鄂爾多斯盆地北緣延安組2號煤層稀土元素異常原因及其地質意義

楊 毅，呂大煒，張建強，吳 盾

鄂爾多斯盆地北緣延安組2號煤層稀土元素異常原因及其地質意義

楊 毅1,2，呂大煒1，張建強3，吳 盾4

(1. 山東科技大學 山東省沉積成礦與沉積礦產重點實驗室，山東 青島 266590；2. 安徽省核工業勘查技術總院，安徽 蕪湖 241003；3. 中國煤炭地質總局勘查研究總院，北京 100039；4. 中國科學技術大學地球與空間科學學院，安徽 合肥 230026)

鄂爾多斯盆地北緣延安組2號煤層稀土元素的異常原因一直存在著爭議，以2號煤發育較完整的榆林大海則煤礦為例，運用電感耦合等離子質譜(ICP-MS)、掃描電子顯微鏡(SEM)等方法，分析煤及夾矸中稀土元素(REE)含量及其礦物學特征，并揭示稀土元素異常原因。結果顯示：煤中總稀土元素(∑REE)含量為3.71~46.21 μg/g，輕稀土元素(LREE，La—Eu)比重稀土元素(HREE，Gd—Lu)更富集；稀土元素標準化配分模式圖顯示少數樣品為Eu正異常；稀土元素含量較高的樣品和擁有Eu正異常的樣品主要分布在與夾矸距離較近的煤層中，表明煤中稀土元素分布受到了夾矸的影響；在夾矸中發現很多晶型較好的鋯石、磷灰石、透長石及銳鈦礦，這些礦物是在聚煤過程中接受火山物質的直接證據。綜合認為，鄂爾多斯盆地延安組2號煤沉積期，盆地周緣存在一次火山活動，火山灰降落覆蓋在泥炭沼澤之上，影響了聚煤作用，致使煤中稀土元素分布異常。研究結果解釋了鄂爾多斯盆地北緣的煤中稀土元素異常原因，為研究區煤的加工利用方式提供參考。

稀土元素(REE)；礦物學；Eu異常；火山活動；鄂爾多斯盆地

鄂爾多斯盆地早–中侏羅世延安組是重要的含煤地層，延安組成煤期也一直被認為是盆地內部的穩定期[1]。但近幾年來，部分學者發現延安組成煤期可能受到盆地北緣火山活動影響，但是對于盆地周邊地質活動僅僅是依據物源區巖性特征而提出有火山活動的跡象，如王雙明[2]指出延安組沉積后期，盆地內部沉積可能受到了周邊火山活動的影響；黃迪穎[3]通過分析鄂爾多斯盆地北緣和東緣物源區巖性特征指出，延安組沉積末期頻發小規?；鹕交顒印?/p>

煤中稀土元素能夠反映沉積巖形成時期的地質特征。雖然成煤植物本身可以攜帶稀土元素一同沉積[4]，但煤層中的稀土元素富集主要與無機組分有關[5-6]。一般認為煤中稀土元素富集的成因類型有4種：①陸源型，稀土元素通過地表水輸入到沉積盆地中；②凝灰巖型，酸性或堿性火山灰的降落和淋濾；③大氣型降水和地下水驅動及滲透；④熱液型，與含礦熱液流體的上升有關[7]。因此，煤中稀土元素富集特征及類型可以提供聚煤環境、沉積物源、同步火山活動及表生條件等方面的信息[8-9]。

鄂爾多斯盆地北緣2號煤層是重要的主采煤層，位于延安組地層上部，接近直羅組。前人對鄂爾多斯盆地延安組煤層的地球化學研究主要集中于2號煤層，其稀土異常原因存在著爭議：Wang Xiaomei等[10]發現2號煤的H型稀土元素模式是由風化作用造成的；Zhao Cunliang等[11]研究得出2號煤中Eu正異常是由熱液引起的。但Wang Xibo[12]則認為，2號煤中Eu富集歸因于物源供給。因此，研究2號煤具有兩層意義：第一，生產角度上，研究鄂爾多斯盆地北緣主采煤層稀土元素的特征及主控因素，為有效指導煤中伴生元素的選煉提供依據；第二，科學意義上，能夠在一定程度上消除稀土元素異常成因的爭議，為今后研究中生代早–中侏羅世深時古氣候提供數據支撐和理論依據。另外，在以往的研究工作中，關于2號煤稀土元素研究并沒有結合煤層中夾矸的特征，可能是由于煤層夾矸分布不均勻導致的，例如東勝煤田2號煤夾矸相對較薄(厚度僅為0.5~1.0 cm)，不容易引起注意；而榆林大海則煤礦其2號煤較厚(最大采高7.23 m)，且夾矸也較厚(3.7~8.0 cm)，具有良好的采樣地質條件(斜井開采)，因此，以大海則煤礦2號煤為對象，通過研究煤層與夾矸的地球化學和礦物學特征，探討煤中稀土元素異常原因，力求還原延安期末地質特征，并為2號煤層后期加工利用提供借鑒。

