微通道中液滴和粒子的運動特性研究

王 翔, 逄 燕, 申 峰, 劉趙淼

(北京工業大學 機械工程與應用電子技術學院, 北京 100124)

0 引 言

隨著檢測器件微型化和集成化的發展以及多學科交叉研究的需求，能夠在微米尺度上對微小體積流體實現精準操控的微流控技術(Microfluidics)應運而生，并快速發展起來。相對于傳統宏觀尺度的操控方法，微流控技術可以將生化實驗室功能集成到一個數厘米尺寸的芯片上，具有低消耗、低成本、高通量、高效率等優點[1]，軟光刻加工技術的簡易化和高速流動顯示設備的普及化更是進一步推動了其在各個相關領域的推廣和應用。目前，微流控技術已經在生物制藥、醫學介導治療、化妝品乳化制備、微尺度相變換熱、材料合成等領域的科學研究和工程應用中發揮出難以替代的作用[2-4]。

液滴是微流控系統中的一種重要載體，通過將目標試劑離散到連續相液體中以實現對微小體積液體的包裹，液滴界面的密封作用從理論上避免了各個單元之間的互相干擾，從而得到了大量可操控的獨立單元。此外，液滴體系的比表面積得到增大，在傳質傳熱等方面表現出顯著優勢[5-8]。微流控液滴制備法不僅可以提供傳統乳化法難以達到的單分散性，基于微流控系統中過程參數的調節，還可以實現對液滴自身形貌、尺寸、結構等性能指標以及液滴移動、融合、分裂、捕獲、混合等行為的精準控制[3-4]。上述液滴多相流動的諸多優點與可變形的相界面密不可分，而相界面的存在也將非線性動力學特性引入流動系統，使得多相流動的相關物理機制更加復雜[9-11]。因此，結合相界面的形變規律，分析液滴多相流中的界面受力變化，是深入認識復雜多相流動背后主導物理機制的有效途徑，也是微流控芯片中各個功能模塊能夠精準實現和系統集成的基礎。對于液滴多相流動現象，通道壁面起到的作用往往也需要被考慮進來，當液滴運動受到通道壁面所形成空間的限制時，液滴的界面變形以及液體與固壁之間的動態浸潤效應依賴于通道結構參數和液體流動條件，并對液滴運動行為產生直接影響[12-14]。

以粒子分選運動為代表的慣性微流控是微流控技術的另一個重要研究內容。由于粒子和循環腫瘤細胞具有相似的球形結構，其運動行為和受力狀況也類似，二者的操控規律具有相互借鑒意義[15-17]。相對于細胞分選研究，粒子分選無需細胞培養等前期步驟，方便獲取材料以及定量控制粒徑、形狀、密度等變量，可以從更大的參數范圍內探究靶向目標的高效分選方法[18]。作為微流控細胞分選研究的一種重要手段，粒子分選已經逐漸發展成為繼流式細胞分選、免疫磁珠分選之后的新一代被動式物理分選技術。此外，雖然粒子慣性遷移所對應的流動仍然處于層流范圍(Re<2300)，然而慣性力的作用已經無法被忽略，粒子最終達到的平衡狀態也受到通道結構和流動條件等系統參數的耦合影響[19]。深入研究粒子慣性遷移的相關運動行為并建立不同條件下的受力模型，有助于進一步豐富微尺度下復雜流體的流動機制，為細胞分選和腫瘤疾病早期診斷等應用提供更加詳實的理論基礎。

本文將對課題組近期在微尺度多相流動方面的研究進行綜述，主要包括微通道中的液滴運動特性和微凹槽內的粒子分選運動特性2個方面。

1 微通道中的液滴運動特性

對于尺寸與通道特征長度相近的液滴，通道結構的變化直接影響液滴在微通道中的運動行為[20]。在常用的微通道系統中，分岔結構和交匯結構是組成通道網絡的基本單元，因此，本節先分別對具有典型結構變化的分岔處和交匯處的液滴運動特性進行分析，再對通道網絡中的液滴運動特性進行研究。

1.1 分岔結構處的液滴運動特性

對于一個支路與主通道夾角為θ的分岔結構(如圖1(a)所示)，液滴從左側流入，在分岔處C點形成2個新的前端界面并逐漸被拉伸(圖1(b))，液滴界面的變形程度增加使得液滴處于不穩定狀態。為降低因變形而增加的界面能，液滴會保持完整流入某一支路或分裂成子液滴并分別流入2個支路，以達到更加穩定的狀態。以θ=30°為例，在相同的流速下，隨著液滴初始長度L0的增加，液滴在分岔處的運動行為呈現從不分裂(圖2(a))到分裂的轉變；根據分裂過程中液滴與通道側壁面之間是否存在間隙，又可將液滴分裂細分成間隙分裂(Breakup with gaps)和堵塞分裂(Breakup with obstruction)2種模式，分別如圖2(b)和(c)所示。以無量綱液滴長度L0/W(W為通道寬度)和毛細數Ca(Ca=μcUd/γ，式中μc為連續相的黏度，Ud為液滴運動速度，γ為液液兩相間的界面張力系數)為坐標軸建立如圖2(d)所示的運動行為分布圖，液滴的3種行為模式各自分布在明顯不同的區域[21]。值得一提的是，液滴在不對稱分岔結構中的行為模式分布特性與對稱分岔結構中的結果非常相似，下面就行為模式的轉變條件進行對比分析。

