混合料抗拉強度及抗變形能力不斷衰減，加劇低溫開裂。因此，本研究以定量紫外光輻照下瀝青膠漿的常規(guī)技術(shù)性質(zhì)、流變性能為主要評價方法，結(jié)合數(shù)理分析方法推薦適宜高海高海拔地區(qū)的瀝青膠漿粉膠比，為高海拔地區(qū)瀝青混合料路面抗裂設(shè)計提供參考。

1 試驗

1.1 制備瀝青膠漿試樣

根據(jù)《公路瀝青路面施工技術(shù)規(guī)范》(JTG_F40—2004)B6.8.1中所規(guī)定的瀝青混合料粉膠比范圍，本研究擬選取粉膠比值(質(zhì)量比)F/A為0.6～1.8，間隔為0.2，作為研究對象。結(jié)合相關(guān)研究成果，運用精密磁力攪拌器通過分次加入填料的方法獲得不同質(zhì)量比的瀝青，其主要原材料為：韓國90#基質(zhì)瀝青及其相對應(yīng)的SBS I-C改性瀝青、石灰?guī)r礦粉，上述原材料均符合相應(yīng)規(guī)范中有關(guān)指標的要求。

1.2 室內(nèi)紫外光老化試驗

以新建京新高速臨哈段道路工程為依托，根據(jù)文獻[13-15]中的年紫外光輻照總量420 MJ/m2進行室內(nèi)模擬試驗，采用公式(1)可確定出室內(nèi)加速模擬紫外光老化速率為14.8，其中A取值為420 MJ/m2，I取值為200 W/m2(環(huán)境箱實測紫外光輻照強度)，環(huán)境箱工作溫度為35 ℃[16]。為了重現(xiàn)瀝青膠漿室外光老化環(huán)境，所有膠漿試樣先進行薄膜老化試驗，然后放置在老化環(huán)境箱中老化8 h，同時使試樣旋轉(zhuǎn)90°以保證試樣收到均勻光照。

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圖1 試樣紫外光老化前后形貌Fig.1 Morphology of specimen before and after UV aging

結(jié)合已有的研究結(jié)論[17-18]，采取定量紫外光輻照研究瀝青膠漿材料性能變化，即室內(nèi)紫外光老化時長設(shè)為194 h，室內(nèi)紫外光輻照強度為200 W/m2。對比圖1中瀝青膠漿紫外光老化前后的表面形貌可知，老化前表面形貌平整、亮黑且有光澤，而老化后表面有些位置發(fā)生皺褶，且部分區(qū)域呈現(xiàn)藍色或紫色，由此可以確定出瀝青膠漿不僅在紫外光輻照下發(fā)生了老化，而且為材料性能分析奠定了基礎(chǔ)。

2 常規(guī)性能試驗分析

采取軟化點增值ΔT、延度保留率(ductility retention rate,DRR)、殘留針入度比(percent retained penetration,PRP)表征不同填料質(zhì)量分數(shù)對瀝青耐光老化常規(guī)技術(shù)性質(zhì)演變規(guī)律[9-10]，其中延度測試條件為10 ℃，1 cm/min[19]。計算公式見式(2)～(4)，結(jié)果如圖2所示。

化增值=老化后化值-老化前化值，

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延度保留率=(老化后延度值/老化前延度值)×100，

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留入度比=(老化后入度值/老化前入度值)×100。

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圖2 不同類型瀝青膠漿常規(guī)性能指標Fig.2 Conventional performance indicators of different types of asphalt mortar

分析圖2可知，固定粉膠比下的基質(zhì)瀝青膠漿都表現(xiàn)出相似的變化特征，軟化點增量值ΔT降低，延度保留率DRR增高，殘留針入度比PRP升高，根據(jù)常規(guī)性能評價指標的物理意義可知，基質(zhì)瀝青中摻加礦粉可以有效改善瀝青的耐老化性能[12]；與基質(zhì)瀝青膠漿相比較，SBS改性瀝青膠漿軟化點增量值ΔT、延度保留率DRR、殘留針入度比PRP的演化規(guī)律不太顯著，礦粉的加入對SBS改性瀝青常規(guī)性能的影響比較復(fù)雜，如當(dāng)填料摻量較低時，軟化點增量值ΔT由-8變到1.2，這主要是由于改性瀝清老化后的軟化點變化趨勢取決于基質(zhì)瀝青和聚合物SBS的共同作用，基質(zhì)瀝青紫外光老化會造成改性瀝青軟化點增高，而聚合物SBS降解造成改性瀝青軟化點降低[20]。分析圖2中兩種瀝青膠漿殘留針入比PRP趨勢可知，瀝青膠漿殘留針入度比PRP與溫度成正相關(guān)關(guān)系，其中基質(zhì)瀝青膠漿在25 ℃下的值變化最為顯著，其最大值約為55.0%，而改性瀝青膠漿在15 ℃下變化最為顯著，其最大值約為72.0%。

