低流速排放下氣溶膠水洗模型

周 彥，佟立麗，曹學武

(上海交通大學 機械與動力工程學院，上海 200240)

安全殼是核電廠防止放射性裂變產物進入環境的最后一道屏障。安全殼超壓排放作為嚴重事故緩解策略，通過將載有放射性氣溶膠的混合氣體通入水池以降低安全殼超壓失效的風險，同時對排放氣體進行過濾以減少放射性向環境的釋放[1]，故有必要合理評估水池對氣溶膠的水洗過濾效果。

國際上針對放射性物質水洗過程的實驗研究以及程序開發從20世紀70年代逐步展開，包括美國電力研究院(EPRI)的ACE實驗和EPRI實驗、西班牙環境能源技術研究中心(CIEMAT)的LACE-Espana實驗和RCA實驗、瑞士保羅謝爾研究所(PSI)的POSEIDON及其二期實驗等，研究了氣溶膠、載氣、注氣裝置特性以及水池條件對水洗效果的影響，主要集中于沸水堆(BWR)抑壓水池以及壓水堆(PWR)穩壓器卸壓箱等典型事故場景[2-3]。目前國內針對放射性核素的空間遷移行為[4-5]、安全殼過濾排放措施[6]、氣溶膠再懸浮現象[7]等開展了大量的實驗、數值分析與模型研究，同時采用一體化嚴重事故仿真程序進行典型事故工況下的源項分析[8-9]。但專門研究放射性氣溶膠通過水池被去除的過程很少。針對先進堆型以及不同事故條件下氣溶膠水洗效果的評估，MELCOR等現有主流事故分析程序的適用性有待進一步驗證且建模過程復雜[10-11]。因此，開發適用于分析各種堆型超壓排放工況下放射性物質水洗效果的程序，對優化和評價核電廠安全系統設計、預測放射性物質向環境的釋放具有重要意義。

當混合氣體以低速注入水池時呈氣泡形態，以高速注入時呈射流形態，不同的流體動力學行為將影響氣溶膠水洗過程的機理分析[12]。本文主要針對放射性氣溶膠在安全殼超壓排放事故后期低流速工況下的水洗過程，建立氣溶膠去除模型，采用LACE-Espana實驗數據進行驗證，分析關鍵因素對水洗凈化系數(DF)的影響，可為水洗模型后續在高速射流應用范圍的拓展奠定基礎。

1 氣溶膠水洗模型分析

氣溶膠水洗是指被氣流攜帶的放射性氣溶膠通過排放進水池中被去除的過程。本文重點分析氣溶膠粒子在水洗過程注入區和上升區的主要去除機制，不考慮氣泡上升至水池表面破裂時夾帶現象對氣溶膠水洗效率的影響，圖1為水洗過程示意圖。

圖1 水洗過程示意圖Fig.1 Schematic diagram of pool scrubbing process

水池對氣溶膠的滯留能力由DF表征，定義為進入水池與從水池離開的放射性粒子質量流量之比[2]，其值始終不小于1。

(1)

由于氣溶膠的顆粒尺寸顯著影響其物理性質，且通常呈多彌散形式，故針對氣溶膠粒徑范圍進行分區，通過對各區粒徑(分區上下界限的平均粒徑)氣溶膠同時進行水洗過程的模擬計算，再按照DF定義以及各粒徑所占質量份額進行加權計算，從而獲得多彌散氣溶膠的整體DF，計算流程如圖2所示。

各區氣溶膠(粒徑為i)的水洗凈化系數DFi可表示為：

圖2 氣溶膠水洗計算流程圖Fig.2 Flow chart of aerosol pool scrubbing calculation

(2)

(3)

式中：DFIN與DFBR分別為氣溶膠在注入區和上升區的凈化系數。

1.1 注入區

假設載有氣溶膠粒子的混合氣體與水池在注氣口附近迅速達到熱平衡[13]，在注入區不考慮傳質傳熱計算，忽略熱泳引起的氣溶膠粒子輸運，注入區DF由蒸汽冷凝和慣性碰撞的DF乘積直接決定。

1) 蒸汽冷凝

當氣液界面發生蒸汽冷凝，氣溶膠粒子隨著蒸汽濃度梯度運動至氣液界面可被水池捕獲。假設氣溶膠粒子的去除份額等于發生冷凝的蒸汽份額，則蒸汽冷凝DFCD[2]可表示為：

(4)

(5)

式中：Xs為注入氣體中蒸汽的摩爾分數；Xe為熱平衡后不凝性氣體的摩爾分數；ps為水池溫度下的飽和蒸汽壓；p0為水池上方壓力；ρw為水密度；h為注氣裝置的淹沒深度。

2) 慣性碰撞

(6)

(7)

(8)

