濟(jì)南市冬季典型重污染天氣過程及成因分析*

馮亞潔 廉麗姝 李寶富 于 淼 張朝雨

(曲阜師范大學(xué)地理與旅游學(xué)院，山東 日照 276826)

由PM2.5引起的灰霾天氣可直接或間接的對(duì)人體健康、經(jīng)濟(jì)社會(huì)等造成較大威脅[1-2]。我國(guó)區(qū)域重污染問題不斷惡化，光化學(xué)煙霧、大氣灰霾等復(fù)合型污染不斷加劇，城區(qū)重污染表現(xiàn)出明顯的區(qū)域性和復(fù)合性[3-5]。其中，京津冀、長(zhǎng)三角、成渝、中原等地區(qū)污染嚴(yán)重[6]。

許多學(xué)者從不同角度、用不同方法對(duì)區(qū)域重污染天氣過程的成因進(jìn)行了大量研究。程念亮等[7]、張蓬勃等[8]、周一敏等[9]、徐麗娜等[10]研究表明，近地面逆溫層結(jié)較強(qiáng)、相對(duì)濕度較大、風(fēng)速較小等氣象條件有利于污染物的累積。翟華等[11]、程麗萍等[12]、楊旭等[13]研究發(fā)現(xiàn)，穩(wěn)定的大氣環(huán)流形勢(shì)、地面弱氣壓場(chǎng)、邊界層較低是重污染天氣過程發(fā)生時(shí)的天氣形勢(shì)和環(huán)流特征。近年來，數(shù)值模擬逐漸成為污染物傳輸路徑及潛在源區(qū)的重要研究手段。王愛平等[14]、蔣伊蓉等[15]、王芳等[16]640利用后向軌跡模式(HYSPLT)及相關(guān)研究方法和中尺度數(shù)值模式分析區(qū)域輸送對(duì)重污染過程的影響。

山東省地處華北平原中心與京津冀地區(qū)相鄰，是我國(guó)空氣污染最嚴(yán)重的地區(qū)之一[17]654，[18]。前人關(guān)于濟(jì)南市的研究大都是從PM2.5組分[19-21]或基于污染發(fā)生過程中的某一個(gè)或兩個(gè)影響因素進(jìn)行分析[22-23]，針對(duì)污染事件的整體分析較少。本研究以濟(jì)南市2017年12月27—31日一次重污染天氣過程為例，基于PM2.5監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，利用中尺度天氣預(yù)報(bào)模式(WRF)和HYSPLT及其相關(guān)的分析方法，對(duì)污染期間的天氣形勢(shì)、氣象條件、潛在源區(qū)及輸送途徑進(jìn)行分析，以期揭示濟(jì)南市典型重污染天氣的形成與發(fā)展機(jī)制，為空氣污染防控提供理論參考依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)來源與研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

PM2.5濃度逐時(shí)數(shù)據(jù)集為中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站公布的濟(jì)南市8個(gè)國(guó)控點(diǎn)的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，監(jiān)測(cè)站點(diǎn)分布如圖1所示。數(shù)據(jù)時(shí)間跨度為2017年12月26—31日。WRF所用的氣象資料是由美國(guó)國(guó)家大氣研究中心提供的6 h間隔、1°×1°空間分辨率的美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)-FNL再分析數(shù)據(jù)資料(https：//rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/)和WRF官網(wǎng)(http：//www2.mmm.ucar.edu/wrf/users/download/get_sources_wps_geog.html)提供的靜態(tài)數(shù)據(jù)。HYSPLT輸入數(shù)據(jù)是由NCEP提供的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù)(ftp：//arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1)。所用氣象要素?cái)?shù)據(jù)來自WRF模擬結(jié)果。

圖1 研究區(qū)地理位置及空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)分布Fig.1 Location of the study area and distribution of air quality monitoring stations