3 流變性能試驗分析

SHRP試驗中的瀝青旋轉(zhuǎn)黏度、瀝青彎曲蠕變勁度、基于動態(tài)剪切流變儀的瀝青流變性質(zhì)試驗中的相關(guān)指標都可以表征瀝青膠漿性能[21]。因此，借助上述評價指標，通過構(gòu)建活化能老化指數(shù)、抗疲勞(車轍)因子老化指數(shù)、蠕變勁度老化指數(shù)探究紫外光照下不同質(zhì)量分數(shù)的填料對瀝青耐紫外光老化性能影響的演變規(guī)律。

3.1 老化前后黏度及活化能分析

活化能主要用于表征瀝青膠漿在不同溫度下的黏流態(tài)流動能力[22]，因此分別測試了瀝青膠漿在120，135，145 ℃溫度下的老化前后黏度，見圖3～圖4，在此基礎(chǔ)上，根據(jù)式(5)評價瀝青膠漿老化前后溫度敏感性。

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圖3 基質(zhì)瀝青膠漿表觀黏度 Fig.3 Apparent viscosity of matrix asphalt mortar

圖4 改性瀝青膠漿表觀黏度Fig.4 Apparent viscosity of modified asphalt mortar

圖5 基質(zhì)瀝青膠漿活化能Fig.5 Activation energy of matrix asphalt mortar

圖6 改性瀝青膠漿活化能Fig.6 Activation energy of modified asphalt mortar

式中，η為表觀黏度；T為絕對熱力學(xué)溫度；R為玻爾茲曼常數(shù)，取值為8.314 J/(mol·K)；A為擬合常數(shù)[22-23]，其相關(guān)計算結(jié)果見圖5～圖6。為了評定紫外光輻照下填料摻量對瀝青黏流態(tài)流動能力的影響，定義活化能老化指數(shù)(activation energy ageing index，EAI)，計算公式見式(6)，計算結(jié)果如圖9所示。

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比較圖3～圖4測試結(jié)果可知，與老化前相比，瀝青膠漿老化后黏度值呈現(xiàn)上升趨勢，其中在120～135 ℃ 時的增黏效果比145 ℃時顯著；由圖5～圖6可知，紫外光老化前，兩種類型瀝青膠漿隨著礦粉摻量逐漸增加，活化能逐漸升高；與老化前相比，紫外光老化后基質(zhì)瀝青膠漿活化能升高，改性瀝青膠漿活化能降低，改性瀝青膠漿活化能值低于基質(zhì)瀝青膠漿，兩種類型瀝青膠漿都表現(xiàn)為先降低后上升的趨勢。相關(guān)研究結(jié)果表明，黏流活化能與材料的溫度穩(wěn)定性密切相關(guān)，黏流活化能越高，其溫度敏感性越低[10, 22-23]，由此可知紫外光輻照使基質(zhì)瀝青膠漿溫度敏感性降低，這主要是由瀝青組分之間的相互作用作用所致。與基質(zhì)瀝青相比，紫外光老化后改性瀝青黏流活化能降低，這可能是由于在紫外光輻照下聚合物SBS發(fā)生降解，使得瀝青和聚合物相互作用減弱，而且該作用大于基質(zhì)瀝青組分之間的相互作用。

圖7 瀝青膠漿EAI值Fig.7 EAI value of asphalt mortar

由圖7(a)可知，基質(zhì)瀝青膠漿活化能指數(shù)值小于基質(zhì)瀝青活化能指數(shù)值，隨著粉膠比F/A逐漸增大，基質(zhì)瀝青膠漿活化能老化指數(shù)表現(xiàn)為先降低后升高的趨勢，這說明紫外光老化對瀝青膠漿活化能的影響是由填料摻量引起的，加入適量填料可以有效降低紫外光老化對瀝青溫度敏感性的影響。結(jié)合圖2(b)可知，伴隨瀝青膠漿活化能增高，其低溫延展性逐漸降低。在摻加礦粉提高瀝青耐紫外光老化性能的同時，應(yīng)保持一定的低溫性能，因此瀝青膠漿活化老化指數(shù)EAI越小，填料對瀝青耐紫外光老化性能越好。改性瀝青膠漿與基質(zhì)瀝青膠漿表現(xiàn)相同的變化趨勢，上述分析結(jié)論同樣適用于改性瀝青膠漿。根據(jù)上述回歸公式，可確定出礦粉與基質(zhì)瀝青和改性瀝青的最佳質(zhì)量比分別為1.220和0.973。

