796 nm二極管泵浦連續波1.88 W Tm∶LYF激光器

丁本利，周 雄，夏海平*，張百濤，陳寶玖

(1． 寧波大學 光電子材料重點實驗室，浙江 寧波 315211；2． 山東大學晶體材料研究所 晶體材料國家重點實驗室，山東 濟南 250100；3． 大連海事大學 物理系，遼寧 大連 116026)

1 引 言

近幾十年來，～2 μm波段的紅外激光因其在醫學和大氣監測領域的特殊應用而備受關注[1-5]。目前，盡管有許多激光器可以產生～2 μm的激光輸出[6-8]，但是固體激光器由于其增益介質的多樣性、易操作性和小型化等優點，成為最常見的一類激光器。近年來，隨著商用半導體激光技術的發展，由激光二極管泵浦的～2 μm固體激光器以其轉換效率高、輸出功率大、體積小、成本低等優勢成為研究的熱點[9-11]。在所有固體激光材料中，稀土離子摻雜的單晶因其化學穩定性高、發光效率高等特性，成為～2 μm激光器的理想候選材料。在稀土離子中，由于Tm3+離子的3F4→3H6能級躍遷，可產生～2 μm的熒光發射。同時，Tm3+離子由于離子間的交叉弛豫能量轉移(3H6,3H4→3F4,3F4)過程，在～800 nm商用LD泵浦下，可實現量子效率接近200%的2 μm的紅外激光輸出[12]。因此，Tm3+摻雜單晶體有望成為一種性能優異的～2 μm紅外激光材料。

到目前為止，在Tm3+離子摻雜的LiLuF4[13]、GGAG單晶[14]中實現了～2 μm的激光輸出。LiYF4(LYF)單晶具有較低的聲子能量(440 cm-1)、較長的熒光壽命和較低的折射率，是一種優良的稀土離子激光介質[15]。當LYF作為Tm3+離子的激光基質時，由于中心格位離子Y3+(0.089 3 nm)與摻雜離子Tm3+(0.087 nm)的離子半徑非常接近，可望實現高濃度的摻雜從而獲得優質的單晶體質量。

以LYF單晶體為基質的材料幾乎實現了從紫外到紅外的激光輸出。盡管已有許多關于～2 μm波段輸出的Tm3+摻雜LYF(Tm∶LYF)激光器的報道[16-17]，但是很少有關Tm∶LYF單晶體的光譜特性與激光性能之間的綜合性能的關系研究。

在本工作中，用坩堝下降法生長了兩種不同Tm3+離子摻雜濃度的LYF單晶體，系統地研究了單晶體的光譜特性。采用短平板腔結構研究了Tm∶LYF激光器的～2 μm紅外激光連續波輸出特性，采用激光二極管抽運Tm∶LYF晶體，使用SESAM被動鎖模元件，對～2 μm波段全固態連續波鎖模激光進行了研究。

2 實 驗

以純度為99.999%的LiF、YF3、TmF3氟化物粉體為原料，采用坩堝下降法生長了Tm∶LYF晶體。 其詳細的坩堝下降法生長過程見文獻[13]。

將生長的單晶體切成小片，然后經磨砂后拋光成厚度大約為2 mm的薄片用于光學測試。采用電感耦合等離子體發射光譜儀(ICP)測定了LiYF4單晶中Tm3+離子的實際濃度。稀土離子在配料中的濃度和測量得到的濃度見表1。樣品的吸收光譜由Cary 5000紫外/可見/近紅外分光光度計(Agilent Co.,America)測定，晶體的通光方向平行于a軸。樣品的發射光譜由FLSP-920型光譜儀(Edinburgh Co.,England)測量。以上光譜測試均在室溫下進行。

表1 原料中Tm3+的摩爾分數和LiYF4單晶中Tm3+離子的測量濃度

選取光學性能良好的Tm3+稀土摻雜大尺寸優質LiYF4單晶體，經過定向、拋光后加工成尺寸為3 mm×3 mm×3 mm、方向為a×c×a的激光棒。研究LiYF4激光棒中稀土離子的2 μm激光輸出參數特性。Tm3+在LiYF4晶體中的濃度大約為0.8%與1.3%。

使用如圖1所示的實驗裝置進行激光測試。采用796 nm LD連續激光作為激發源，泵浦光沿著a軸方向入射樣品，0.2 mm纖芯、0.22 mm發射口徑的短平板腔結構進行激光實驗。晶體未鍍膜，膜系鍍在鏡片上。輸出鏡使用T=2%，5%的平面鏡，輸入鏡使用曲率為200 mm的凹面鏡。為了消除晶體內部的積溫，要求Tm∶LYF晶體的溫度始終保持在18 ℃。使用激光光譜儀(APE WaveScan，APE Inc.)測量輸出光譜。