1.2 研究方法

1.2.1 污染過程氣象場(chǎng)數(shù)值模擬

WRF是一種完全可壓非靜力模式，采用Arakawa C網(wǎng)格，集數(shù)值天氣預(yù)報(bào)、大氣模擬及數(shù)據(jù)同化于一體，目前主要應(yīng)用于有限的天氣研究和業(yè)務(wù)預(yù)報(bào)。采用WRF V3.9版本對(duì)NCEP-FNL再分析數(shù)據(jù)進(jìn)行降尺度處理得到研究期間氣象要素場(chǎng)。WRF包含眾多物理和動(dòng)力參數(shù)化方案，參考前人研究，選擇的長(zhǎng)波和短波輻射方案分別為RRTM和Dudhia方案，微物理方案為WSM 5-class方案，陸面過程方案為unified Noah land-surface方案，邊界層和近地面方案為YSU和Revised MM5 Monin-Obukhov方案。設(shè)置2層1∶3網(wǎng)格嵌套，其中模擬區(qū)域的中心經(jīng)緯度為36.7°N、117.0°E，網(wǎng)格分辨率分別為18、6 km，對(duì)應(yīng)格點(diǎn)數(shù)為105×105、148×148。讀取WRF模擬得到的各氣象要素?cái)?shù)據(jù)，對(duì)各氣象要素與PM2.5濃度進(jìn)行皮爾遜相關(guān)分析[24]，研究PM2.5濃度與氣象要素之間的關(guān)系。

1.2.2 污染物輸送路徑的后向軌跡分析

HYSPLT是一種用于計(jì)算和分析大氣污染輸送、擴(kuò)散軌跡的綜合專業(yè)模型，目前廣泛應(yīng)用于多種污染物的地區(qū)傳輸擴(kuò)散研究。結(jié)合GDAS提供的1°×1°再分析場(chǎng)資料，計(jì)算到達(dá)濟(jì)南市的36 h后向軌跡，每天計(jì)算24個(gè)整點(diǎn)時(shí)次。城市上空300 m左右高度的大氣污染以大尺度遠(yuǎn)距離的城市周邊源輸送為主，100 m以下則以低層城區(qū)尺度內(nèi)近距離污染源影響為主[16]638，本研究選擇軌跡模擬高度為300 m。

1.2.3 污染物的潛在源區(qū)分析

潛在源貢獻(xiàn)法(PSCF)是基于條件概率函數(shù)發(fā)展而來的一種根據(jù)氣流軌跡辨別污染源區(qū)的統(tǒng)計(jì)分析方法[25]。PSCF通過結(jié)合污染軌跡(本研究以PM2.5≥75 μg/m3對(duì)應(yīng)軌跡為污染軌跡)和某污染物濃度來給出可能的污染源位置。PSCF計(jì)算公式為：

Pij=mij/nij

(1)

式中：Pij為網(wǎng)格(i，j)的潛在源貢獻(xiàn)；mij為經(jīng)過網(wǎng)格(i，j)的污染軌跡數(shù)；nij為經(jīng)過網(wǎng)格(i，j)的總軌跡數(shù)。

基于TrajStat軟件[26]對(duì)氣流軌跡涉及區(qū)域(31°N～44°N、93°E～121°E)按0.25°×0.25°進(jìn)行網(wǎng)格化處理。

由于Pij是一種條件概率，當(dāng)網(wǎng)格內(nèi)nij較小時(shí)，Pij會(huì)有較大的不確定性，故需利用經(jīng)驗(yàn)權(quán)重函數(shù)(W(nij))進(jìn)行降誤差處理(見式(2)和式(3))[27]。

(2)

WPij=W(nij)Pij

(3)

式中：nave為每個(gè)網(wǎng)格內(nèi)平均軌跡數(shù)；WPij為網(wǎng)格(i，j)的權(quán)重潛在源貢獻(xiàn)。

Pij反映的是比值，無(wú)法區(qū)分相同Pij的網(wǎng)格PM2.5濃度的貢獻(xiàn)，因此本研究引入濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)[28]來反映不同軌跡的污染程度。CWT中，每個(gè)網(wǎng)格點(diǎn)(i，j)都有一個(gè)PM2.5權(quán)重質(zhì)量濃度(Cij，μg/m3)，計(jì)算公式為：

(4)

