茶生物質填充高分子復合材料的研究進展

龔新懷，李明春，辛梅華，趙瑨云，趙曉杰，呂 橄

茶生物質填充高分子復合材料的研究進展

龔新懷1,2，李明春2※，辛梅華2，趙瑨云1，趙曉杰1，呂 橄1

（1. 武夷學院生態與資源工程學院，福建省竹生態產業協同創新中心，武夷山 354300；2. 華僑大學材料科學與工程學院，環境友好功能材料教育部工程研究中心，廈門 361021）

茶葉在種植、生產、加工及消費環節中會產生大量的茶剩余物，茶生物質呈中空多孔隙結構，富含纖維素、木質素、半纖維素及茶多酚、茶多糖等多種活性成分，在農牧業、醫療健康、食品、環境治理及復合板材領域具有廣泛應用前景，尤其是茶生物質/高分子復合材料的研究與應用得到快速和廣泛發展。該文首先概述了茶生物質資源特點及其化學組成，然后綜述了茶生物質填充不同高分子復合材料的研究進展，并介紹了茶生物質填充高分子復合材料在刨花板、仿木材料、吸聲材料、制漿造紙、環境治理及功能食品中的應用研究現狀。并指出今后須加強：1）茶生物質中多種組分的綜合化、集成化利用研究；2）茶生物質木塑復合材料在阻燃、電學、熱學及抗菌除臭等性能研究；3）茶生物質填充高分子復合材料在旅游、養生、裝修等領域的應用基礎研究；4）茶生物質生化成分變化對茶食品口味、外觀及保健功能的影響機制研究。

復合材料；茶；生物質；環境保護；資源循環利用；茶生物質填充高分子復合材料

0 引 言

茶飲是目前世界上除水之外最流行的飲品之一，目前全球每年茶葉消耗量近600萬t[1]。中國是世界上茶葉種植、生產與消費第一大國。2019年中國茶園面積達290萬hm2，占全球60%，茶葉產量260萬余t，近全球茶葉產量的50%，皆占世界第一位[2]。茶葉在種植、生產、加工及消費環節中會產生大量的如茶樹修剪枝葉、茶梗茶末、茶下腳料、低檔茶葉、滯銷茶等各種形式的茶產業剩余物，中國每年可產生500萬t以上茶剩余物，是中國農林產品余料的重要組成部分[2]。廢棄茶生物質大量堆積，造成環境的固廢污染和資源的極大浪費。開展茶生物質資源化利用研究，對生態環境、茶產業發展及促進茶農增收具有積極意義。

目前茶生物質主要用于提取活性成分[3]、植物生長肥料[4]、動物飼料[5]及環保吸附材料[6]。相關研究開展較充分，相關報道也較多。隨著對茶生物質資源的進一步研究及應用，茶生物質材料的一些新型使用形式及應用領域得以發展，如茶塑復合材料、茶刨花板材料等。通常而言，單純一種材料的使用性能存在一定局限，通過不同種材料間的交叉與融合，可發展協同優勢和新型材料[7]。高分子樹脂具有長鏈橋聯作用、成型方式多樣化及機械性能優良等優勢，將茶生物質與高分子樹脂復合，可融合茶生物質及高分子樹脂的雙重優勢，開發新型茶生物質填充高分子復合材料及其應用領域。相關研究已呈蓬勃發展之勢，但也存在諸如茶生物質綜合化與集成化利用程度不夠、茶生物質填充高分子復合材料的基礎和應用研究不夠深入及茶生物質功能特性的發揮有待進一步挖掘等問題。因此為了明晰當前茶生物質填充高分子復合材料的研究現狀，本文首先研究茶生物質資源的生化成分，然后綜述了茶生物質填充高分子復合材料的研究及其應用進展，總結了其研究不足，并探討了茶生物質填充高分子復合材料進一步發展的對策。

