王 婷,李 飛,杜紅亮,夏 頌,徐 卓
(西安交通大學,電子陶瓷與器件教育部重點實驗室,西安 710049)
水聲換能器是潛艇、水面艦艇、魚雷等水聲裝備實現水中導航與通訊、水中目標探測與識別和水聲對抗的核心器件,壓電材料是水聲換能器的關鍵材料,直接影響和制約著水聲換能器技術的發(fā)展。壓電單晶復合材料作為新一代壓電智能材料,具有壓電常數高、機電耦合系數高等優(yōu)勢,可以顯著提高換能器的帶寬、靈敏度、分辨率等指標[1-9]。然而,目前關于壓電單晶復合材料在水聲領域應用的研究較少,尤其缺乏面向水聲換能器的壓電單晶復合材料設計方法。
不同類型水聲換能器對壓電單晶復合材料的性能要求不同,如發(fā)射型換能器為實現大功率寬帶發(fā)射,要求材料具有高壓電常數、高機電耦合系數;高靈敏度水聽器要求材料具有高水聲優(yōu)值[10]。然而,同一材料難以同時實現所有指標最優(yōu)化,所以,為充分發(fā)揮壓電單晶復合材料的性能優(yōu)勢,關鍵是要根據水聲換能器的具體應用需求對壓電單晶復合材料的結構和性能進行設計。
本文根據均勻場理論、混合定律、串并聯(lián)理論及有限元理論[11-12],提出了一種解析模型與數值模型相結合的設計方法。首先,采用解析模型建立壓電相體積分數與復合材料宏觀性能間的定量關系,隨后針對具體的水聲應用,選取最優(yōu)體積分數進行數值求解,明確壓電相和聚合物相的最佳結構參數,實現壓電單晶復合材料的高性能化。最后,通過實驗驗證這種方法的有效性和準確性。
壓電相選取[001]極化的三方相Pb(In0.5Nb0.5)O3-0.47Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.29PbTiO3(PIN-47%PMN-29%PT)壓電單晶,呈4mm宏觀對稱性,聚合物相選取各向同性的環(huán)氧樹脂(Epo-Tek 301),借助Smith厚度振動模式理論和靜水壓模式理論[13-14],推導出1-3型壓電單晶復合材料的宏觀等效性能參數表達式。
等效密度:
(1)
等效壓電常數:
(2)
(3)
等效介電常數:
(4)
等效彈性剛度系數:
(5)
(6)
此外,根據IEEE壓電測量標準中壓電、介電及機電耦合性能之間的相互關系可以推導出1-3型壓電單晶復合材料的等效厚度機電耦合系數、等效聲阻抗和等效靜水壓性能等其它等效性能參數。
等效厚度機電耦合系數:
(7)
等效壓電電壓常數:
(8)
等效水聲優(yōu)值:
(9)
等效聲阻抗:
(10)
等效靜水壓性能:
(11)
(12)
(13)
式中,v為壓電相的體積分數,(1-v)為聚合物相的體積分數,密度ρ的上角標c代表壓電單晶相,p代表聚合物相,彈性常數和介電常數帶有上角標E和T表示壓電單晶相,而無角標表示聚合物相,帶橫杠的量表示1-3型壓電單晶復合材料的宏觀等效性能參數。
[001]極化的三方相PIN-47%PMN-29%PT壓電單晶和Epo-Tek 301環(huán)氧樹脂的性能參數分別列于表1和表2。將兩相材料的性能參數代入公式中求解所得即為1-3型壓電單晶復合材料宏觀等效性能參數的解析解。

表2 Epo-Tek 301環(huán)氧樹脂在室溫條件下固化24 h后的性能參數Table 2 The properties of Epo-Tek 301 epoxy cured at room temperature for 24 h

表1 [001]極化的三方相PIN-47%PMN-29%PT壓電單晶的全套矩陣參數Table 1 The full matrix data of [001] poled rhombohedral PIN-47%PMN-29%PT single crystal
1-3型壓電單晶復合材料的結構示意圖如圖1(a)所示,壓電單晶小柱平行排列于環(huán)氧樹脂基體中,壓電單晶復合材料與Z軸垂直的上、下表面被覆金屬電極,柱寬為a,周期為d,壓電相的體積分數可表示為v=a2/d2。利用有限元軟件ANSYS,為便于計算,建立1/4周期有限元模型,如圖1(b)所示,分析1-3型壓電單晶復合材料的性能。
通過模態(tài)分析、諧響應分析分別得出1-3型壓電單晶復合材料的振動模態(tài)、諧振頻率和阻抗頻譜,通過靜態(tài)分析分別提取模型各個單元的單元體積、單元應力、單元電位移、單元電場,采用體積加權平均的方法[15]計算可得1-3型壓電單晶復合材料的各項宏觀等效性能參數。
