基于ASTEC程序對事故下碘和銫行為特性研究

胡文超，張 盼，畢金生，段 軍，趙傳奇,*，王政輝，依 巖

(1.生態環境部核與輻射安全中心，北京 100082;2中廣核研究院有限公司，廣東 深圳 518028)

核電廠發生嚴重事故時，大量裂變產物從堆芯釋放，并從主系統遷移到安全殼，當安全殼出現泄漏時，安全殼釋放的裂變產物對人類產生影響。因此，研究不同類型裂變產物在嚴重事故工況下的釋放量、釋放份額、釋放位置、分布情況及存在形態等，并對影響裂變產物行為的諸多因素進行分析，可以為制定嚴重事故緩解措施提供參考，從而滿足嚴重事故管理的需要[1,2]。其中放射性裂變產物碘和銫特性非常活潑，由于其放射性、高毒性和獨特的化學性質而在環境影響評價和嚴重事故后果分析中被作為關鍵核素，在國際上受到廣泛的關注。該研究以典型壓水堆為參考，使用嚴重事故程序ASTEC中對核電廠冷卻劑管道控制體、放射性裂變產物碘和銫源項和熱工水力條件進行建模，對事故工況下碘和銫的分布、化學狀態等進行研究。

1 ASTEC 程序和輸運模型

1.1 ASTEC程序介紹

ASTEC程序由法國核防護與安全研究院(IRSN)與德國核設施與安全研究中心(GES)聯合開發，能夠模擬從核電廠始發時間到放射性向安全殼外釋放的整個嚴重事故過程，涵蓋的嚴重事故現象包括：回路熱工水力、堆芯降級和熔化、燃料和冷卻劑相互作用、熔化堆芯與混凝土相互作用、安全殼內熱工水力、裂變產物及氣溶膠在回路和安全殼內的輸運等。該程序可用于核電廠嚴重事故現象研究、事故序列研究、事故源項評價、二級PSA應用和嚴重事故管理導則研究等。該研究的計算采用V2.0.3.2版本。該程序采用模塊化設計，不同的模塊化以不同嚴重事故現象的建模計算，主要計算模塊包括：CESAR用于計算系統回路的熱工水力；ICARE用于計算堆內堆芯降級和熔化；MEDICIS用于計算熔融物與混凝土相互作用；CPA用于計算安全殼熱工水力；SOPHAEROS用于計算裂變產物及氣溶膠的輸運；ISODOP用于計算放射性同位素的衰變行為[3-6]。該研究主要應用CESAR和SOPHAEROS兩個模塊進行計算。

ASTEC程序一個突出的優點就是有強大的物性數據庫，這樣可以實現對每一種元素的行為進行模擬，而不再是對放射性裂變產物進行分組計算。并且可以詳細給出裂變產物在設備內不同介質(氣體、水、氣溶膠、氣空間表面、水表面)中的質量、形態及活度分布情況[6-9]。ASTEC程序中核素遷移行為如圖1所示。

圖1 ASTEC 程序核素行為示意圖Fig.1 Scheme of nuclide behavior models in ASTEC code

1.2 放射性核素的輸運與釋放模型

ASTEC程序的SOPHAEROS模塊中裂變產物考慮了六種不同的物理狀態，分別是懸浮蒸汽、懸浮氣溶膠、水中的核素組分、凝結在結構表面的蒸汽、結構表面沉積的氣溶膠、結構表面吸附的蒸汽。裂變產物在反應堆冷卻劑系統的輸運模擬，是從特定溫度下的氣體和蒸汽的混合開始的，其輸入條件是在特定的反應堆冷卻劑系統幾何特征下，對于假定的事故狀態，連同熱工水力學邊界條件一同給出。源項計算需要模擬氣溶膠在反應堆冷卻劑系統中形成、遷移和沉積等過程。氣溶膠遷移、沉積和粒徑分布變化間的復雜相互作用可用分群平衡模型加以描述，這在參考文獻中被稱為通用動力學方程(GDE)。對該通用動力學方程的數值求解，是各種氣溶膠模擬程序在求解一回路或安全殼中氣溶膠輸運過程的最重要步驟之一。通用動力學方程式對三維空間的解析，但在計算反應堆冷卻劑系統的程序中，該通用動力學方程常被簡化成一維形式(沿反應堆冷卻劑系統的一維管道流)如下：

式中，自變量包括位置x(沿反應堆冷卻劑系統的軸向位置)、時間t和用于描述粒徑的三個變量，粒徑可用dp表示，因為凝聚過程被認為是體積守恒，所以也可以使用體積v來等效表示粒徑。因變量是與多個變量相關的粒徑分布函數：n=n(dp；x，t)，或等效表示為n=n(v；x，j)[7]。