圖1 2.0 μm連續波 Tm∶LYF激光器實驗裝置圖

Tm∶LYF鎖模激光實驗裝置如圖2所示，采用2.31 m長的Z型折疊腔。將透過率2%的輸出鏡OC插入到Z型腔中并使光路進一步折疊，這時從輸出鏡OC輸出兩路性質相同的激光。輸入鏡M1和輸出鏡OC均為平鏡，腔鏡M2和M3是凹面鏡，并且它們的曲率半徑分別為500 mm和200 mm，另外腔鏡M3的焦點位置放SESAM，用作反射腔鏡。同樣采用796 nm LD連續激光作為激發源，芯徑為0.2 mm，數值孔徑 0.22。采用Tm3+摻雜濃度為1.3%的LYF晶體作為激光增益介質，晶體的尺寸為3 mm×3 mm×3 mm，兩邊鍍減反膜，經銦箔包裹后放入水循環制冷器具中，使溫度始終維持在18 ℃。此外，我們用Pulse Check 150自相關儀(德國APE 公司)測量鎖模脈沖寬度。

圖2 Tm∶LYF晶體SESAM連續波鎖模激光器原理圖

3 結果與討論

3.1 光譜性能

圖3(a)為Tm3+摻雜LiYF4單晶在400～2 000 nm波段的吸收光譜。Tm3+的特征吸收帶所對應的相應能級也在圖中標出。從圖可見，當摻雜濃度從0.8%增大到1.3%時，其吸收強度也相應增大，基本呈現線性關系，其吸收峰位基本不變。圖3(b)為796 nm LD激發下，Tm3+摻雜濃度分別為0.8%與1.3%時LYF單晶體在1 600～2 100 nm波段的熒光發射光譜。可以觀察到，Tm3+離子摻雜的LYF單晶體從1 650～2 000 nm呈現一寬約為350 nm的熒光發射帶，它是由3F4能級向基態3H6輻射躍遷所致。熒光帶出現分裂的現象主要是由于晶體的晶格場產生能級分裂所導致。同時可見，隨著Tm3+離子摻雜濃度從0.8%增加到1.3%，1.8 μm處的熒光強度隨之增大。因此，可適當地提高Tm3+離子的摻雜濃度來增加熒光的發射強度。

吸收與發射截面是兩個影響2 μm激光性能的重要參數。根據測定的吸收光譜(圖3)，應用以下公式可計算吸收截面[18]：

圖3 (a)Tm∶LYF晶體的吸收光譜; (b)Tm∶LYF晶體的發射光譜。

圖4 (a)Tm3+為1.3%和0.8%時的Tm∶LYF晶體Tm3+:3F4能級的吸收截面；(b)Tm∶LYF晶體Tm3+:3F4能級的發射截面。

(1)

其中L為樣品厚度，N為Tm3+離子濃度，lg(I0/I)為從測量吸收光譜中獲得的光密度，β為吸收系數。圖4(a)為計算獲得的0.8%與1.3% Tm3+摻雜LYF單晶體中3F4能級的吸收截面隨波長變化圖。從圖中可見，在1 680 nm波段，0.8%與1.3%摻雜單晶體的吸收發射截面均達到最大，分別為0.25×10-20cm-2與0.33×10-20cm-2。

發射截面可用McCumber公式計算[19]：

(2)

其中Zl和Zu分別是參與能級躍遷的上、下配分函數；K和T分別是玻爾茲曼常數和室溫；c、h和λ分別是光速、普朗克常數和躍遷波長；Ezl表示在溫度不變時將一個Tm3+離子從基態激發到某一激發態所需的自由能，可用文獻[18]方法計算得到3H6→3F4躍遷峰值處的自由能為5 938 cm-1。

圖4(b)為計算獲得的Tm3+摻雜LYF單晶體在1 600～2 000 nm波段的發射截面隨波長的變化圖。0.8%與1.3%摻雜LYF晶體最大發射截面在1 897 nm處，分別為0.12×10-20cm2與0.50×10-20cm2，其值明顯大于Tm3+摻雜的氧化物晶體[19]。高的發射截面受益于基質材料的優異性能，有利于激光的增益性能。