本文利用解析法求解了1-3型壓電單晶復合材料的各項宏觀等效性能參數隨體積分數的變化規(guī)律,結果如圖2(a)~(c)中實線所示。為了驗證解析解的合理性與準確性,選取壓電單晶小柱寬高比AR=0.1,壓電相體積分數分別為10%、20%、30%、40%、50%、60%、70%、80%的壓電單晶復合材料進行ANSYS有限元數值仿真計算,數值解結果如圖2(a)~(c)中散點所示。將解析解與數值解進行對比分析,結果表明,采用解析模型和數值模型計算所得復合材料的各項宏觀等效性能參數隨體積分數的變化規(guī)律基本一致。可見,利用解析模型能夠快速有效地確定復合材料中兩相材料特性、體積分數的選取。以文中1-3型PIN-47%PMN-29%PT / Epo-Tek 301壓電單晶復合材料為例,當壓電單晶相體積分數v=50%~70%時,d33值和kt值較高,適用于發(fā)射型水聲換能器的制作;當v=20%~40%時,d33·g33值、dh·gh值和kt值較高且Z值較低,適用于接收型水聲換能器的制作;當v=40%~50%時,適用于收發(fā)共用型水聲換能器的制作。解析法的優(yōu)勢主要在于根據器件的具體應用要求對復合材料性能的需求,靈活快速調整兩相材料的特性,如壓電單晶相組分、切型、極化方向的選取,聚合物相楊氏模量、泊松比的選取,提高材料設計效率,該方法可廣泛應用于面向各種類型水聲換能器的壓電單晶復合材料的初步設計。
另外,對于一定體積分數的復合材料而言,其各項等效性能參數的解析解與數值解有所偏差,如壓電常數d33和介電常數ε33的解析解均略大于數值解,該微小偏差主要由解析模型簡化所致。解析模型假設壓電復合材料的橫向尺寸遠遠小于波長,即材料周期結構十分細密(即寬高比AR至少小于0.1),壓電單晶相和聚合物相兩相材料在厚度振動方向(即Z方向)應變相等,在水平方向應力相同,該假設未考慮壓電相和聚合物相兩相界面相互作用對復合材料性能的影響,偏離了復合材料的Z向位移和水平應力都呈現不均勻分布的實際情況[16]。上述微小偏差的累積疊加進而導致與d33和ε33密切相關的壓電電壓常數g33、水聲優(yōu)值d33·g33、靜水壓壓電電荷常數dh等其它宏觀等效性能參數的解析解與數值解之間出現較大偏差,但偏差的存在基本不會影響復合材料宏觀等效性能參數隨體積分數的變化規(guī)律。
上述解析結果已經明確建立了壓電單晶復合材料宏觀等效性能參數與體積分數的定量關系,根據水聲換能器的具體應用要求,獲取最佳體積分數,在此基礎之上,采用數值法建立相應體積分數的壓電單晶復合材料有限元模型,重點研究壓電單晶小柱寬高比對復合材料綜合性能的影響,獲得最優(yōu)結構參數,二者的有效結合能夠快速準確地完成壓電單晶相和聚合物相兩相材料的材料特性、體積分數和結構參數的選取,以最大限度發(fā)揮壓電單晶復合材料的優(yōu)異性能。以面向發(fā)射型水聲換能器的1-3型PIN-47%PMN-29%PT/Epo-Tek 301壓電單晶復合材料為例,選取體積分數為50%,保持壓電小柱高度t=3 mm不變,而改變壓電小柱的寬度a=0.3 mm、0.6 mm、0.9 mm、1.2 mm、1.5 mm、1.8 mm、2.1 mm,通過研究壓電單晶小柱寬高比對復合材料厚度振動模態(tài)與宏觀等效性能參數的影響,確立壓電單晶小柱的最佳寬高比。結果如圖3(a)~(c)所示,隨著寬高比的增大,1-3型壓電單晶復合材料的諧振頻率fr和反諧振頻率fa均向低頻方向移動,fr由366 kHz降低至317 kHz,降低了49 kHz,fa由599 kHz降低至569 kHz,降低了30 kHz;介電常數ε33增大5.5%,壓電常數d33減小8.5%,聲阻抗Z減小5%,kt值增大4.3%,這是由寬高比與兩相材料界面處的應力傳遞效應密切相關所致[17]。此外,寬高比對厚度振動模態(tài)的純化也有影響,當寬高比AR≥0.4時,在10 kHz~1 MHz頻率范圍內除厚度振動模態(tài)之外,阻抗-頻率和相角-頻率特性曲線的高頻處出現橫向結構振動模態(tài),其振動特性與復合材料的周期結構密切相關[18],該模態(tài)的一階和二階諧振頻率隨著寬高比的增大均向低頻方向移動,當寬高比AR=0.7時,厚度振動模式反諧振峰處出現劈裂,橫向結構振動模式與厚度振動模式發(fā)生相互耦合,可見,當1-3型壓電單晶復合材料用于發(fā)射型換能器時,為獲得純凈的厚度振動模式,寬高比的取值范圍為AR≤0.6,為同時滿足大聲源級、寬帶發(fā)射對高壓電常數、高機電耦合系數、低聲阻抗的需求,最佳寬高比AR=0.3。