圖1 微通道分岔結構示意圖[22]

圖2 分岔處的液滴運動行為[21]

Link等[23]最早在對稱T形分岔通道的研究中提出了受限液滴分裂的臨界條件：當液滴長度延伸到大于其截面周長時，液滴會在Rayleigh-Plateau不穩定性的作用下發生分裂。此后，Leshansky等[24]進一步考慮了液滴與通道之間的間隙流動，重新提出一種分裂臨界毛細數與無量綱液滴長度的關系式:L0/W=χCa-0.21，其中，χ為無量綱的比例系數。在此基礎上，Fu等[25]和Chen等[26]發現當微流動系統的參數范圍擴大時，更加一般化的關系式L0/W=κCaζ能更好地實現對分裂臨界的預測，其中，κ和ζ均為無量綱的比例系數。利用上述2種冪函數表達式對實驗結果進行擬合，分別如圖2(d)中的實線和點線所示，可以發現2種函數表達式都和文獻[21]的實驗所劃分的液滴分裂臨界條件比較吻合。該結果表明離散化單元(包括液滴和氣泡)的分裂具有比較相似的內在規律，且現有用于預測分裂的理論不僅適用于對稱結構，也同樣適用于不對稱的分岔結構，而不同研究中擬合參數的差異可能與通道的結構尺寸和流體的物性參數有關[27]。對于圖2實驗中選用的“去離子水-葵花籽油”的流體系統，擬合得到的系數分別為：χ=0.5350，κ=0.5216，ζ=-0.2146。

如圖2(d)中虛線所示，可以發現液滴分裂時堵塞的臨界條件包含2個階段：當毛細數Ca<0.010時，堵塞分裂的臨界條件是不受毛細數影響的固定液滴長度，維持在L0/W≈2.5；當Ca>0.010時，臨界液滴長度隨著毛細數的增大而增大。作為對比，Jullien等[28]針對對稱T形結構得到的臨界液滴長度在其研究的毛細數范圍內都固定不變，并且指出液滴在分裂過程中是否堵塞側壁面實質上是一個幾何限制條件，當液滴長度足夠長時，液滴在延伸過程中就可以始終接觸通道側壁面而不出現間隙；然而能夠實現堵塞分裂的具體臨界值還受到兩相黏度比和通道寬度比的影響[26,28]。不對稱分岔結構中不同的堵塞臨界條件源于兩支路中的流動差異，當毛細數較小時，兩支路的流動差異還不明顯，因此堵塞的臨界條件同對稱分裂的規律相似，也是一個不隨毛細數變化的臨界液滴長度。但是隨著毛細數的增加，支路中存留子液滴的流阻差別增加，兩支路的流動差異加劇[29-30]，導致液滴在分流較少的一側容易出現間隙，最終呈現出臨界液滴長度逐漸增加的現象。

液滴的分裂過程也是液滴頸部在分岔處的斷裂過程，因此液滴頸部的形變過程可以反映分裂的動力學特性。如圖1(b)所示，將液滴尾部界面與分岔點之間的最短距離定義為液滴頸部寬度δn。對于微通道中的液滴斷裂過程，液滴主要受到3個力：沿程壓差力、黏性剪切應力和界面張力(毛細壓差力)。其中，界面張力是阻礙液滴變形的作用力。為了反映液滴頸縮過程的受力變化，借助楊-拉普拉斯(Young-Laplace)公式計算液滴前后界面的毛細壓差，Δp=γ(1/R1+1/R2)，其中，R1、R2為液滴界面在水平和豎直2個方向的曲率半徑。由于毛細壓差的計算公式在靜止條件下才嚴格成立，因此，下文的毛細壓差計算僅考慮較低毛細數的流動條件。圖3(a)中右側所示為上支路的毛細壓差Δp1，通過γ/W進行了無量綱化[31]。

對于堵塞分裂模式(圖2(c))，無量綱液滴頸部寬度δn/W在無量綱斷裂周期Ut/W(液滴從全部流入分岔結構到剛剛斷開定義為1個斷裂周期，t=0為液滴完全流入分岔結構的時刻，U=Q/(WH)為主通道內的平均流速,Q為主通道內的體積流量,H為通道深度)內的變化過程如圖3(a)所示(對應的流動條件為：Ca=6.4×10-3，L0/W=3.4)。根據液滴頸縮速度Δδn/Δt的變化規律可以將分裂過程劃分成3個階段：擠壓階段、過渡階段和斷裂階段，如圖3(b)所示。在擠壓階段，通道內的絕大部分流通面積被液滴堵塞，僅留下矩形截面與液滴界面形成的邊角可流過連續相(低毛細數下，液膜厚度遠小于邊角尺寸，流過液膜的連續相可以被忽略[12])，使得液滴上游的壓力逐漸積累，而邊角流對液滴界面施加的黏性剪切應力相對較小，此時液滴上下游的沿程壓差力是驅動液滴移動和頸縮的主導作用力，并且可以通過液滴前后端毛細壓差之和來估算得到(圖3(a))。另外，頸縮速度逐漸減慢，原因是持續增加的界面張力阻礙液滴變形。當頸部寬度等于通道高度(δn=H)時，液滴前后端的壓差達到最大值；此后，液滴尾部界面的毛細壓差隨著頸部寬度的減小而快速增大，導致液滴前后端的毛細壓差之和急劇下降。過渡階段的典型特點是液滴頸部不再接觸通道上下壁面，而是在空間上呈三維方式減小，此時的頸縮速度也基本保持穩定不變(如圖3(b)中紅線所示)。當液滴尾部界面由向外凸擴轉變為向內凹陷時，界面張力誘發液滴的快速斷裂，最大頸縮速度達到前兩個階段的2倍以上。結合液滴前后端的毛細壓差變化規律，頸部斷裂發生在壓差為負值的范圍，因此連續相會在反向壓差力的驅動下回流，從而觸發液滴頸部的快速斷裂[31]。