1 區域地質背景

鄂爾多斯盆地位于華北克拉通西部[13]，形成于中–晚三疊世[14]，其面積約25萬km2，是一個集煤炭、石油和天然氣資源為一體的大型陸相能源盆地[15-16]。鄂爾多斯盆地劃分為6個構造單元[17]：伊盟隆起、渭北隆起、西緣逆沖帶、晉西撓褶帶、天環坳陷和伊陜斜坡(圖1)。

大海則煤礦(38°8′2″N，109°32′10″E)位于陜西省榆林市西北方向22 km，位于整個盆地的中東部。鉆井資料顯示，延安組地層厚度為180~200 m，主要由粉砂巖、泥巖、砂巖和煤組成，整體顏色多為灰色—灰白色。根據煤層分布，延安組自下而上依次劃分為5段[18]，2號煤位于第四段內(圖1)，煤層平均厚度為7.23 m，內含一層厚度為3.7~8.0 cm的灰白色夾矸。

2 樣品采集與測試方法

在大海則煤礦工作面從上至下按0.5 m的間距采取了12個煤樣，依次編號為D-1—D-12；采取一個夾矸樣品，編號為J-1(圖2)。夾矸距煤層頂部2.3 m，厚度在3.7~8.0 cm，具沉凝灰結構，塊狀構造，顆粒大小為0.1~0.2 mm，磨圓度較差，為次棱角狀，質軟多孔且富含黏土，遇水膨脹，膠結物為泥質，根據這些特征可以判別夾矸為灰白色凝灰質細砂巖。所有樣品全部用塑料自封袋密封包裝。

所有樣品粉碎至200目(74 μm)以下，用電熱鼓風干燥箱85℃烘干6 h，采用劉穎等[19]推薦的樣品消解方法，分析用水為超純水，制備設備為Mili-Q，電阻率小于18 MΩ。運用電感耦合等離子質譜儀(ICP-MS，thermo element 2)測試所有樣品中稀土元素豐度；為控制測試準確度，添加標準樣品(GSS-16，珠江三角洲土壤)測試項作為參考。

圖1 鄂爾多斯盆地巖性柱狀圖與區域構造單元劃分

圖2 采樣層位示意

為了準確定性樣品表面礦物并觀察其形態，采用掃描電子顯微鏡(SEM-EDS，Phenom ProX)對樣品進行觀測，樣品表面鍍鈀，真空范圍為50~70 Pa，加速電壓為15 kV，光斑尺寸為5.0~6.0 nm。

3 測試結果

3.1 煤樣稀土元素特征

大海則煤礦延安組2號煤及夾矸樣品中稀土元素含量見表1。煤樣中稀土元素總含量(∑REE)為3.71~46.21 μg/g。其中，總含量較高的樣品D-1、D-2、D-3、D-4、D-5都出現在夾矸附近(圖2)，說明夾矸的發育對煤中稀土元素的影響很大。所有樣品的LREE/HREE均大于1，意味著輕稀土元素較重稀土元素更富集。

代世峰等[20]提出：煤中稀土元素標準化更適合用上地殼稀土元素標準化值(UCC)[21]?；诖耍瑢?號煤樣品稀土元素含量用UCC標準化后繪制出稀土元素配分模式圖(圖3)，由圖中可以看出，少數樣品(D-2、D-4、D-5、D-6)表現出Eu的正異常，這些樣品同樣位于夾矸附近。所有樣品的稀土元素總量都低于上地殼的平均含量146.37 μg/g[21]，也低于世界硬煤中的平均含量60.21 μg/g[22]；出現Eu正異常的樣品，其Eu的標準化值也低于1(圖3)，因此，大海則礦2號煤中的稀土元素不具備工業價值。