式中：l為經(jīng)過網(wǎng)格(i，j)的氣流權(quán)重軌跡序號(hào)；Cl為軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格(i，j)時(shí)對(duì)應(yīng)的濟(jì)南市PM2.5質(zhì)量濃度，μg/m3；ijl為軌跡l在網(wǎng)格(i，j)停留的時(shí)間，用落在網(wǎng)格內(nèi)的氣流權(quán)重軌跡數(shù)代替。

CWT同樣需要引入W(nij)，以減少nij較少時(shí)引起的不確定性，計(jì)算公式為：

WCij=CijW(nij)

(5)

式中：WCij為網(wǎng)格(i，j)的PM2.5最終權(quán)重質(zhì)量濃度，μg/m3。

2 結(jié)果與分析

2.1 PM2.5污染特征

此次污染過程中PM2.5質(zhì)量濃度逐時(shí)變化見圖2。整個(gè)污染過程歷時(shí)108 h，PM2.5均值為155 μg/m3。2017年12月26日0：00至27日12：00，PM2.5濃度變化趨勢(shì)較平緩，無(wú)明顯變化，均值為85 μg/m3，空氣質(zhì)量狀況為輕度污染(空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)為101～150)。27日12：00至28日23：00，PM2.5明顯上升，從75 μg/m3升高到250 μg/m3，空氣質(zhì)量狀況為中度污染(AQI為151～200)。29日，污染水平加重，PM2.5持續(xù)高值，并在12：00達(dá)到峰值(341 μg/m3)，是《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)日均限值(75 μg/m3)的4.5倍，空氣質(zhì)量狀況為嚴(yán)重污染(AQI>300)。31日6：00后，PM2.5從126 μg/m3驟減到46 μg/m3，并在14：00達(dá)到最低值(37 μg/m3)，空氣質(zhì)量狀況轉(zhuǎn)為良好(AQI為51～100)。綜上，濟(jì)南市整個(gè)重污染天氣過程演變經(jīng)歷了3個(gè)階段：(1)27日12：00至28日23：00，污染物累積階段(階段Ⅰ)；(2)28日23：00至31日6：00，污染物濃度達(dá)到峰值并保持持續(xù)高值的重污染持續(xù)階段(階段Ⅱ)；(3)31日6：00—23：00，PM2.5降低到谷值的顯著下降階段(階段Ⅲ)。

圖2 PM2.5質(zhì)量濃度逐時(shí)變化Fig.2 Hourly variation of PM2.5 mass concentration

2.2 污染過程的氣象條件

2.2.1 氣象要素變化特征

在污染源相對(duì)穩(wěn)定的一定時(shí)期內(nèi)，氣象要素是引起大氣污染物濃度變化的重要因素[29-30]。圖3為各氣象要素(相對(duì)濕度、風(fēng)速、氣壓)的演變和PM2.5的變化趨勢(shì)；圖4為各污染階段典型時(shí)刻溫廓線分布。

整個(gè)重污染天氣期間，PM2.5濃度與各氣象要素有顯著的相關(guān)關(guān)系(p<0.01)，氣壓和相對(duì)濕度與PM2.5濃度呈顯著的正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為0.85和0.67；風(fēng)速與PM2.5濃度呈負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為-0.48。污染期間不同階段，氣象要素特征有明顯差異，主要表現(xiàn)為：

(1) 污染物累積前期：相對(duì)濕度變幅較小，大致在50%上下，均值為44%；氣壓變幅較大，3 h變壓最大達(dá)到3.0 hPa，總體呈下降趨勢(shì)，均值為989 hPa；風(fēng)速變幅較大且不穩(wěn)定，為1～8 m/s，均值為5.0 m/s。階段Ⅰ與污染物累積前期相比，相對(duì)濕度與氣壓不斷上升，相對(duì)濕度的漲幅較大，從34%增長(zhǎng)到96%，氣壓的漲幅較小，從985 hPa增加到989 hPa。由圖4可知，在850、975 hPa處有逆溫現(xiàn)象出現(xiàn)，其中850 hPa處的逆溫現(xiàn)象稍顯著。經(jīng)計(jì)算，975 hPa處平均逆溫強(qiáng)度為0.002 ℃/m，而850 hPa處平均逆溫強(qiáng)度為0.003 ℃/m。研究表明，逆溫形成的上暖下冷的溫度層結(jié)不利于污染物的垂直擴(kuò)散，導(dǎo)致水氣和污染物的堆積[31]。根據(jù)李令軍等[32]對(duì)大氣重污染類型研究，可將此次重污染天氣過程定義為靜穩(wěn)累積型污染。