1 茶生物質組成及結構特點

茶生物質種類有很多，其來源主要可分為茶樹枝、茶梗及茶葉類。圖1為茶梗茶末形式的茶生物質實物及其微觀形態圖。圖1a為茶葉加工制作工程中產生的茶梗茶末，將其用粉碎機研磨得到茶粉（圖1b），圖1c和圖 1d為茶粉的掃描電鏡圖片，可見粉碎后的茶渣微觀形態有纖維狀、片狀及顆粒狀等，纖維性較差，在橫截面上有多孔道結構，呈中空多孔隙特性。

茶生物質中含有豐富的纖維素、木質素、半纖維素、茶氨酸、茶蛋白、茶多酚、咖啡因及微量元素等有用成分[8]，其與木材及草本植物等主要化學成分含量對比如表 1所示[9]。從表1可知，茶生物質中纖維素含量更低，但木質素和各種抽提物含量要明顯高于木材及草本植物，而各種抽提物含量是木材和草本植物的數倍甚至數十倍。這些抽提物主要由茶多酚、茶氨酸、茶色素及咖啡堿等組成。茶飲具有特殊的香氣、口味和抗癌、抗老化及預防心血管疾病等醫療保健功能，受到人們的追捧。由此可知，有別于其他農林生物質材料，茶生物質具有獨特的結構與組成特點，因此基于茶生物質自身特點，開展茶生物質資源高值化利用具有重要意義。

圖1 茶生物質形態圖

表1 茶生物質與闊、針葉木材及草本植物主要化學成分含量對比[9]

2 茶生物質/高分子復合材料的制備與性能

2.1 茶生物質/脲醛樹脂復合材料

脲醛樹脂是各種人造板中廣泛使用的黏合劑，以茶生物質來部分替代或者完全替代各種木質材料，與脲醛樹脂復合后，有望制備一種新的茶復合板材料。Yalinkilicy等[10]以廢茶葉為填料，以脲醛樹脂為黏合成分，經熱壓工藝制備得到一種茶復合板，發現與木刨花復合板相比，茶復合板具有更好的耐老化防腐蝕性能，作者分析認為這與其含有較多的多酚組分有關，茶多酚作為一種天然的抗氧劑和抗菌劑，對茶復合板起到防老化抗腐蝕作用。Batiancela等[11]采用同樣方法制備了茶/脲醛樹脂復合板，在浸水24 h后其表現出較低的吸水率和吸水膨脹性；在廢茶中加入20%～50%的菲律賓楹木粉后，制備的復合板具有更低的吸水膨脹性和更高的剛度、強度，遠高于刨花板的最低使用要求。Hanmin等[12]將木粉、綠茶粉和鋸末用于制備復合植物纖維刨花板，在質量配比木粉∶茶粉∶鋸末為50∶40∶10下，壓制的刨花板動態彈性模量最大，為1.41～1.65 GPa。蘇團[13]則制備了茶梗刨花板，并系統研究了工藝與其甲醛釋放量的關系，研究結果顯示，茶梗的加入能夠明顯降低刨花板甲醛釋放量，茶梗中的茶多酚、茶黃素及茶氨酸等活性成分可與甲醛發生化學反應，可化學吸附刨花板中的部分甲醛，使其甲醛釋放量下降，此外，茶梗碎料本身的多孔隙性，可對刨花板中的甲醛發生物理吸附，共同來降低茶梗刨花板的甲醛釋放量。