環路幾何可以劃分為有限數量的控制體，在所考慮的每個控制體和化學組分中，質量平衡常微分方程可以求解。對于懸浮的蒸汽，元素和揮發性的組分可以用下面方程求解。

式中：m1——懸浮蒸汽的質量;

mle——狀態1的元素質量;

m1s——揮發性組分質量;

s1——環路中注入懸浮蒸汽質量流速，kg/s;

τf——載運流體輸運率,1/s;

上標up——指上游控制體;

τcw——在墻面處，蒸汽凝結/蒸發的比率,1/s;

τs——蒸汽在墻面的吸附比率,1/s;

Jm——均勻成核的質量速率,kg/s。

2 模型的建立

該研究是以一回路冷卻劑管道雙端斷裂為背景[48]，研究大破口(LOCA)事故下核電廠一回路管道內的放射性物質的種類、分布和遷移情況。由于冷卻劑大破口事故的噴放過程太快，大概只有幾十秒，難以獲得穩態數據，該研究選取了大破口時的溫度壓力，但是以長時間泄露為背景(即人為延長噴放階段的時間)，更加直觀的研究反應堆嚴重事故下的主管道內關鍵核素的行為，冷卻劑大破口事故后壓力變化和事故序列如圖2所示。

圖2 大破口事故壓力變化圖Fig.2 Scheme ofpressure change in large rupture accident

針對反應堆冷卻劑系統中的主管道冷段破裂，重點研究大破口事故下的噴放階段，主管道內冷卻劑的流動、噴放情況，可以更加直觀和簡潔的表述核電站嚴重事故下通過一回路破口泄露的關鍵核素的行為。通過ASTEC建立模型，使用其SOPHAEROS模塊來模擬管道內的核素行為。SOPHAEROS是ASTEC的一個模塊，專門用來模擬裂變產物和結構材料通過一回路傳輸的現象，它主要可以模擬事故后環境內的放射性核素(例如I、Cs、In、Ag等)的各種行為，如氣溶膠聚集、沉積和再懸浮。首先取一段破口前的管道，將管道分為10個控制體，具體如圖3所示，每個控制體內部近似為均勻密度、壓力的流體，它們的熱工參數都一致。

圖3 控制體模型示意圖Fig.3 Scheme ofcontrol volume model

在零時刻之前處于穩態運行，零時刻給系統加上一個擾動即可模擬主管道斷裂，從而進行計算。反應堆出現大破口時，而且由于破口尺寸較大，堆芯壓力下降較快，堆芯熱量可以完全通過破口以蒸汽方式帶走，因此一回路冷卻劑溫度會下降，破口會導致較高的空泡率，即使沒有控制棒的插入，反應堆也可以在短期內達到次臨界。當出現破口時，會形成一個降壓波在一回路中傳播，破口面積上的壓力在每一段中下降一定數量，這樣形成的壓力波傳到整個系統。下面給出反應堆大破口事故后短時間內一回路冷段管道內的熱工參數如表1所示。

表1 冷卻劑熱工參數

3 模型描述及事故序列

3.1 事故進程描述

百萬千萬級核電廠為多環路核電廠，對整個電廠進行建模會計算過于繁雜，并且影響因素太多[10,11]。該研究主要是針對一回路冷卻劑管道進行控制體分析并建立模型，利用控制體分析裂變產物源項在控制體中的輸運。ASTEC程序中計算控制體內熱工水力CESAR和放射性裂變產物源項的SOPHAREOS要求對控制體內的面積、體積、材料、以及源項、氣體、水的流道進行詳細的描述。模型中的源項通過CONNECTI進行輸入，然后在控制體中進行遷移、沉積、凝聚、懸浮、吸附等過程，最終處于一種動態平衡過程中。

3.2 計算輸入和熱工水力響應

程序輸入中STRUCTURE CALC_OPT給出了計算模塊為CESAR和SOPHAREOS耦合分析，STRUCTURE SEQUENCE 確定了分析中的事故序列，STRUCTURE EVENT 中定義了在事故序列中的事件，STRUCTURE VISU 定義了在計算中顯示的一些關鍵變量，如控制體壓力、溫度、裂變產物和氣溶膠分布等；STRUCTURE CONNECTI 定義了在事故序列中由于主系統泄露或燃料棒破裂向主回路中注入的一些物質，來自堆芯及主回路的源包括蒸汽、水、氫氣、裂變產物(I、Cs、Ru、Kr、Ar等)、氣溶膠[12]。ASTEC程序對事故進行瞬態分析之前，先經過穩態計算，各參數基本穩定后，從零時刻開始，事故開始發生，程序進行瞬態計算，事故進程如表2所示。