圖3 堵塞分裂模式下的頸部寬度變化規律[22]

對于間隙分裂模式(圖2(b))，由于連續相流動不能一直被液滴堵塞，從間隙流過的連續相起到的作用不能再被忽略，導致沿程壓差力、黏性剪切應力和界面張力在液滴分裂過程中的影響比重發生變化。在液滴流入分岔處的初始階段，液滴與通道側壁面的間隙還沒有打開，此時的運動特性與堵塞模式下接近。隨著液滴向支路下游延伸，液滴與側壁面的間隙逐漸變寬，更大比例的連續相從液滴兩旁流過。液滴前后端的壓差和間隙中連續相施加的黏性剪切應力與間隙寬度Wgutter的比例關系分別為Δp～(Wgutter)-3，τ～ (Wgutter)-2，可知壓差力和黏性剪切應力都隨著間隙寬度增加而減小[32]。另一方面，液滴變形導致阻礙運動的界面張力增加，液滴頸縮速度逐漸減小。液滴長度和毛細數都和間隙流動直接相關，因此會對頸縮過程產生明顯影響。而在堵塞模式下，液滴長度和毛細數的影響幾乎可以被忽略，液滴頸縮過程僅依賴于通道分岔處的幾何結構參數[22]。

1.2 交匯結構處的液滴運動特性

為了研究液滴的碰撞特性，采用如圖4所示的微通道交匯結構，利用T形通道實現液滴生成以及尺寸調節。為了實現等大小液滴碰撞，2個T形通道的尺寸和流動條件在實驗中都保持相同。在通道的引導下，一對液滴在通道交匯處相遇并表現出4種不同的運動行為：直接融合、滑動后融合、不融合和分裂，分別如圖5(a)～(d)所示。對于直接融合，兩液滴幾乎不發生可觀察到的形變，液滴的接觸位置處快速形成液橋，然后瞬間融合；由于T形通道結構的限制，融合后的液滴也變形為T形(圖5(a))。實驗發現只有當兩相流量較低時，直接融合才能發生。相比而言，液滴間融合多為滑動后融合這種形式(圖5(b))，上游的兩液滴在交匯處相遇，液滴間接觸面積隨著流動逐漸增大，而兩液滴間的連續相液膜阻礙融合發生。根據液膜排液理論，當液滴間液膜的最小厚度降低到分子間作用力主導的范圍時，范德華吸引力會誘導液膜的破裂[33-34]。由于液膜厚度還未達到失穩臨界，液滴相互滑動且界面形變明顯；因受到擠壓，位于前面的液滴先進入交匯處的下游通道，液膜厚度隨排液過程持續減小直至液滴融合。

圖4 微通道交匯結構示意圖[36]

當兩相流量增大時，液滴運動速度加快導致其在交匯處的停留時間變短，如果液膜排液過程不能完成，融合就不會發生，兩液滴前后相連進入下游通道(圖5(c))。當液滴長度比較大時，兩液滴會因滑動過程中的相互擠壓而發生分裂，位于前面的液滴在滑動過程中被拉長，并在界面形變達到一定臨界值后分裂成兩段(圖5(d))[35]。

圖5 交匯處的液滴運動行為[37]

液滴在通道交匯處碰撞時，通道交匯點與兩液滴之間的空間仍然被連續相液體占據。由于連續相液體間隔其中，液滴間因剪切應力和局部壓力而減慢了液體排出速度。而隨著通道夾角減小，液滴能更早地相互接觸，因此交匯角度影響液滴融合過程。為了對此進行說明，繪制了如圖6所示的液滴碰撞示意圖，此處將液滴形狀簡化為標準圓形，忽略了擠壓下的界面形變。兩液滴接觸點到通道交叉點的距離L與通道夾角存在比例關系L=rsin(θ/4)，在實驗研究的夾角范圍內(30°≤θ≤180°)，L隨通道交匯角度減小而減小。在交匯角度較大的微通道內，ABC部分存留的連續相液體更多，其持續施加的剪切應力會使液滴界面拉向兩側，減緩排液過程。當交匯角度較小時，液滴從接觸到流入下游通道的距離較長，延長了液滴相互接觸的時間，從而給液膜排液過程提供了較長的時間。