2.2 茶生物質/熱塑性樹脂復合材料

2.2.1 茶生物質/聚丙烯復合材料

Mattos等[14]將一定比例的茶廢棄物和桉樹粉混合用作植料，與聚丙烯熔融熱壓制備了聚丙烯基木塑復合材料。De Cademartori等[15]將馬黛茶和木粉混合作為植物填料，制備了聚丙烯基木塑復合材料，考察了植物填料配比及用量對復合材料表面粗糙度和顏色的影響。研究結果表明，馬黛茶粉的添加，使復合材料外觀呈現黑色狀態，且茶粉含量越多，黑色越明顯；當馬黛茶粉∶木粉∶PP的質量配比為30∶30∶40時，復合材料的表面粗糙度最高。Rathod等[16]采用苯乙烯處理茶粉，用于改善其與PP的界面相容性。Lanjewar等[17]采用馬來酸酐處理茶粉，用于改善其與PP的界面相容性，取得較好效果。Hassan等[18]則以茶末為植物填料，甲基丙烯酸縮水甘油酯接枝PP（glycidyl methacrylate grafted to PP，GMA-g-PP）為增容劑，熱壓制備了茶末/GMA-g-PP/PP復合材料，結果顯示GMA-g-PP增容劑添加量為2%以內時，可改善茶末/PP復合材料的拉伸強度及界面相容性。Bari等[19]采用硅烷偶聯劑改善茶粉與聚丙烯的界面結合，并添加氧化石墨烯粒子制備了石墨烯/茶粉/PP三元復合材料；發現硅烷偶聯劑及氧化石墨烯添加有效改善了茶粉/聚丙烯復合材料的機械性能和熱性能。龔新懷等[20]和王兆禮等[21]采用密煉-注塑工藝制備了茶渣/PP復合材料，考察了茶生物質填料種類、處理方式及其添加量對復合材料結構、形態及性能的影響；發現以茶樹枝為生物質填料制備的復合材料力學性能最佳，茶梗次之，茶葉最差；茶梗填料經水煮和馬來酸酐接枝聚丙烯增容處理后，復合材料的拉伸強度、彎曲強度、拉伸模量及彎曲模量分別提高了23.4%、9.0%、16.9%和13.9%。此外，龔新懷等[22-23]采用戶外自然老化和凍融加速老化形式研究了茶渣/PP復合材料的戶外應用及老化機制，發現自然老化和凍融老化后茶渣/PP復合材料表面均存在褪色現象，形態變粗糙，出現裂紋或孔洞及力學性能下降；且隨老化進程增加，材料表觀褪色程度越明顯，表面形態更粗糙，裂紋和孔洞尺寸變大，力學性能損耗增加，其中以戶外自然老化后變化更明顯。

2.2.2 茶生物質/聚乙烯復合材料

于學領等[24-25]研究了茶粉粒徑和硅烷偶聯劑添加對茶粉/HDPE復合材料結構與性能的影響，發現KH550用量為1.8%，茶粉目數為150m時，復合體系的綜合性能較好。宋劍斌等[26]以茶葉梗為填料，HDPE為基體樹脂，制備了茶梗/HDPE復合材料，并研究了無機碳納米管引入對復合材料結構、性能的影響，發現其添加在一定范圍內時可改善復合材料的流動性、力學及熱性能。He等[27]以茶渣為填料，HDPE為基體，制備了茶渣/HDPE復合材料，發現復合材料的剛度隨茶渣用量增加而明顯提高，但強度和韌性下降；馬來酸酐接枝聚乙烯增容劑可改善復合材料的界面粘結；納米填料的加入可提高復合材料的熱穩定性和維卡耐熱性。Cavdar等[28]將茶渣作為木質纖維填料填充于熱塑性樹脂中制備茶塑復合材料，考察了茶渣添加量和樹脂種類對復合材料性能的影響。Cavdar等[29]還以氫氧化鋁和硼酸鋅為阻燃添加劑，生產阻燃性茶渣/HDPE復合材料，發現鋁系阻燃劑引入對復合材料的拉伸模量有利，而引入硼酸鋅不利；氫氧化鋁和硼酸鋅阻燃劑添加后復合材料的強度性能略有下降，但提高了復合材料的熱及阻燃性能。

2.2.3 茶生物質/可降解樹脂復合材料

以石化資源為原料制備的聚烯烴類為不可降解樹脂，以其為基體制備的茶塑復合材料實際上屬于部分可降解復合材料，仍然會造成塑料的“白色污染”問題。隨著石化資源的日益減少和人們環保意識的提高，以環保、可降解樹脂為基體，制備完全可降解茶塑復合材料是未來發展趨勢之一。