式中：ρp為氣溶膠粒子密度；ve為注氣管出口氣體速度；dp為氣溶膠粒子直徑；μ為氣體動力黏度；Do為注氣管孔徑。

1.2 上升區

采用空間離散的方法對氣泡上升區進行模擬計算，主要考慮重力沉降、離心沉積、布朗擴散等機制引起的粒子沉積、蒸汽流動的阻礙作用以及可溶性氣溶膠的增大現象。上升區DF由通過氣泡界面的氣溶膠粒子凈通量決定[2]：

(9)

(10)

式中：n為空間步長編號；N為空間步長總數；λ為單個氣泡內氣溶膠粒子的去除速率系數；Δt為時間步長，假設氣泡群的平均上升速度恒定，則單個空間步長內氣泡上升所需的時間相等；V為氣泡體積；A為氣泡表面積；β為氣泡表面法向與豎直方向的夾角；vg為重力沉降速度；vc為離心沉積速度；vd為布朗擴散速度；vv為蒸汽速度。

假設上升區水池溫度不變，穩定氣泡均尺寸相同且形狀為扁球體，氣泡在上升過程中由于環境壓力下降、溫度以及蒸汽量的變化而對外膨脹做功，基于理想氣體行為和能量守恒進行熱工計算，膨脹功的計算式如下：

(11)

式中：nt為氣泡內氣體的總摩爾數；T1、T2和p1、p2分別為此空間步長起點和終點處的氣泡溫度和壓力；Δnv為氣泡內蒸汽摩爾數的凈增加量，即蒸發進入氣泡的蒸汽與氣泡內在顆粒表面凝結的蒸汽的差值。

1) 重力沉降

重力沉降是指氣溶膠粒子在氣泡內因重力而發生沉降的行為，通常對直徑大于1 μm的顆粒作用顯著[2]。由于氣溶膠粒子尺寸小、速度低，其運動大多處于低雷諾數Re范圍[14]，則可應用斯托克斯定律得到球形粒子的最終自由沉降速度：

(12)

式中，Cc為坎寧安滑移修正系數。

對于空氣動力學直徑大于70 μm的粒子，斯托克斯定律已不適用[2]。基于作用于粒子的阻力和重力的平衡關系，由文獻[15]可得fDRe2與Re的經驗關系式，從而通過Re確定較大顆粒的沉降速度：

(13)

(14)

式中：fD為阻力系數；ρg為氣體密度。

2) 離心沉積

離心沉積是指氣泡在水池中上升時受周圍黏性液體的剪切作用不停轉動，使得氣溶膠粒子因離心力運動到氣泡界面而被捕獲的現象。離心沉積速度[13]可表示為：

(15)

式中：vs為氣泡表面切向速度，與氣泡形狀密切相關；rc為氣泡表面曲率半徑。

3) 布朗擴散

基于傳質過程的滲透理論，并考慮氣泡上升過程中氣泡界面可能存在蒸汽流動的影響，引入修正因子ξ可估算得到布朗擴散導致的沉積速度[13]：

(16)

(17)

ξ=exp(-φ2)/[2-exp(-1.85φ)]

(18)

(19)

式中：D為氣溶膠粒子的擴散系數；K為玻爾茲曼常數；T為擴散環境溫度，即氣泡內氣體溫度；te為氣液接觸時間。

1.3 可溶性氣溶膠顆粒增大現象

在氣泡內的濕潤環境中，可溶性氣溶膠通常在較小過飽和度下就能因顆粒表面的蒸汽凝結而顯著增大，從而影響水洗效果。可溶性氣溶膠粒徑的增大速率由修正的Mason方程給出，并通過迭代求解相應離散方程確定上升區各空間步長內氣溶膠顆粒增大后的平衡半徑[13,16]：

(20)

(21)

(22)

(23)

(24)

式中：r為氣溶膠顆粒半徑，下標0和1分別表示氣溶膠顆粒增大前、后的半徑；Δts為特征時間；S為蒸汽飽和比，由氣泡內蒸汽分壓與氣泡溫度下飽和蒸汽壓psat的比值確定；Sr為顆粒表面平衡飽和比，式(22)的系數項和指數項分別對應溶解效應和Kelvin效應的影響；NT和NM分別為蒸汽凝結過程的傳熱傳質項；ρ為溶液密度；Aw為水活度；Mw為水的分子量；σw為水的表面張力；R為通用氣體常數；Tr為顆粒表面溫度；k為氣體熱導率；Dv為水蒸氣擴散系數；hfg為汽化潛熱。