圖6 通道交匯處的液滴碰撞示意圖[37]

Fig.6 Schematic diagram of droplet collision at the channel intersection[37]

通過對比圖5(a)和(b)中的2種融合方式，發現二者存在比較突出的差別，即圖5(b)中2個液滴的不同步性(到達匯合通道中軸線的時刻不同)。事實上，液滴與匯合通道中軸線的距離差嚴重限制著其碰撞效率，只有把距離差限定在一定范圍內，液滴才會發生碰撞[38]。當2個液滴與匯合通道中軸線的距離存在差異時，液滴間更容易發生相互滑動。由于連續相被包裹在液滴間而無法被立即排出，兩液滴只能依次流入下游匯合通道。位于前面的液滴在匯合通道中的加速運動觸發了液滴間的相互分離，為液滴間界面形變提供一種新的可能。實驗發現在分離階段液滴間會形成一種錐形結構[40]，根據拉普拉斯壓差理論可知，這種形態會在接觸位置形成局部低壓區，誘發液膜破裂和液滴快速融合[41]。此時的融合方式已經發生轉變，該融合方式與Borrell等[42]提出的解壓融合(Decompressing coalescence)非常相似，當一對液滴存在初始錯位偏移時，液滴在碰撞過程中會發生相對旋轉，并且隨著偏移的增加，液滴更容易發生解壓融合。

通過顯微粒子圖像測速(Micro-Particle Image Velocimetry，Micro-PIV)技術拍攝的液滴內部流場可以發現，2種融合方式對應的排液過程也存在差別。當液滴逐漸靠近并發生碰撞時，通道內連續相的流動路徑被液滴堵塞，導致液滴上游的壓力增加，將液滴靠近下游通道的界面擠出交匯腔。液滴靠近通道壁面處和液滴間接觸區域都發生界面變形，而液滴間接觸位置的速度最大，超過液滴單獨流動時最大速度的幾倍，且速度方向垂直于液滴互相擠壓方向，表明擠壓時液滴間排液占主導。對于直接融合方式，液滴在擠壓后快速融合，流場在很短時間內就恢復至均勻狀態，并且在融合的整個過程中，流場基本都表現出對稱性。對于滑動后融合方式，液滴在擠壓后相互旋轉且中間界面持續保持接觸，最大速度分布在先進入下游通道的液滴中靠近交界面的位置，而另一個液滴由于運動路徑被堵塞而急劇減速，液滴交界面兩側的速度差可以達到接近一個量級，表明液膜間存在流動。在黏性剪切流動和壁面結構限制下，后流入下游通道的液滴內部出現旋轉渦，旋轉方向與液滴的先后順序相關。

為了緩解液滴運動的不同步性對碰撞效率的限制，可以在匯合通道中增加一個橫截面突擴的矩形槽[43-44]。當液滴流入突擴矩形槽后，液滴界面與通道側壁面之間形成間隙，使得一部分連續相從兩側繞過液滴流走，實現液滴流速降低以等待與后續液滴碰撞。對于一個固定尺寸的矩形槽，兩相流量比對液滴的融合結果具有顯著影響，隨著流量比增加，液滴運動行為先從不融合轉變為2個液滴融合，再到3個液滴融合。相對而言，研究范圍內的毛細數對矩形槽內的液滴運動行為沒有明顯的影響[45]。由于兩相流量比同時調節了液滴的尺寸和間距，因此，液滴尺寸、間距和流速等參數對液滴運動行為的作用規律需要在后續工作中進一步研究。然而可以確定的是，增加矩形槽后液滴的融合效率得到大幅提高，在文獻[45]的整個實驗范圍內，融合效率都保持在50%～92%，遠遠高于未加矩形槽時的融合效率范圍15%～50%。

1.3 微通道網絡中的液滴運動特性

圖7(a)所示為多個液滴捕獲單元組成的微通道網絡示意圖，其中，每個捕獲單元的放大結構如圖7(b)所示，包括2條流通路徑：一條是液滴直接流走的旁支路，另一條是實現液滴停留的捕獲支路。捕獲支路的典型特點是在捕獲腔的下游設置寬度較小的縮頸，液滴一旦流入捕獲腔后，只有當流動施加的壓差大于液滴流入縮頸需要克服的拉普拉斯壓差時，液滴才會被擠出。如果在分岔處可以保持完整而不發生分裂，液滴在進行路徑選擇時會流入流速較大的支路，由于2條路徑的壓降相等(相當于電路中的并聯關系)，也可以認為是流入流阻較小的支路[46]。理論上，可以根據矩形管道中層流流動的流阻公式來計算每條路徑的總流阻[47]。對于深寬比H/W小于1的矩形通道，單相液體流動的流阻公式為：

(1)

其中，R為流阻，l為通道長度，μ為液體黏度，以此公式來確定液滴運動路徑的優先級。而實際上，該理論計算只是考慮了單相液體流動時的流阻，當液滴流過時，兩相界面引入的流阻變化可能會導致設計的路徑選擇規律失效。再進一步，對于具有多個分岔結構和交匯結構的微通道網絡來說，液滴不再是作為獨立的個體進行運動，在分岔處或交匯處進行路徑選擇時容易受到相近液滴的干擾，液滴的完整性也可能會被破壞，其運動行為更加復雜[48]。