Wu等[30]以茶渣（Tea Waste，TW）為填料，聚羥基脂肪酸酯（Polyhydroxyalkanoates，PHA）為基體，采用混煉及模壓工藝制備了TW/PHA可降解復合材料，用馬來酸酐（Maleic Anhydride，MA）接枝PHA改善TW與PHA的界面相容性；結果顯示，MA的接枝反應明顯提高了復合材料的機械強度，吸水性下降，而加工性提高；TW的引入提高了PHA材料的降解性能。Xia等[31]采用溶液澆鑄法制備了TW/聚碳酸亞丙酯（Poly（propylene Carbonate），PPC）復合膜；發現TW添加改善了PPC膜的力學性能和熱性能，在TW添加質量分數為25%時，復合膜的拉伸強度和拉伸模量分別提高了86.6%和66.4%，最快熱分解失重溫度提高了13 ℃。

龔新懷等[32-33]以TW為填料，聚乳酸（Polylactic Acid，PLA）為基體，經密煉、注塑工藝制備了環境友好型TW/PLA復合材料。并為改善二者的界面相容性，分別以亞甲基二苯基二異氰酸酯（Methylene Diphenyl Diisocyanate，MDI）和自制的甲基丙烯酸縮水甘油酯接枝聚乳酸（Glycidyl Methacrylate Grafting PLA，GMA-g-PLA）為界面改性劑，考察了其添加對TW/PLA復合材料結構與性能的影響。結果表明，GMA-g-PLA的添加顯著改善了TW與PLA的界面相容性，提高了復合材料的力學性能和熱穩定性，降低了吸水率，其界面增容效果明顯優于MDI。在GMA-g-PLA添加質量分數為10%時，復合材料的力學性能最佳，與未增容TW/PLA復合材料相比，其拉伸強度、彎曲強度及缺口沖擊強度分別提高43.8%、42.1%和24.1%，拉伸模量和彎曲模量提高26.5%和10.4%，斷裂伸長率提高26.1%。

龔新懷等[34]采用凍融循環加速老化方式進一步研究了TW/PLA復合材料的老化性能及行為，發現TW/PLA復合材料老化后表面出現略微褪色現象，復合材料相界面處出現裂紋或孔洞，在12次凍融循環老化后，復合材料的彎曲、沖擊及拉伸強度分別下降了29.19%、22.92%及24.15%。

此外，龔新懷等[35-36]為進一步改善TW/PLA復合材料脆性大問題，以甘油（Glycerol，GL）、聚乙二醇400、環氧大豆油（Epoxidized Soybean Oil，ESO）和乙酰檸檬酸丁酯（Acetyl Butyl Citrate，ATBC）為增塑劑，制備了可降解TW/PLA增韌增塑復合材料。發現ESO增韌增塑效果最佳，其添加制備的復合材料斷裂伸長率及缺口沖擊強度分別提高了154.23%和65.53%。

2.3 茶生物質/橡膠復合材料

橡膠在加工中受熱、光及自由基等影響易老化，為此需要添加防老化劑。茶生物質含有較多的茶多酚，是一種天然的抗氧化、抗老化劑[37]。將低成本的茶生物質剛性填料與生膠混煉，不僅可以降低成本、改善力學性能，還有望改善橡膠加工中的抗老化性能[38]。

Riyajan等[39]將茶渣經甲基丙烯酸甲酯（Methyl Methacrylate，MMA）和硅烷改性后，與炭黑一起填充到天然橡膠中進行煉膠。發現隨茶渣用量增加，復合橡膠的模量，硬度和耐油性增加，熱穩定性提高；在添加30份茶渣和30份炭黑后的復合橡膠具有最好的綜合性能，茶渣的添加還賦予了復合橡膠特殊的茶香味。Masek等[40]發現將從綠茶葉中提取得到的多酚物質添加于乙丙橡膠中，可以有效抑制乙丙橡膠的老化過程。