3.2 激光性能

采用激光器實驗裝置(圖1)，在796 nm半導體激光泵浦下，研究了Tm∶LYF晶體的～2 μm連續波激光運轉輸出實驗。圖5(a)、(b)為0.8%與1.3%兩種Tm3+摻雜濃度的Tm∶LYF激光器在輸出耦合鏡的透過率T為2%、5%時，其輸出功率與泵浦吸收功率之間的關系圖。當輸出耦合鏡的透過率T=2%，5%時，0.8%摻雜的LYF單晶體產生最大連續波輸出功率分別為0.92 W和0.68 W，相應的光光轉換效率分別為56%和42%，斜率效率分別為67%和52%；1.3%摻雜的LYF單晶體產生最大連續波輸出功率為1.88 W和1.56 W，相應的光光轉換效率分別為57%和49%，斜率效率分別為51%和46%。在不改變輸出耦合鏡透過率的情況下，連續波輸出功率隨著Tm3+摻雜濃度變大，表明提高Tm3+摻雜濃度可以獲得更高的連續波輸出功率和光轉換效率。這是由于Tm3+離子濃度高，離子之間的距離變近，將產生強烈的交叉弛豫現象(3H6+3H4→3F4+3F4)，使大量的Tm3+離子聚集在3F4能級上，此時參與2.0 μm激光發射的離子數增加，因此2.0 μm的激光效率也隨著增加。但是過高的濃度會引起濃度猝滅效應。另外，對于連續波Tm∶LYF晶體激光運轉，這種Tm∶LYF晶體激光器的輸出耦合鏡的最佳透過率為2%。圖5(c)為0.8%與1.3%摻雜YLF晶體連續激光的輸出光譜圖。如圖所示，0.8%摻雜的LYF單晶體與1.3%摻雜的LYF單晶體產生的峰波長都是以1 907 nm為中心，前者半峰全寬為22 nm，而后者半峰全寬為30 nm，可以看出Tm3+離子濃度增加，激光光譜的半峰全寬變寬。總之，實驗獲得了穩定的1.88 W激光輸出。

采用激光器實驗裝置(圖2)，在796 nm半導體激光泵浦下，研究了Tm(1.3%)∶LYF晶體的～2 μm激光連續波激光輸出鎖模實驗。如圖6(a)所示，當吸收抽運功率超過0.5 W時，激光開始振蕩。繼續增加吸收抽運功率，當超過1.9 W時，激光開始從調Q鎖模運轉模式轉到連續波鎖模模式，相對應的輸出功率為100 mW。當吸收功率增大到3.0 W時，獲得最大連續波輸出功率為168 mW，且激光開始從連續波鎖模模式回到調Q鎖模運轉模式。當吸收功率增大到3.5 W時，獲得最大激光輸出，輸出功率為200 mW。如圖6(b)為連續波鎖模激光的光譜，中心波長為1.88 μm，譜線寬度為7 nm。圖7為較短時域的鎖模脈沖序列，可以看出鎖模脈沖的重復頻率為63.86 MHz，脈沖寬度約為20 ps，若進一步優化腔型結構，補償腔內色散，可獲得～100 fs的激光輸出。

圖5 (a)對于Tm(0.8%)∶LYF晶體，不同輸出耦合器的輸出功率與吸收的泵浦功率的關系；(b)對于Tm(1.3%)∶LYF晶體，不同輸出耦合器的輸出功率與吸收的泵浦功率的關系；(c)Tm3+離子濃度為1.3%和0.8%時，連續波激光器的發射光譜。

圖6 (a)Tm∶LYF連續波鎖模激光平均輸出功率；(b)Tm∶LYF連續波鎖模激光光譜。

圖7 Tm∶LYF連續波鎖模激光器的脈沖序列

4 結 論

綜上所述，生長并分析了兩種不同Tm3+離子摻雜濃度的高質量Tm∶LYF晶體。 計算并比較了與兩種YLF單晶體激光性能有關的吸收、發射截面等光譜參數。對于1.3%摻雜LYF晶體，它的最大吸收截面為0.33×10-20cm2，最大發射截面為0.50×10-20cm2。我們已經在兩個Tm∶YLF晶體中均實現了在1.9 μm波段的連續波激光輸出。其中在1.3%摻雜LYF晶體中獲得了最大的輸出功率，為1.88 W，相應的光光轉換效率和斜率效率分別為51%和57%。實驗結果表明，Tm∶LYF單晶體的光譜特性與激光性能之間具有一定的規律，單晶體好的光譜性能對應了好的激光性能。連續波激光器和連續波鎖模激光器實驗證明了LYF單晶體具有較好的激光參數，實現了中心波長1.88 μm連續波激光運轉和鎖模激光運轉。通過優化激光布局可以進一步提高泵浦功率，使Tm∶LYF單晶體激光器更有效地實現高功率、高效率2.0 μm紅外激光輸出。