圖7 微通道網絡結構示意圖[49]

圖8所示為一串均勻排布液滴在捕獲陣列中的運動行為，為了方便后續描述，對前4個液滴進行著色和編號處理。由于該捕獲單元中捕獲支路的流阻小于旁支路的流阻，可以觀察到液滴1在分岔處選擇流入捕獲支路，并且在整個流動過程中都穩定停留在第一個捕獲腔內。當液滴1將捕獲支路堵塞后，該路徑的流阻顯著增加，后續液滴只能從旁支路流向下游。在第二個捕獲單元處，液滴2同樣直接流入捕獲腔，然而液滴3和液滴4在流經旁支路時發生了融合；緊接著，融合后的長液滴在下一個捕獲腔的分岔處分裂成2個子液滴，由1.1節的理論可知這是由于融合后的液滴運動達到了分裂的臨界條件。總體來看，對于實驗中設計的25個捕獲單元，理想的液滴捕獲發生了15次，其他10次對應液滴的融合、分裂等行為，這種“融合-分裂”循環不僅導致液滴尺寸的不均勻，也造成液滴間物質的交換和污染[50-51]。

為了揭示液滴出現不同運動行為的原因，通過追蹤液滴運動路徑得到每個液滴質心的時域變化情況，如圖9所示[49]。其中，圖9(a)的縱坐標為液滴無量綱速度，vc為主通道中的連續相平均流速；圖9(b)的縱坐標為“液滴3-液滴4”無量綱間距，ls為液滴間距，wc為主通道寬度。從表面上看，液滴2的捕獲過程是對前一個捕獲過程的重復，但是“液滴2-液滴3”的間距在16.2 s時明顯低于初始間距，其中一個重要原因是液滴2與通道側壁面之間的間隙流動(詳見1.1節的間隙分裂過程)，液滴間最小距離低于通道寬度，其運動行為互相干擾。“液滴2-液滴3”間距的降低對后續液滴運動也存在影響，事實上后面液滴的融合就是源于此。由于液滴2增加了捕獲支路的瞬時流阻，液滴3只能流向旁支路并且同樣增加了旁支路的瞬時流阻，而液滴2被捕獲后并不能立刻堵塞縮頸(18.27 s)，捕獲腔內存在的間隙可供連續相流通，此時捕獲支路成為流阻較小的一側，因此“液滴3-液滴4”中間的連續相從捕獲支路流走，并同時推動液滴2逐漸向縮頸運動。當縮頸被液滴2堵塞后，后續液滴又重新開始從旁支路流走，此時“液滴3-液滴4”間距ls/wc已經降低到難以在圖示放大倍率下被清楚識別(19.40 s)，從而導致了后續運動中融合和分裂的不理想結果。

由上述分析可知，液滴間距對其運動行為的穩定性至關重要，下面分別從結構參數和流動條件兩方面對穩定性的改善進行討論。從結構的角度來說，圖8所示通道在單相流動下的優先級是捕獲支路先于旁支路，根據流阻計算方法，可以通過調節通道的結構參數來反轉2條路徑的優先級，然而液滴運動時的融合和分裂等不理想運動行為仍然存在。由液滴追蹤分析可知，不理想運動行為的產生根本上是液滴間距在運動中實時變化導致的，對于矩形截面通道中的液滴運動，拐角處和擴張處的通道橫截面變化為連續相泄漏打開新的路徑，液滴間距的變化無法避免[50,52]。從流動的角度來說，如果可以將液滴參數控制在特定范圍，使得液滴間距在運動中無論怎樣變化也不會產生互相干擾，那么液滴運動的穩定性也可以得到改善。然而滿足上述要求的兩相流量條件受到很大限制，且具體的流量范圍還依賴于通道的結構參數，難以得到比較普適的規律，在實際操作中的指導作用比較有限。

圖8 液滴在微通道網絡中的運動行為[49]

圖9 圖8中前4個液滴質心的無量綱速度和“液滴3-液滴4”無量綱間距隨時間變化規律[49]

Fig.9 Variations of dimensionless velocity of the mass center of first four droplets and dimensionless distance between “droplet 3-droplet 4” in Fig.8[49]

液滴不穩定行為的起源是間距降低所導致的液滴融合，既然液滴間距的變化無法避免，那么引入不與液滴相融的氣相有望成為一種解決辦法，如圖10所示。實驗發現，當液滴在氣泡的引導下運動時，液滴可以被非常規律地捕獲，且滿足穩定運動對應的兩相流量范圍擴大到無氣泡時的2倍以上。除了氣泡和液滴不融合的特點外，2種離散相的流阻差異也起到關鍵作用。根據Parthiban等[53]的研究，當液滴內外相液體的黏度比遠低于1時，液滴的運動特性與氣泡非常接近，黏性耗散項引起的壓差可被忽略，單個液滴或氣泡造成的壓差可表示為Δp～(2γ/H)Ca2/3。如果假定壓差表達式中液滴和氣泡的比例系數是相等的，相同流動條件下二者造成的流阻比約等于界面張力系數之比的1/3次冪，則對于實驗中氣-油和水-油間的界面張力系數，氣泡的流阻約為液滴的1.25倍。在氣泡引導下，路徑選擇時2條路徑的阻力差異更加明顯，從而實現了更加穩定的液滴捕獲。