2.4 茶生物質/其他高分子復合材料

Ekici等[41-42]將用茶葉纖維與聚氨酯樹脂復合制備泡沫材料，發現茶葉纖維的添加，顯著提高了聚氨酯泡沫的吸聲性能。Rodney等[43]則以廢茶葉、茶梗及茶樹枝3種茶生物質為增強材料，以木薯淀粉為基體，制備了完全可降解茶生物質/淀粉復合材料。結果顯示，在加入質量分數為5%的茶生物質填料后，復合材料的力學性能都獲得不同程度提高，茶葉、茶梗及茶樹枝增強木薯淀粉復合材料的拉伸強度比淀粉分別提高了34.39%、82.80%和203.18%。Auta等[44]將廢茶葉制備成活性炭后，以殼聚糖為包埋基質，采用溶膠凝膠法制備得到茶碳/殼聚糖復合凝膠微球，用于吸附水溶液中的亞甲基藍和AB29染料，發現微球在循環使用5次以后，其對2種染料的吸附去除率仍維持在50%以上。Cai等[45]將廢茶葉負載水合氧化鋁后，用陰離子聚丙烯酰胺將其絮凝橋聯后得到茶粉/聚丙烯酰胺/水合鋁氧化物三元復合吸附材料，用于吸附水溶液中氟離子。Zhang等[46]以PVA為聚合物基質來包埋廢茶葉，并通過碳酸鈣和鹽酸反應產生二氧化碳氣體，制備得到一種多孔復合凝膠球。

3 茶生物質/高分子復合材料的應用

3.1 刨花板

刨花板主要是以植物填料如竹木屑、稻殼稻草、麥草、甘蔗渣及玉米芯等，與脲醛樹脂經熱壓得到的一種建筑用板材料，廣泛應用于鑲板、臺面、櫥柜、門皮及家具構件等[47]。但刨花板中存在甲醛釋放問題，嚴重限制了其廣泛使用。茶生物質中的多酚組分可與甲醛按酚醛樹脂機理發生反應，降低刨花板中的甲醛釋放量[48-49]。Yalinkilicy等[10]制備的茶葉刨花板表現出較好的耐白蟻和真菌性能。Yel等[50]以楊木粉、紙板及茶渣為原料，以Al2（SO4）3和Na2SiO3為粘結劑，壓制了5種木質纖維刨花板，系統分析了不同木質纖維材料制備的刨花板力學、吸水性能。蘇團[13]系統研究了傳統刨花板中茶梗替代量與刨花板甲醛釋放量之間的關系，發現茶梗碎料具有多孔性，有利于其對甲醛的吸附，同時茶梗中的茶多酚、茶黃素等活性成分能與甲醛發生化學反應，從而降低刨花板中的甲醛釋放量。

3.2 仿木材料

仿木材料又名木塑復合材料（Wood Plastics Composites，WPC），是以植物纖維或粒料為增強相，熱塑性樹脂如PP、PE及PVC等為基體，經混煉、模壓、擠出或注塑等工藝制備得到的一種新型環保復合材料，可應用于建筑市場、家居裝修、包裝運輸及汽車內飾等領域[51]。

茶渣作為一種廉價易得的生物質纖維材料，其與木材纖維材料類似，可用于仿木材料制造。目前茶生物質填充高分子仿木復合材料研究主要以PP[14-23]和PE[24-29]為主，主要開展茶生物質填料特性影響[14-15,20,27]、復合材料界面改善及力學性能優化[16-21,24-25]、阻燃抑煙[29]及老化應用[22-23]等研究。茶生物質填充可降解樹脂復合材料近年來已有研究者開展研究，并在界面調控[30,32-33]、力學性能優化[32-33]、老化應用及功能改性[34-36]上取得一定進展。隨著對茶生物質結構、性能的進一步認識，茶生物質填充高分子仿木復合材料研究將取得更大進展。