表2 主要事故進程

4 結果分析

事故進程開始后，從表2可知在0秒開始控制體10出現破口，在10秒時熱源壁面溫度變為450 ℃，151秒開始有裂變產物I和Cs進入控制體1，出現同時載體蒸汽的溫度變為300 ℃，并持續到事故進程結束。圖4為從151 s開始裂變產物I和Cs進入控制體的質量變化圖，由于I和Cs具有非常活躍的化學性質，因此在事故進程中會形成不同種類的I和Cs化合物。

圖4 入口控制體I和Cs累積注入量Fig.4 Cumulated inlet mass of I and Cs of inlet control volume

文中首先研究了在入口控制體和出口控制體(破口處)內Cs的滯留量和總量，如圖5所示。

圖5 進出口控制體Cs滯留量和總量Fig.5 Cs retention and total mass of inlet and outlet control volume

圖5中曲線1是入口處控制體內Cs的滯留量；曲線2是入口控制體中Cs的總質量，曲線3是出口處控制體內Cs的滯留量，曲線4是出口處控制體內Cs的總質量。該研究設置了系統達到穩態的時間，即從151 s后開始輸出數據。由圖5可以得出，出口處的Cs的滯留量質量大于進口處的，Cs在管道內滯留量隨著事故進程不斷增多，同時隨著入口處不斷的注入Cs，管道內總的Cs也在逐漸增加。通過ASTEC的SOPHAEROS模塊分析發現Cs主要是以Cs2(OH)2、Cs2I2、Cs、Cs2、CsO、CsH的形態存在。圖6和圖7給出Cs的冷凝相和氣相中主要化合物的存在形態(量較小的在圖中忽略)，同時表3給出了破口處氣相中Cs和I的不同化合物質量。

圖6 Cs元素在冷凝相中的量Fig.6 Cs element amount in condense phase

圖7 Cs元素在氣相中的質量量Fig.7 Cs element amount in gasphase

圖8 進出口控制體I的滯留量和總量Fig.8 I retention and total mass of inlet and outlet control volume

表3 氣相中I和Cs的化合物含量Table 3 Compound mass of I and Cs in gaseous phase

由表3和圖6、7可以看出，Cs主要由Cs2(OH)2、Cs2I2這兩種化合物的形態存在，且Cs的化合物大部分都在管道內沉積下來了，其余的以氣態形式存在，形成氣溶膠和懸浮態的Cs的化合物極少。因此，放射性Cs主要以氣體形態出現，容易擴散轉移到反應堆的安全殼內，在發生嚴重事故后應對氣態的Cs的放射性進行關注。同時，對碘的質量、分布特性以及存在的形態進行了計算分析，得到下碘在進出口控制體內的質量，具體如圖8所示。

圖8中曲線1是入口控制體處I的滯留量，曲線2是入口控制體I的總量；曲線3為出口控制體I的滯留量，曲線4為出口控制體I的總量，圖4可知，由于總的I注入量比Cs的注入量小，所以總的I質量要小于Cs的質量。由表3可知，碘主要以Cs2I2、I、CsI、HI等化合物的形式存在。其中Cs2I2占絕大部分，通過計算得知碘的存在形態可以參考上圖6和圖7變化曲線，即碘在管道內以兩種形態存在，一種存在形式為冷凝相，另一部分存在形態為氣相，氣溶膠相和懸浮相的碘極少，所以碘也是極易擴散到安全殼內的放射性核素。除了計算I、Cs這兩種元素之外，也研究了Kr的分布，Kr在不同控制體中存在形態比較單一，因此在事故工況下產生的影響相對于I和Cs來說比較小，同時去除的方法也比較簡單，因此，在事故后應當首先考慮I、Cs的作用，其他放射性元素的影響可以暫時忽略。

反應堆一回路發生破口后，導致冷卻劑喪失，在后續會出現放射性裂變產物的釋放，在該過程中由于I和Cs的特殊性質，釋放最多的放射性物質是I、Cs，I、Cs及其化合物是造成事故后安全殼放射性污染的主要因素，通過ASTEC程序對I和Cs在一回路中的遷移和分布進行了研究，通過研究得知I和Cs在一回路中中存在形態為冷凝相和氣相，氣溶膠相和其他相非常少；同時氣相中的I和Cs以多種化合物存在，這樣當發生破口時，I和Cs 會大量釋放到安全殼中，并以各種化合物存在于安全殼，由于I和Cs化學性質活潑，會發生傳質反應、化學反應和輻射分解反應，導致I和Cs在安全殼中的分布更加復雜，對后續安全殼中I和Cs的去除產生非常不利影響，因此通過研究，后續可對安全殼中I和Cs的復雜分布研究提供支持。