圖10 氣泡引導液滴捕獲的示意圖[49]

2 微凹槽內的粒子分選運動特性

凹槽結構具有誘發流動分離和形成渦胞的特性，利用渦胞結構進行顆粒/細胞分選是慣性微流控技術研究的重點和熱點，因此對凹槽內粒子的運動特性進行深入研究有助于更好地理解和運用微凹槽分選特性，為循環腫瘤細胞分選提供理論指導[54]。本節先對微凹槽內的渦胞流動特性進行分析，再對粒子的運動特性進行研究。

2.1 微凹槽內的渦胞流動特性

如圖11所示為含有微凹槽的通道結構示意圖，凹槽的寬度Lc和高度Wc通過微通道的統一深度H進行無量綱化，將凹槽尺寸定義為：無量綱寬度δ=Lc/H，無量綱高度ε=Wc/H，高寬比λ=Wc/Lc。為了研究不同條件下凹槽內的渦胞流動特性，利用Micro-PIV進行流場可視化拍攝。

圖11 微凹槽通道結構示意圖[55]

通過改變入口流量可調節入口雷諾數Re(Re=ρUDH/μ,式中ρ、U、μ分別為液體的密度、平均流速和黏度，DH=2WH/(W+H)為主通道的水力直徑)。隨著入口雷諾數Re增加，凹槽內依次出現3種流動形態：附著流、過渡流和分離流[55]，分別如圖12(a)～(c)所示。當雷諾數Re=3時，微凹槽內的流動本質上和主通道內的層流一樣，可以看作主通道內流動的一部分，定義為附著流(圖12(d))。當雷諾數增大至Re=46.3時，微凹槽內的流動轉變為過渡流，此時微凹槽內的流場既包含了附著流，同時也包含了分離流，凹槽的左下角出現反向流動(圖12(e))。隨著雷諾數繼續增大至Re=92.6，微凹槽內的流動最終轉變為分離流，凹槽內的流場完全被一個獨立的單渦結構覆蓋(圖12(f))。

凹槽內渦旋結構的演變與入口雷諾數密切相關。當主通道內的液體進入凹槽時，由于通道截面尺寸突然增大，液體內部壓力發生改變從而形成逆壓梯度，其大小與入口雷諾數正相關。主通道內液體通過黏性力的作用帶動凹槽內的液體隨之一起運動，由于黏性耗散作用，凹槽內流動速度和剪切應力在橫向方向上急劇減小，越靠近凹槽底部液體流速越慢，流動的剪切應力越小。隨著入口雷諾數增大至過渡流的范圍，凹槽底部的流動速度會減小為零甚至為負，從而產生邊界層分離現象并表現出層流渦結構。此時凹槽內的渦旋結構剛開始出現，位置分布在凹槽入口處且尺寸很小，凹槽內的附著流仍占據主導地位。隨著雷諾數進一步增大，層流渦逐漸發展并抑制凹槽內附著流的發展，最終覆蓋了整個凹槽，使得凹槽內的流場由過渡流轉變為分離流。不同于宏觀條件下凹槽內會出現邊角渦結構，微尺度下凹槽內只有一個層流渦，渦旋的分布范圍隨Re的增大而增大；此外，渦心位置隨著雷諾數增大先向凹槽后壁面移動，再逐漸達到穩定狀態[56]。值得注意的是，主通道寬度對渦心位置也有影響。當主通道寬度由H增加到2H時，雖然渦心位置隨雷諾數的變化規律仍然保持一致，但相同尺寸凹槽內的渦心位置發生變化，最終達到的穩定狀態也存在差別。

圖12 微凹槽內的3種流動形態[55]

凹槽的尺寸參數對其內部的流動特性也有重要影響。當僅改變凹槽寬度或高度中的一個尺寸時，凹槽內的流場結構會發生相應改變。當凹槽寬度增大時，凹槽內層流渦的橫向尺寸變大，但附著流的作用范圍也同時增大，導致凹槽內渦心的相對位置會逐漸向凹槽的前壁面移動。另外，凹槽底部壁面剪切應力隨著寬度增大而增大，主通道流動對凹槽內流動的影響也增強，使得凹槽中附著流的作用越來越明顯。當附著流能夠達到凹槽底面時，層流渦會在凹槽底面出現附著點，底面剪切應力分布曲線發生改變。當凹槽高度增大時，凹槽中的層流渦尺寸也增大，層流渦對附著流的抑制作用逐漸增強，直至附著流消失。另外，隨著凹槽高度增大，凹槽底面剪切應力減小，底部的流動變得緩慢。綜合考慮凹槽寬度和高度對流動的影響，可以繪制如圖13所示的流動形態分布相圖。可以發現附著流只與雷諾數有關，附著流向過渡流轉變的臨界雷諾數不受凹槽高寬比λ影響；但過渡流向分離流轉變的臨界雷諾數與高寬比密切相關，過渡流易發生在Re較小(3040)的流動條件下或者λ較大(λ>0.6)的微凹槽中。