3.3 吸聲材料

具有優良吸聲效果的隔音材料，對于控制環境噪音，提高人們工作或生活環境的舒適度具有重要意義。工業應用中常將玻璃纖維棉、礦物纖維、泡沫塑料及其復合材料用于制備吸聲材料[52]。隨著人們環保要求的提高，開發天然植物纖維如竹纖維、麻纖維及茶葉纖維等來制備環保吸聲材料，成為趨勢之一。

Ersoy等[53]比較了茶葉纖維、機織棉紗和聚丙烯無紡纖維3種纖維層的吸聲性能，研究結果表明，茶葉纖維具有優良的吸聲性能，1 cm厚有背襯的茶葉纖維層吸聲性能相當于6層機織棉紗的吸聲效果，20 mm厚無背襯茶葉纖維層與無紡纖維在500～3 200 Hz頻率范圍內幾乎具有等同的吸聲效果。Ekici等[41]用天然茶葉纖維和絲瓜泡沫填充聚氨酯制備軟質吸聲泡沫復合材料，發現隨著茶葉纖維添加量增加，復合材料吸聲效果提高。Celebi等[42]將天然茶葉纖維與聚氨酯樹脂復合，制備了軟、硬質聚氨酯復合泡沫塑料，并測試了2種復合泡沫材料的吸聲性能。發現在硬質聚氨酯泡沫塑料中天然茶纖維的添加對吸聲性能影響較小，而對軟質聚氨酯泡沫塑料的吸聲性能改善效果顯著；在茶葉纖維添加質量分數為24%時，軟質聚氨酯復合泡沫塑料具有最佳的吸聲性能。Ahsan等[54]則以廢棄茶葉為原料，制備了3種不同等級的茶纖維材料，填充于聚氨酯中制備復合吸聲材料，結果表明以廢棄茶葉為原料制備的茶纖維/聚氨酯復合材料的吸聲效果最好，而以顆粒狀填充的茶/聚氨酯復合材料吸聲效果最差。Wong等[55]同樣將不同形態的茶葉纖維填料與聚酯復合制備吸聲材料，發現纖維形態的茶纖維/聚氨酯復合材料的吸聲系數最大，傳輸損耗最低。

3.4 制漿造紙

木材、竹材及草類等含有豐富的纖維素、半纖維素及木質素等，是制漿造紙的主要原料來源。茶生物質作為一種木質纖維材料，其與木材含有類似的化學成分，理論上也可以用于制漿造紙生產。

Tutus等[9]探討了茶渣用于制漿造紙的可行性，研究結果顯示，茶廢棄物制漿的最大得率為33.26%，小于木材制漿得率。此外，由于茶渣纖維素、半纖維素、α-纖維素含量較低而木質素含量較高，茶纖維較粗短等，以茶渣為原料制備的紙張強度并不理想，但添加部分松木漿后可以改善紙張性能。Takahashi等[56]將廢茶葉與紙漿、丁苯膠乳混勻，室溫下壓成100 mg/m2的紙張，然后在120 ℃旋轉干燥器中硬化，測試紙張的抗菌及除臭性能。發現經短時間的紫外照射可大幅增加紙張的抑菌性能，而可見光照射對紙張抑菌性能沒有影響[57]。茶葉的添加可顯著提高紙張的除臭能力，當紙張中廢茶葉質量分數達60%時，在30 min內可使氨氣濃度下降至1×10-3mg/m3，即使添加質量分數10%的廢茶葉，也可脫除95%的氣味，這是由于茶葉中兒茶素與氣味分子間的化學反應所致[47]。

3.5 環境治理

茶生物質具有多孔微觀形態，富含各種活性成分及極性基團，在廢水、廢氣等治理上具有廣泛應用[58-60]。但各種茶生物質基吸附材料主要以粉末狀形式應用，存在吸附材料強度和吸附容量低、易分散、難以脫離水體及回收利用等問題。在茶生物質上引入磁性納米Fe3O4粒子和具有良好分子長鏈橋聯作用的高分子化合物，將有效解決這個問題[60-62]。