(2) 階段Ⅱ：氣象要素處于一個(gè)相對(duì)穩(wěn)定的狀態(tài)。相對(duì)濕度均值為77%，且最高值達(dá)到98%；氣壓均值為987 hPa，在此期間3 h變壓最大僅為1.0 hPa；風(fēng)速仍然較小，均值僅為2.5 m/s。由圖4可知，在近地面900 hPa處出現(xiàn)顯著逆溫現(xiàn)象，平均逆溫強(qiáng)度為0.009 ℃/m，說明穩(wěn)定的氣象條件下，逆溫層的出現(xiàn)會(huì)抑制空氣的垂直對(duì)流運(yùn)動(dòng)，削弱甚至阻止空氣環(huán)流的形成，導(dǎo)致重污染的持續(xù)。

圖3 PM2.5逐時(shí)質(zhì)量濃度與各氣象要素變化Fig.3 The variation of hourly PM2.5 mass concentration and meteorological elements

圖4 各污染階段典型時(shí)刻溫廓線Fig.4 Temperature profiles at typical times of each pollution stage

(3) 階段Ⅲ：相對(duì)濕度顯著下降，下降到20%左右，均值僅為20%；氣壓變化幅度較小，大致為987～988 hPa，3 h變壓最大為0.3 hPa；風(fēng)速顯著增大，逐漸增加到5.4 m/s，均值達(dá)到5.0 m/s。由圖4可知，逆溫現(xiàn)象消失。良好的天氣條件使污染物迅速擴(kuò)散，空氣質(zhì)量好轉(zhuǎn)。

2.2.2 污染過程天氣形勢(shì)特征

天氣形勢(shì)的變化也同樣影響大氣擴(kuò)散條件，從而影響區(qū)域污染物濃度。本研究對(duì)此次污染期間不同階段典型時(shí)刻的天氣形勢(shì)進(jìn)行分析，其中海平面氣壓場(chǎng)數(shù)據(jù)取自NCEP-FNL再分析數(shù)據(jù)，10 m風(fēng)場(chǎng)和相對(duì)濕度區(qū)域分布為WRF模擬數(shù)據(jù)。

(1) 階段Ⅰ：我國(guó)主要?dú)鈮合到y(tǒng)包括中心在我國(guó)西部國(guó)家吉爾吉斯斯坦和蒙古—我國(guó)的黑龍江一帶的高壓系統(tǒng)、中心在西藏—青海和甘肅一帶的低壓系統(tǒng)。濟(jì)南市位于中心在甘肅一帶的低壓前部及中心在蒙古—黑龍江一帶的高壓后部，地面受高壓和低壓雙系統(tǒng)控制；近地面出現(xiàn)偏南氣流，附近等壓線稀疏，風(fēng)速較小。相對(duì)濕度南高北低，大致為40%～70%，地表由偏南風(fēng)主導(dǎo)。由于濟(jì)南市地勢(shì)復(fù)雜，南高北低，來自東南方向的污染物受到南部山地的阻擋加之風(fēng)速較小，外部污染物難以到達(dá)濟(jì)南市。靜風(fēng)高濕的天氣狀況加速了污染物的本地累積。