圖13 凹槽內流動形態的分布相圖[55]

2.2 微凹槽的粒子分選行為

粒子分選是指從非均一粒子溶液中捕獲性質均一的目標粒子的一種技術，一般以粒子的直徑或者密度作為分選和隔離的選取原則。其中，粒子的運動分析是實現對粒子精確操控的基礎。微凹槽是一種常用于粒子操控的結構，凹槽中的層流渦結構可以實現不同直徑粒子的慣性聚焦運動，也可以將目標粒子引入凹槽隨層流渦一起在凹槽中旋轉，從而實現粒子的隔離。

除了偏移捕獲方式之外，微凹槽還存在其他捕獲方式，實驗發現對于特定深寬比的凹槽結構和入口流

圖14 微凹槽粒子捕獲方式[58]

動條件，捕獲凹槽的后壁面與粒子發生碰撞、接觸等多種作用關系，將其統稱為后壁面作用捕獲。根據粒子捕獲瞬間運動形式的不同，進一步將后壁面作用捕獲細分為接觸捕獲、碰撞捕獲和分離捕獲，分別如圖14(c)～(e)所示。根據2.1節的分析可知，當雷諾數較低時，凹槽內處于過渡流狀態，粒子跟隨液體進入凹槽并向內側偏移但無法儲存在凹槽內，最后隨附著流狀態的液體流出凹槽(圖14(b))。當Re在90～240范圍內時，凹槽內流動處于低強度的分離流，即凹槽內形成獨立渦胞結構但渦流強度相對較低，粒子進入凹槽后直接和下游壁面發生接觸，在近壁效應作用下，粒子跟隨液體沿凹槽內壁低速旋轉一周，然后再進入凹槽內中心渦流，該方式定義為接觸捕獲。當Re增加到240～320時，粒子進入凹槽后在剪切梯度升力FS作用下向凹槽內側遷移，但凹槽寬度較窄且橫向偏移距離較短，粒子無法依靠自身轉向實現捕獲，而是與凹槽后壁面發生碰撞。發生碰撞后的粒子速度急劇降低，粒子更容易跟隨液體進入凹槽而實現捕獲，該方式定義為碰撞捕獲。隨著Re繼續增加到320～375，凹槽內形成充分發展的高速分離流，由于凹槽出口處液體速度梯度較大，粒子在沖向后壁面時難以穿越高速區域帶，從而直接跟隨高速轉向的液體進入凹槽。由于粒子與凹槽后壁面間存在空隙，該方式稱為分離捕獲[58]。

為了進一步分析微凹槽的粒子捕獲能力及影響因素，實驗以凹槽深寬比和雷諾數為研究變量，探究粒子捕獲類型以及臨界雷諾數的變化規律。其中，捕獲凹槽的深寬比分別為λ=0.5，1.0，2.0，3.0，4.0和5.0，雷諾數變化范圍為Re=0～400，實驗結果如圖15所示。當λ=0.5時，凹槽無法實現粒子捕獲行為，雖然較小的凹槽更容易形成渦胞結構，但凹槽寬度較窄導致粒子縱向偏移時間和距離有限，粒子經過凹槽的減速效果不明顯，難以偏移進入凹槽內。當λ=5時，在任意捕獲速度范圍內，粒子都可實現偏移捕獲；無論是低速過渡流還是高速分離流狀態，較大深寬比的凹槽內液體減速效果都比較明顯，粒子具備充足的縱向偏移時間和偏移距離，容易實現粒子捕獲。當凹槽深寬比處于1<λ<5時，隨著Re增加，凹槽后壁面對腔內流場結構產生影響，進而改變粒子進入凹槽的運動方式，粒子捕獲先后呈現接觸捕獲、碰撞捕獲和分離捕獲3種方式。

通過染色實驗對主通道和凹槽內液體的物質交換形式進行了研究，如圖16所示。在低Re條件下(Re=80)，凹槽內渦流與主通道內液體之間的邊界線相對模糊，染料以分子擴散形式進入捕獲凹槽，表明主通道液體和凹槽內液體速度差較小，凹槽內還未形成獨立的渦胞結構，該流場結構無法實現粒子捕獲。當Re=80～160時，主通道與凹槽內液體的色差比較明顯且分界線清晰，如圖16(b)所示，主通道染色液體只有小部分進入腔內，表明凹槽內已經形成獨立的渦胞結構，凹槽內外液體的速度差較大，邊界線附近較高的速度梯度導致染料無法跨越分界線進入槽內，因此形成主通道顏色較深而凹槽內顏色較淺的現象。該流場結構使得凹槽內渦胞強度小且速度低，凹槽內近壁面形成較低的速度梯度帶，導致接觸捕獲過程中粒子繞近壁面旋轉一周的低速流動。當流速繼續增大到Re=160～240范圍時，主通道和凹槽內液體的顏色接近，表明凹槽內流速隨主通道流速增加，二者之間速度差減小，主通道液體流入凹槽后又流出。由圖16(c)還可以發現凹槽中心位置的顏色相對較淺，表明該位置為渦心低速區域，主通道液體和凹槽內液體的分界線逐漸消失，粒子跟隨主通道液體直接沖擊凹槽后壁面，呈現碰撞類型的捕獲行為。當Re>240時，主通道液體直接流入凹槽內使其中液體顏色變濃，主通道流域與凹槽內液體分界線完全消失，液體速度梯度最大區域出現在后壁面處，粒子進入凹槽而無法穿越高速度梯度的后壁面區域，在此之前就發生減速轉向，實現分離捕獲。