表1 榆林大海則煤礦2號煤與夾矸中稀土元素含量

注：L/H為輕稀土元素與重稀土元素含量之比，即LREE/HREE；Eu=2Eu/(Sm+Gd)，為元素含量，單位μg/g。

圖3 榆林大海則礦2號煤樣的稀土元素配分模式

3.2 夾矸的礦物學特征

通過掃描電子顯微鏡對夾矸進行觀察，發現夾矸主要由石英、透長石和高嶺石組成，副礦物有鋯石、磷灰石、銳鈦礦、黃鐵礦、石膏等(圖4)。其中，石膏和黃鐵礦伴生產出，膠體脫水收縮導致黃鐵礦表面產生裂縫(圖4a)；高嶺石賦存在其他礦物中，如透長石顆粒之間，以基質的形式出現(圖4b)，一些高嶺石集合體呈球狀、團狀且相互疊置(圖4c)。鋯石晶體形態發育良好，呈長條狀或柱狀，兩端呈錐狀，均勻地散布于樣品中(圖4d)。磷灰石以細長的六邊形柱狀產出，可能由于上覆巖層的壓力而使磷灰石晶體發生斷裂和破碎(圖4e)。銳鈦礦都是以集合體的形式產出，單個晶體顆粒細小，為自生成因(圖4f)。

3.3 煤樣的礦物學特征

利用掃描電子顯微鏡對煤樣進行觀察可以發現，2號煤中主要礦物有：石英、高嶺石、黃鐵礦和方解石。其中高嶺石呈手風琴狀(圖5a)，顯然是自生的，方解石和黃鐵礦充填在煤的孔隙或裂隙中(圖5b，圖5c)。石英多為陸源性，賦存在有機質中(圖5d)，樣品D-4中還發現有晶型較好的磷灰石，磷灰石表面的裂紋和破碎的斷口表明晶體在沉積后期由于上覆巖層的壓力而發生斷裂，這與圖4e表現一致。

4 討論

4.1 夾矸中礦物的指示意義

掃描電鏡發現，夾矸中可見諸如透長石、鋯石、磷灰石、銳鈦礦等礦物。雖然鋯石和磷灰石一般在碎屑巖中也有存在，但是火山成因與陸源碎屑成因有著明顯區別：陸源碎屑巖中的磷灰石通常作為其他礦物之間的充填物，沒有較好晶型[23]，火山成因的鋯石具有原始晶型，多面體清晰可見，棱角明顯，發育成群[24]，本次研究中所發現的鋯石都具有此特征，呈細長柱狀，并有六邊形斷面，未見陸源搬運的痕跡。銳鈦礦在火山灰中通常是自生成因，銳鈦礦取代火山玻璃質或浮石碎屑，或以膠體的形式作為充填物精細散布[25]。透長石在火山灰中通常比較豐富，由于比較容易遭受風化，因此，在一般的陸源碎屑巖中很難發現完整晶型的透長石[26]。本次研究中的透長石晶型保存完好，顯示出風化程度較低或未經長距離搬運的原始狀態。高嶺石集合體在火山灰中通常會呈現隱晶質基質、球團狀和蠕蟲狀[25]，本次研究所發現的高嶺石都為前兩者，參差不齊相互疊置的晶體顯示出弱搬運的跡象。因此，研究區夾矸中發現的礦物都是典型的火山成因而非陸源碎屑成因，夾矸的巖性應為沉積凝灰巖。

圖4 掃描電鏡下夾矸樣品(J-1)中礦物

圖5 掃描電鏡下煤樣中礦物

由于鄂爾多斯盆地的結晶基底是太古代至元古代的變質巖[26]，盆地主體具克拉通內盆地特征；自侏羅紀以來，盆地內部就保持穩定的構造特征[14]。因此，本次研究發現的火山物質是同期火山活動的產物。

4.2 稀土元素異常原因

夾矸附近的煤層存在Eu正異常，稀土元素總量(∑REE)相對較高，并且在樣品D-4中出現了與夾矸中相同的火山特征礦物磷灰石，表明這些煤樣受到了夾矸沉積發育的影響。而Eu的正異?？赡芘c物源區巖石性質、地下熱液流體或煤炭沼澤加入了同生火山碎屑物等相關[27]。由于Eu2+離子半徑與Ba2+離子半徑相似，在諸如重晶石、毒重石這些礦物中，Eu可以通過同構置換Ba，因此，高含量的Ba可能也會干擾Eu和其他稀土元素的評價[28]。

基于前人的研究，在鄂爾多斯盆地北緣馬家塔煤礦和裕民煤礦3號煤(對應本文研究的榆林地區2號煤)中也出現Eu正異常；而其余煤層如補連塔煤礦2號煤(對應榆林地區1號煤)，長罕溝煤礦、納林溝煤礦及罕臺川煤礦的4號煤[9](對應榆林地區3號煤)，神府煤田5號煤[29](對應榆林地區4號煤)中也出現Eu正異?，F象。在礦物特征方面，鄂爾多斯盆地北緣未受火山影響的沉積巖以含砂礫巖、粗砂巖、粉砂巖、粉砂質泥巖和泥巖為主，顯微鏡下未見典型的火山碎屑物或火山特征礦物[30]。