3.2 抗疲勞因子/車轍因子分析

在SHRP計劃中運用動態(tài)剪切流變儀研究瀝青膠結(jié)料流變性質(zhì)，結(jié)合相關(guān)成果本研究采用該方法表征瀝青膠漿流變性質(zhì)[21, 24-25]，其中在γ=1%，ω=10 rad/s，10 ℃[19, 25]條件下評價瀝青膠漿抗疲勞性能，在測試條件為γ=10%，ω=10 rad/s，64 ℃條件下評價瀝青膠漿抗車轍性能，兩種測試條件下的試驗結(jié)果分別見圖8～圖9和圖11～圖12。為了評定紫外光輻照下填料摻量對瀝青流變性質(zhì)的影響，分別定義抗疲勞因子老化指數(shù)(FAI，fatigue factor ageing index)和抗車轍因子老化指數(shù)(Rut factor ageing index，RAI)，計算公式見式(7)～(8)，計算結(jié)果分別見圖10和圖13。

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圖8 基質(zhì)瀝青膠漿G*sin δ結(jié)果Fig.8 G*sin δ result of matrix asphalt mortar

圖9 改性瀝青膠漿G*sin δ結(jié)果Fig.9 G*sin δ result of modified asphalt mortar

圖10 不同類型的瀝青膠漿疲勞因子老化指數(shù)Fig.10 Fatigue factor aging indicators of different types of asphalt mortar

通過分析圖8～圖9可知，與瀝青相比，加入填料后相應(yīng)的瀝青膠漿抗疲勞因子G*·sinδ增大，說明瀝青膠漿的抗疲勞性能小于瀝青；在固定粉膠比，紫外光老化后的瀝青及其膠漿抗疲勞因子G*·sinδ增大，與老化前相比，結(jié)合圖10可知瀝青膠漿疲勞因子增長幅度小于瀝青，這說明填料有助于改善瀝青的耐光老化能力。根據(jù)上述回歸公式，可確定出礦粉與基質(zhì)瀝青和改性瀝青的最佳質(zhì)量比分別為1.217和1.094。

圖11 基質(zhì)瀝青膠漿G*/sin δ結(jié)果Fig.11 G*sin δ result of matrix asphalt mortar

圖12 改性瀝青膠漿G*/sin δ結(jié)果Fig.12 G*sin δ result of modified asphalt mortar

通過分析圖11～圖12可知，與瀝青相比，加入礦粉后瀝青抗車轍因子G*/sinδ增大，說明瀝青膠漿的高溫性能優(yōu)于瀝青；在固定粉膠比下，紫外光老化后瀝青及瀝青膠漿高溫抗變形能力提高，結(jié)合圖13可知改性瀝青及其相對應(yīng)膠漿的車轍因子增幅小于基質(zhì)瀝青及其膠漿，且兩種瀝青膠漿材料抗車轍因子老化指數(shù)RAI表現(xiàn)為相同的趨勢，即先降低后升高，這說明加入不同質(zhì)量分數(shù)的填料對瀝青耐紫外光老化能力有顯著影響；根據(jù)上述結(jié)果回歸公式可知，基質(zhì)瀝青最佳粉膠比為1.240，改性瀝青為1.109。

圖13 瀝青膠漿RAI值Fig.13 RAI value of asphalt mortar

比較圖10和圖13可知，與瀝青老化指數(shù)相比，兩種瀝青膠漿在不同粉膠比下的老化指數(shù)均出現(xiàn)降低，這說明摻入填料可以有效改善瀝青耐老化性能；與車轍因子指數(shù)變化幅度相比，疲勞因子老化指數(shù)降幅最為顯著，其中基質(zhì)瀝青膠漿由82.82%降低到7.49%，改性瀝青膠漿由61.94%降低到3.25%，這說明在高海拔地區(qū)修筑瀝青路面時，應(yīng)特別注意其光老化對抗疲勞性能影響。結(jié)合兩種瀝青膠漿材料老化前后的常規(guī)技術(shù)性能測試結(jié)果，可以確定出兩種類型瀝青膠漿的最佳粉膠質(zhì)量比為分別為0.8～1.0(改性瀝青)和1.0～1.2(基質(zhì)瀝青)。