圖15 粒子捕獲方式的分布相圖[58]

圖16 凹槽內液體的染色實驗結果[58]

2.3 微凹槽內的粒子軌道運動

對于適宜的凹槽尺寸和流動條件，粒子會被微凹槽內的層流渦捕獲，從而形成特定的粒子軌道。如圖17所示為相同凹槽和流動條件(Re=178)下的粒子運動軌道，可以看出單個粒子在微凹槽中存在一個穩定的運動軌道，且粒子的運動軌跡與層流渦的流線類似[59]。小粒徑的運動軌道更靠近渦心位置，隨著粒徑增大，粒子運動軌道的覆蓋區域也隨之增大，但相同流動條件下的粒子運動軌道呈現相似形狀，圖中為半月型的閉合軌道[60]。此外，由于圖17中的粒子軌道是多張等時間間隔的圖片疊加所得到的，粒子位置的不均勻分布表明粒子在軌道上的運動速度隨位置發生變化，靠近凹槽出口處粒子速度較大，在靠近后壁面拐角處達到最大，而凹槽底面的粒子速度較小。此外，當一個凹槽內同時捕獲2種尺寸(粒子直徑a=20和35 μm)的粒子時，同樣是大粒徑的粒子運動軌道在小粒徑的外側，如圖18所示。

圖17 不同粒徑的單個粒子運動軌道[60]

需要說明的是，上述結果是單個或2個粒子在凹槽內的運動軌道，實驗中進入凹槽內的粒子越多，粒子之間的相互作用也越明顯，從而影響凹槽內粒子軌道的分布，本節內容重點關注單個粒子在凹槽內的運動。

圖18 不同粒徑的2個粒子運動軌道[61]

由凹槽內流場特性的影響因素可知，入口雷諾數顯著影響凹槽內渦胞結構等特性，結合粒子軌道與層流渦流線的相似性可推測，不同雷諾數下凹槽內的粒子運動軌道也會發生變化。圖19所示為粒徑a=20 μm的粒子在不同運動時刻的圖像疊加結果，可以發現隨著Re的增大，粒子軌道也相應增大，計算得到的軌道覆蓋面積也單調增加[61]。相對而言，Re=89的流動條件無法讓小粒徑a=10 μm的粒子在凹槽中形成運動軌道，即粒子在橫截面上移動的位移不足以進入凹槽中的層流渦，最終粒子隨主通道內的流體流出凹槽。當Re>111后，a=10 μm的粒子同樣可以在凹槽中形成固定的軌道，并且軌道覆蓋面積隨Re的變化規律同a=20 μm粒子相似。

圖19 不同Re下的單個粒子運動軌道(a=20 μm)[61]

3 結論及展望

隨著入口雷諾數Re的增加，微凹槽中的液體流動形態從附著流逐漸轉變為分離流，而凹槽中形成獨立渦胞結構的臨界雷諾數Re*與凹槽的高寬比λ等直接相關。當粒子從直通道流過凹槽時，流動的平衡狀態被打破，如果粒子的慣性遷移量可以達到被凹槽內渦胞結構所捕獲的條件，粒子就會在流動的引導下流向凹槽。在特定的凹槽結構和流動條件下，粒子會與凹槽后壁面發生接觸、碰撞或分離等直接作用，為粒子捕獲提供了新的控制方式。通過對比還可以發現，粒子被捕獲的臨界條件與凹槽內分離流的分布范圍存在明顯差異，表明粒子自身的尺寸效應會對連續相流動產生影響。粒子的尺寸效應還體現在粒子被捕獲后在凹槽內的軌道運動，當少量粒子在凹槽內運動時，不同粒徑的粒子會在各自不同的軌道中周期運動，凹槽捕獲性能對控制對象尺寸的敏感性也符合慣性微流控的典型特點。

微通道中的多相液體系統或含有粒子的復雜液體系統存在豐富多樣的流動現象，認識不同現象對應的參數范圍及流動規律對其應用至關重要。微通道中的流動通常涉及多參數耦合和非線性等復雜效應，使得流動規律及背后的物理機制比較復雜，現有研究從微通道中的分岔、交匯等一些常用結構入手，開展了比較有針對性的流動機理方面的研究工作，然而這些前期研究仍然存在很多不足之處，需要在后續工作中進一步完善。首先，前期研究重點針對比較簡單的和規則的通道模型，而相關工程應用往往都是比較復雜的或集成的通道結構，前期研究結果的適用性需要得到驗證。其次，現有研究大都考慮少數液滴或粒子同時存在的流動現象，較少涉及液滴或粒子之間的相互作用，大量液滴或粒子同時運動的規律和機理需要得到揭示。最后，將流動規律的理論研究與工程實際的具體需求相結合也是未來的發展方向，通過力學、化學、生物、物理等多個學科的交叉與合作，以逐步建立完善的理論體系和工程技術。