作為解析法的有效補充,利用數值模型對復合材料進行設計的方法可推廣至不同形狀(如平面狀、曲面狀、球冠狀、弧線狀)、不同種排列方式(如非均勻、不規(guī)則排列)、各種壓電小柱形狀參數(如方形、三角形、六邊形)的壓電單晶復合材料的設計,準確高效地確立壓電單晶復合材料的最優(yōu)結構參數。
為了對解析模型與數值模型相結合的綜合設計方法的準確性與可靠性進行評估,采用切割-填充法制備出尺寸約為17 mm×17 mm×3 mm、壓電相體積分數為50%、寬高比為0.3的1-3型PIN-47%PMN-29%PT/Epo-Tek 301壓電單晶復合材料。實驗測試和數值計算所得壓電單晶復合材料厚度振動模式的阻抗-頻率特性曲線如圖4所示,二者高度吻合。表3分別列出壓電單晶復合材料的宏觀等效性能參數的實驗值、數值解、解析解,對比發(fā)現,通過三種方式所得壓電單晶復合材料的各項宏觀等效性能參數基本一致,三者之間只有微小差別。其中,數值解和解析解之間的微小偏差及形成原因在前文已有敘述,實驗值與數值解之間也存在微小偏差,這主要是由實驗制備工藝和測試誤差引起。該實驗結果有力證實了解析模型與數值模型相結合的壓電單晶復合材料綜合設計方法的準確性和可靠性。

表3 1-3型壓電單晶復合材料的宏觀等效性能參數的數值解、解析解、實驗值以及壓電單晶材料性能的比較Table 3 The comparison between the numerical solutions, analytical solutions, experimental values of the 1-3 piezoelectric single crystal composite and the properties of the single crystal
此外,壓電單晶復合材料的性能與擬采用的壓電單晶材料的自身性能密切相關,表3列出了通過實驗制備的壓電單晶復合材料和所使用的壓電單晶材料的性能。由表可知,與單相壓電單晶材料相比,壓電單晶復合材料在保持壓電常數d33和介電損耗tanδ沒有明顯惡化的情況下,其介電常數ε33、諧振頻率fr和反諧振頻率fa、厚度機電耦合系數kt以及聲阻抗Z均得到顯著改善,更有利于水聲換能器的帶寬和電聲效率的提高以及電阻抗和聲阻抗匹配。值得一提的是,2019年Li等[19]研制出了釤摻雜Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)壓電單晶,其壓電常數d33高達4 000 pC/N,是PMN-PT單晶壓電常數的2倍[20]。采用上述壓電單晶材料,通過合理的設計與優(yōu)化,可實現壓電常數d33≥3 500 pC/N的超高性能壓電單晶復合材料的制備。
針對不同類型水聲換能器對壓電單晶復合材料性能的不同需求,提出了一種設計方法,即:解析模型與數值模型相結合。首先,采用解析模型快速建立壓電單晶復合材料宏觀等效性能參數與壓電單晶相體積分數之間的定量關系,在此基礎上,利用數值模型重點研究寬高比對壓電單晶復合材料振動模式和宏觀等效性能參數的影響。最后,通過實驗證實了兩種模型相結合對壓電單晶復合材料設計的有效性和準確性。該綜合設計方法的主要優(yōu)勢在于根據不同類型水聲換能器對壓電單晶復合材料的具體要求,利用解析法靈活調整兩相材料的特性,如壓電單晶相的組分、切型、極化方向和聚合物相的楊氏模量、泊松比等,利用數值法廣泛研究復合材料形狀(如平面狀、曲面狀、球冠狀、弧線狀)、單晶小柱排列方式(如非均勻、不規(guī)則排列)和結構參數(寬高比)對壓電單晶復合材料綜合性能的影響,二者結合能夠準確高效確立兩相材料的材料特性、體積分數和結構參數的選取,以最大限度發(fā)揮壓電單晶復合材料的性能優(yōu)勢,滿足不同類型水聲換能器的應用需求。與傳統(tǒng)的由材料性能決定器件性能的方式不同,該套方法的提出可以完成由器件性能指導的復合材料的實驗設計,實現材料由被動選擇到主動賦能,對面向水聲換能器的壓電單晶復合材料的設計開發(fā)及生產、應用具有重要意義。