(2) 階段Ⅱ：中心在吉爾吉斯斯坦一帶的高壓系統(tǒng)東移到新疆—甘肅一帶，中心在蒙古—黑龍江一帶的高壓北移到黑龍江—吉林一帶，兩個(gè)低壓系統(tǒng)則向西南方向移動(dòng)到西藏—四川一帶。濟(jì)南市位于中心在新疆—甘肅一帶的弱高壓前部的均壓場(chǎng)，大氣穩(wěn)定度較好，近地面出現(xiàn)偏北氣流。整體相對(duì)濕度>80%，地表由西北風(fēng)主導(dǎo)，風(fēng)速較小。濟(jì)南市西北部的京津冀地區(qū)是我國(guó)冬季大氣污染最嚴(yán)重的地區(qū)之一[17]645，西北方向的氣流可能攜帶污染物南下，到達(dá)濟(jì)南市。由于濟(jì)南市地勢(shì)南高北低，自西北方向的污染物被山體擋回，使污染物在濟(jì)南市累積。穩(wěn)定的天氣形勢(shì)、持續(xù)的小風(fēng)高濕、地勢(shì)南高北低等一系列不利于污染物擴(kuò)散的天氣條件導(dǎo)致本地污染的進(jìn)一步累積，加劇了空氣污染程度。

(3) 階段Ⅲ：中心在新疆—甘肅一帶的高壓繼續(xù)向東北方向移動(dòng)到蒙古一帶，中心在黑龍江—吉林一帶的高壓系統(tǒng)南移到江蘇—浙江一帶。濟(jì)南市位于中心在江蘇—浙江一帶的弱高壓系統(tǒng)內(nèi)部，近地面出現(xiàn)偏南氣流。相對(duì)濕度整體下降，大致為30%～40%，地表由東南風(fēng)主導(dǎo)，風(fēng)力較強(qiáng)。良好的擴(kuò)散條件加速了污染物的移動(dòng)，PM2.5濃度隨之降低，空氣質(zhì)量等級(jí)也變?yōu)閮?yōu)良，此次重污染天氣過程結(jié)束。

2.3 輸送路徑及潛在源區(qū)分析

2.3.1 輸送路徑分析

以300 m為計(jì)算起始高度，收集2017年12月27—31日到達(dá)濟(jì)南市的36 h后向軌跡，分階段研究氣團(tuán)的后向軌跡。階段Ⅰ氣團(tuán)來自東南方向的江蘇中北部及濟(jì)南市周邊的臨沂和泰安，呈帶狀分布，輸送距離較短；階段Ⅱ氣團(tuán)主要來自濟(jì)南市西北方向，途經(jīng)蒙古國(guó)、內(nèi)蒙古、山西北部及京津冀地區(qū)；階段Ⅲ氣團(tuán)軌跡也來自西北方向，途經(jīng)內(nèi)蒙古中部、山西北部、河北南部，再經(jīng)由魯西南地區(qū)到達(dá)濟(jì)南市。階段Ⅱ、Ⅲ的氣團(tuán)輸送距離均較長(zhǎng)。

對(duì)整個(gè)重污染過程36 h后向軌跡進(jìn)行聚類分析，結(jié)果見表1。重污染期間，到達(dá)濟(jì)南市的氣團(tuán)軌跡可聚為5類，主要來自濟(jì)南市西北方和東南方，分別占軌跡總數(shù)的49.29%和50.71%。軌跡2、3分別占軌跡總數(shù)的29.29%和21.43%，來自東南方向的江蘇中北部和山東南部地區(qū)，且途經(jīng)發(fā)達(dá)城市較多，受下墊面的影響較大，氣團(tuán)移動(dòng)速度緩慢。由2.2.1節(jié)可知，整個(gè)重污染天氣過程期間，風(fēng)速較小，不利于污染物的輸送與遷移。濟(jì)南市三面環(huán)山，地勢(shì)南高北低，東南方向的氣流受到南部山地阻擋，難以到達(dá)濟(jì)南市。因此，該種路徑對(duì)污染過程的貢獻(xiàn)需要進(jìn)一步確定。軌跡1、4、5大致來自濟(jì)南市的西北方向，主要是因?yàn)槎疚覈?guó)受西伯利亞冷高壓的影響，盛行西北風(fēng)，故西北方向的氣流軌跡占比較大。其中，軌跡4、5為長(zhǎng)距離輸送，說明氣團(tuán)移動(dòng)速度較快，總和占軌跡總數(shù)的19.29%，經(jīng)過內(nèi)蒙古、山西、河北到達(dá)濟(jì)南市。軌跡1為短距離輸送，占軌跡總數(shù)的30.00%，主要來自西北方向空氣污染嚴(yán)重的京津冀區(qū)域，途經(jīng)城市較多，受下墊面影響較大，氣團(tuán)移動(dòng)速度緩慢。濟(jì)南市地勢(shì)中間低四周高，三面環(huán)山，來自西北方向污染氣流，受到南部山地的阻擋，加速了污染物的累積。同時(shí)，北方屬于采暖期，大量燃煤燃料廢棄的排放加劇了濟(jì)南市地區(qū)的污染程度。