2 模型驗證與結果討論

2.1 LACE-Espana實驗對模型的驗證分析

為評估模型有效性，選取LACE-Espana實驗[17]的3組典型低流速工況，利用本文水洗模型進行模擬分析。LACE-Espana實驗旨在研究嚴重事故下沸水堆抑壓水池對碘化銫(CsI)的滯留效果，分析氣溶膠粒徑、蒸汽份額等關鍵因素對DF的影響，所獲得的實驗數據可用于驗證和改進相關水洗模型和程序。圖3為實驗裝置示意圖，主要包括氣溶膠發生系統、混合室、注氣管線以及水池容器等。在LACE-Espana實驗條件下，氣體注入形態從氣泡轉變為射流的臨界速率約為800 cm/s，實驗主要參數列于表1。

圖3 LACE-Espana實驗裝置示意圖Fig.3 Schematic diagram of LACE-Espana experimental facility

采用低估因子(UF)作為評估模型計算值與實驗結果符合程度的標準。考慮到源項分析的不確定性，認為UF在0.1～10的范圍是可接受的，對于很低的DF實驗值，則要求預測值應更精確[11]。

UF=lg-1MD

(25)

(26)

式中：MD為對數平均差；j為對比組編號；J為

對比組數量；DFm為凈化系數實驗值；DFc為凈化系數計算值。

表1 LACE-Espana實驗主要參數Table 1 Main parameters of LACE-Espana experiment

為驗證模型所選取的LACE-Espana實驗工況以及計算結果列于表2，其中AMMD和GSD分別為經修正處理的表征氣溶膠粒徑分布的空氣動力學質量中位直徑和幾何標準差。結果表明：對于蒸汽份額為0.38的RT-SB-08/09實驗組，DF計算值與實驗結果相比較低；蒸汽份額分別為0.58和0.90的RT-SB-04/05與RT-SB-00/01實驗組，DF計算值隨蒸汽份額的增加而逐漸增大；氣溶膠DF計算值與實驗結果相比是合理可接受的，各實驗組UF均在0.1～10的范圍，整體UF(J=3)經計算為1.02，故認為水洗模型的計算滿足源項分析的一般要求，可用于氣溶膠水洗效果的初步評估。

表2 LACE-Espana實驗工況與計算結果Table 2 Test condition and calculated result of LACE-Espana experiment

2.2 顆粒增大現象對水洗效果的影響分析

圖4示出了水洗模型不考慮和考慮顆粒增大現象時各實驗組DF計算值的對比情況，對于可溶性氣溶膠，發生在顆粒表面的蒸汽冷凝使得粒徑增大，加快粒子重力沉降過程，DF顯著提高。

2.3 關鍵因素對水洗效果影響的初步分析

為探究氣溶膠粒徑、蒸汽份額以及淹沒深度等關鍵因素對水洗效果的影響，選取LACE-RT-SB-04/05實驗主要參數作為計算基準，利用已驗證的水洗模型開展敏感性分析。圖5為DF在不同氣溶膠粒徑以及蒸汽份額條件下的變化曲線。計算結果表明：DF隨粒徑和蒸汽份額的增加而顯著增大；空氣動力學直徑dae大于2 μm的氣溶膠DF均達到106量級以上，水洗效率近乎100%，可認為全部滯留在水池中；對于dae在1 μm以下的氣溶膠粒子，水洗效果驟減，dae為0.4 μm的氣溶膠粒子在蒸汽份額Xs=0.1時水洗效率降至80%，dae為0.1 μm的氣溶膠粒子在蒸汽份額Xs=0.1與Xs=0.3時水洗效率僅有29%和31%。淹沒深度是指注氣管出口至水池表面的豎直高度差，圖6示出了不同粒徑下注氣管淹沒深度對DF的影響情況，易知淹沒深度越深即氣泡上升距離越大，氣泡在水池中的滯留時間越長，水洗效果越好。

圖4 顆粒增大現象對DF的影響Fig.4 Effect of particle growth on DF

圖5 氣溶膠粒徑與蒸汽份額對DF的影響Fig.5 Effects of particle size and steam fraction on DF

同時圖6也反映了DF與氣溶膠粒徑的正相關關系。

圖6 淹沒深度對DF的影響Fig.6 Effect of submerged depth on DF

3 結論

本文基于氣溶膠水洗主要現象和氣溶膠力學構建了針對低流速排放工況的氣溶膠水洗模型，通過實驗模擬以及水洗關鍵因素的影響分析得到以下結論。

1) 氣溶膠水洗模型的正確性得到初步驗證，計算結果合理且可接受。

2) 可溶性氣溶膠在水洗過程中因蒸汽凝結發生的顆粒增大現象有利于氣溶膠粒子的去除，將顯著提高DF。

3) DF隨氣溶膠粒徑、蒸汽份額以及注氣管淹沒深度的增加而增大。

本研究為安全殼超壓排放下氣溶膠水洗效果的評估提供了計算方法，進一步的驗證和改進工作方向包括高速射流工況下氣溶膠去除機理研究等。