3.3 低溫性能分析

采用BBR試驗評價不同類型瀝青膠漿低溫性能，試驗溫度為-18 ℃，測試結(jié)果見圖14；為了進一步研究在定量紫外光輻照下填料質(zhì)量分數(shù)對瀝青低溫性能的影響，借鑒相關(guān)研究成果，采用蠕變勁度老化指數(shù)(Creep stiffness ageing index，SAI)表征填料對瀝青耐光老化低溫性能影響，根據(jù)式(9)確定出計算結(jié)果如圖14所示。

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圖14 瀝青膠漿低溫性能測試結(jié)果Fig.14 Test result of low temperature properties of asphalt mortar

圖15 瀝青膠漿SAI值Fig.15 SAI value of asphalt mortar

通過對圖14分析可知，在固定粉膠比下，兩種瀝青膠漿老化后的蠕變彎拉模量S升高，蠕變勁度曲線斜率m降低。圖15描述了兩種瀝青膠漿蠕變勁度老化指數(shù)的演化規(guī)律，與瀝青蠕變勁度老化指數(shù)相比，瀝青膠漿蠕變勁度老化指數(shù)SAI表現(xiàn)為先減小后增大，這說明在瀝青中摻入填料可以提高其耐老化性能，卻降低低溫性能；通過SAI與F/A之間的數(shù)據(jù)擬合關(guān)系可確定出，基質(zhì)瀝青及其相應(yīng)的改性瀝青的最佳粉膠比分為1.108和0.903 4。

為進一步研究紫外輻照強度和礦粉摻量對瀝青老化性能的影響，結(jié)合雙因素方差分析法，對上述兩因素進行分析研究，其中紫外光燈功率分別為500，1 000，2 000 W，粉膠比F/A取值范圍為0.8～1.4和1.2～1.6，分析結(jié)果如表1～表2所示。

表1 粉膠比0.8～1.4方差結(jié)果Tab.1 Variance result (filler-asphalt ratio in range of 0.8 -1.4)

表2 粉膠比1.2～1.6方差結(jié)果Tab.2 Variance result (filler-asphalt ratio in range of 1.2-1.6)

由F分布表確定出F1-0.001(3,6)=9.78，F(xiàn)1-0.001(2,6)=10.9，F(xiàn)1-0.05(3,6)=4.76，F(xiàn)1-0.001(2,4)=18.0，F(xiàn)1-0.05(2,4)=6.94，結(jié)合表1可知，F(xiàn)1-0.05(3,6)<粉膠比FAF1-0.001(2,6)，結(jié)合表2可知，粉膠比F/A>F1-0.001(2,4)=18.0。根據(jù)因素方差平方和值越大，說明該因素影響越嚴重，可知，在粉膠比F/A為0.8～1.4時，紫外光輻照強度對蠕變勁度指數(shù)有顯著影響，而在粉膠比F/A為1.2～1.6時，粉膠比F/A中礦粉摻量對蠕變勁度老化指數(shù)影響顯著。通過瀝青膠漿體積質(zhì)量換算可以確定出，在礦粉體積摻量小于40%時，可以重點考慮紫外光輻照強度的影響，而當(dāng)?shù)V粉摻量大于40%時，礦粉摻量的影響最為顯著，研究紫外光照下瀝青膠漿材料性能時，不能忽略礦粉摻量的影響。

4 結(jié)論

通過常規(guī)技術(shù)性能測試、流變性能測試表征了定量紫外光輻照下瀝青膠漿中填料摻量對瀝青材料耐老化性能的影響，其相關(guān)結(jié)論主要有以下3點：

(1)在瀝青中摻加適量填料可以有效改善瀝青耐老化性能，其中改性瀝青材料性能演化規(guī)律比基質(zhì)瀝青復(fù)雜。

(2)礦粉摻量固定時，光老化造成瀝青膠漿黏度增大，溫度敏感性降低，而抗車轍因子提高，抗疲勞因子、低溫性能降低。

(3)在定量紫外光照下，礦粉與基質(zhì)瀝青、改性瀝青的最佳質(zhì)量比F/A分別為1.0～1.1和0.9～1.0，在上述粉膠比范圍內(nèi)紫外光輻照強度是影響材料性能的主要因素。