2.3.2 潛在源區(qū)分析

本研究針對(duì)濟(jì)南市此次重污染過程中PM2.5的潛在源區(qū)展開分析，從而進(jìn)一步確定濟(jì)南市PM2.5的輸送來源及貢獻(xiàn)。研究期間濟(jì)南市WPij與WCij分布如表2所示。研究期間，濟(jì)南市PM2.5的潛在源貢獻(xiàn)較大值主要分布在江蘇中北部穿過山東南部，呈條帶狀分布；經(jīng)過濟(jì)南市及周邊，向北延伸到河北東南與山東德州、濱州交界處。這些地區(qū)對(duì)濟(jì)南市PM2.5的潛在貢獻(xiàn)>0.7，其中江蘇中北部，山東中南部泰安、淄博及濟(jì)南市本地的PM2.5潛在貢獻(xiàn)接近于1，表明這些地區(qū)是影響濟(jì)南市PM2.5的主要潛在源區(qū)。

WCij較大值主要集中在河北東南與山東德州、濱州交界處，江蘇中北部與山東中南部泰安、淄博等地，這些地區(qū)WCij>160 μg/m3。其中，濟(jì)南市周邊泰安、淄博等地WCij接近200 μg/m3，濟(jì)南市本地WCij>240 μg/m3，這表明泰安、淄博等地為此次重污染過程的潛在源區(qū)，且以濟(jì)南市本地污染累積為主。結(jié)合2.3.1節(jié)，雖然來自東南方向的輸送路徑占比較多，但它對(duì)此次重污染天氣過程的影響較小。

表1 研究期間濟(jì)南市氣流后向軌跡聚類分析結(jié)果

表2 研究期間濟(jì)南市WPij與WCij分布

3 結(jié) 論

(1) 此次重污染天氣過程屬于靜穩(wěn)累積型污染，基于PM2.5濃度的逐時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，將此次污染事件分為3個(gè)階段：污染物累積階段(階段Ⅰ，27日12：00至28日23：00)、重污染持續(xù)階段(階段Ⅱ，28日23：00至31日6：00)和顯著減弱階段(階段Ⅲ，31日6：00—23：00)。

(2) 整個(gè)重污染天氣過程期間，PM2.5濃度與各氣象要素有顯著的相關(guān)關(guān)系，氣壓和相對(duì)濕度與PM2.5濃度呈顯著的正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.85和0.67；風(fēng)速與PM2.5濃度呈負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為-0.48。地面均壓場(chǎng)、持續(xù)的小風(fēng)高濕、逆溫等靜穩(wěn)天氣有利于污染物的持續(xù)累積；污染后期濟(jì)南市位于弱高壓內(nèi)部，地表由東南風(fēng)主導(dǎo)，風(fēng)速變大，相對(duì)濕度降低，良好的擴(kuò)散條件使此次重污染天氣過程得到有效緩解。

(3) 此次重污染天氣過程期間，PM2.5主要輸送路徑為西北和東南路徑，分別占軌跡總數(shù)的49.29%和50.71%，由于地形原因，東南路徑對(duì)污染過程的影響不明顯。濟(jì)南市周邊泰安、淄博等地WCij接近200 μg/m3，濟(jì)南市本地WCij>240 μg/m3，這表明泰安、淄博等地為此次重污染過程的潛在源區(qū)，且以濟(jì)南市本地污染累積為主。