綜上可知，本次研究發現再次證實火山活動是2號煤稀土元素異常原因，即鄂爾多斯盆地北緣延安組2號煤沉積期，盆地周緣存在一次火山活動，火山灰降落并覆蓋在泥炭沼澤之上，導致煤中稀土元素的異常分布。

5 結論

a. 鄂爾多斯盆地榆林大海則礦延安組2號煤層夾矸中發現的礦物有高嶺石、透長石、鋯石、磷灰石、銳鈦礦等，這些礦物都顯示火山成因而非陸源碎屑成因，夾矸的巖性應為沉積凝灰巖。

b. 研究區2號煤中稀土元素配分模式存在異常，夾矸附近或靠上部的煤層存在Eu正異常，并且稀土元素總量(∑REE)較高，顯示煤層中稀土元素異常與夾矸存在聯系。

c. 依據煤層和夾矸中稀土元素含量及形貌特征，認為鄂爾多斯盆地延安組2號煤沉積期，盆地北緣存在火山活動，火山灰降落并覆蓋在泥炭沼澤之上，影響了聚煤作用和煤中稀土元素的異常分布。

d. 本次研究解釋了2號煤中稀土元素異常原因，為2號煤加工利用方式提供一定的參考，也為研究早–中侏羅世深時古氣候提供一定的依據。

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Causes of anomaly of rare earth elements of seam 2 of Yan’an Formation in the northern margin of Ordos basin and its geological significance

YANG Yi1,2, LYU Dawei1, ZHANG Jianqiang3, WU Dun4

(1. Shandong Key Laboratory of Depositional Mineralization and Sedimentary Minerals, Shandong University of Science and Technology, Qingdao 266590, China; 2. Anhui Nuclear Exploration Technology Central Institute, Wuhu 241003, China; 3. General Prospecting Institute, China National Administration of Coal Geology, Beijing 100039, China; 4. School of Earth and Space Sciences, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China)

The cause of rare earth elements(REE) anomalies in No.2 coal seam of the Yan’an Formation in the northern margin of the Ordos basin has been controversial. This paper takes Dahaize coal mine, Yulin area with well developed No.2 coal as an example to analyze REE, mineralogical characteristics of coal and partings, and to reveal the causes of anomaly of REE by Inductive Coupled Plasma Mass Spectrometry(ICP-MS) and Scanning Electron Microscopy(SEM). The results show that the total rare earth element(∑REE) concentration in the coal samples ranges from 3.71 to 46.21 μg/g. Light rare earths elements(LREE, La-Eu) are more abundant than heavy rare earth elements(HREE, Gd-Lu). The distribution patterns of their normalization show that a few of samples have positive anomalies. Samples with high REE content and samples with positive Eu anomalies mainly appeared in the analyzed coal seam close to the partings. It is indicated that the distribution of REE in coal is affected by its partings. There are many zircons, apatites, sanidines and anatase with better crystal form found in the partings, which are direct evidence of the volcanic activity during the peat formation. This suggests that there was a volcanic activity during the No.2 peat formation of the Yan’an Formation in Ordos basin. The volcanic ash fallen over and covered the swamp and affected the coal accumulation and the abnormal distribution of REE in the coal. The results explain the reason of REE anomaly in the coal and provide data support or theoretical basis for the future industrial use of REE in the coal in this area.

rare earth elements; mineralogy; Eu abnormity; volcanic activity; Ordos basin

P595；P618.7

A

10.3969/j.issn.1001-1986.2020.02.013

1001-1986(2020)02-0078-07

2019-11-21；

2020-01-16

國家重點研發計劃課題(2017YFC0601405)；中國地質調查局地質調查二級項目(DD20160187)

National Key R&D Program of China(2017YFC0601405)；Geological Survey Project of China Geological Survey(DD20160187)

楊毅，1994年生，男，安徽蕪湖人，碩士，從事地球化學勘查和研究工作. E-mail：973423253@qq.com

呂大煒，1980年生，男，山東牟平人，教授，從事沉積學及能源地質學教學科研工作. E-mail：lvdawei95@163.com

楊毅，呂大煒，張建強，等.鄂爾多斯盆地北緣延安組2號煤層稀土元素異常原因及其地質意義[J]. 煤田地質與勘探，2020，48(2)：78–84.

YANG Yi，LYU Dawei，ZHANG Jianqiang，et al. Causes of anomaly of rare earth elements of seam 2 of Yan’an Formation in the northern margin of Ordos basin and its geological significance[J]. Coal Geology & Exploration，2020，48(2)：78–84.

(責任編輯 范章群)