龔新懷等[62]采用簡易化學共沉淀技術制備了磁性茶渣吸附材料（Magnetic Tea Waste，MTW），在303 K下其對亞甲基藍（Methylene Blue，MB）的最大吸附量提高了9.93%，并具有良好的回收與再生性能。龔新懷等[63]進一步將其與高吸附容量的海藻酸鈣（Calcium Alginate，CA）復合，制得磁性茶渣/海藻酸鈣（MTW/CA）復合微球，發現在303 K下，質量配比為MTW∶CA=4∶1的復合微球對MB的最大吸附量為272.5 mg/g，比TW提高86.7%。唐躍武等[61]則將制備的磁性茶用于水溶液中銅鉛離子的吸附處理。

張素玲等[64]用孔徑為0.5～2 μm的多孔性親水性聚丙烯膜包覆廢棄葉制備成一種鉻離子吸附用茶葉包，具有使用方便、回收容易等特點。Auta等[44]先將廢茶葉制備成活性炭，再用溶膠凝膠法制備得到茶活性炭/殼聚糖復合凝膠微球，用于水溶液中MB和AB29染料的吸附處理。Cai等[45]通過無機、有機及生物質雜化，制備得到茶葉/水合鋁氧化物/聚丙烯酰胺三元復合吸附材料，用于吸附水溶液中氟離子，其對氟離子的Langmuir最大吸附量為42.14 mg/g，離子交換是其吸附主要驅動力。Zhang等[46]則制備了一種多孔茶渣/PVA復合凝膠球，用于吸附水溶液中的Pb2+、Hg2+和Cu2+。研究結果顯示，在298 K時多孔凝膠對Pb2+、Hg2+和Cu2+的Langmuir最大吸附量分別為81.56、175.68和49.08 mg/g，優于大多數其他生物質材料；凝膠中的–COOH、–NH2及O–CH3基團可與Pb2+、Hg2+和Cu2+發生絡合作用，是其吸附主要驅動力。龔新懷等[59]基于酚醛縮合機理和反應，將茶多酚原位聚合于茶生物質內部，得到茶渣/茶多酚-醛縮聚物復合材料，可降低多酚組分的析出，保留多酚組分的活性官能團，提高茶生物質對金屬離子的吸附能力，在重金屬離子廢水中具有較好的應用前景。

3.6 食品加工

茶葉富含茶氨酸、茶多糖、兒茶素及膳食纖維等功能成分，將茶葉粉碎得到超微茶粉，能保留茶葉的的色澤、營養及藥理成分。用于食品加工中，則可賦予食品茶味、茶色、茶香和茶的功效，不僅改善感官和營養，還能延長食品保質期[65]。

即食沖調型食品是抹茶粉應用于食品的常用種類，通過簡單的調配和混勻即可制作抹茶即食沖調型食品。劉欣等[66]將綠茶粉加入到黑色沖調粉中，發現綠茶粉添加有助于提高黑色沖調粉的抗氧化能力，降低消化特性的功能。王秀蘭[67]則研究了綠茶粉添加對玉米即食性沖調粉擠壓膨化加工過程中營養成分、口感風味等的影響及其機制。茶葉中最重要活性成分茶多酚具有抗菌抗氧化功能，但易受環境影響而變性。牛奶富含蛋白質，可可與茶多酚通過分子間作用力及氫鍵等結合在一起，有效防止茶多酚的變性、失效。因此，奶茶能最大程度保留茶多酚的功效[68]。劉媛等[69]通過響應曲面法優化得到了一種抹茶牛奶，抹茶添加量僅為0.81%所得抹茶牛奶飲料具有濃郁的綠茶感官，口感細膩，茶香醇厚。段雪梅等[70]則將抹茶粉添加于一種牛奶布丁制備過程，發現抹茶粉添加，改善了布丁質構和風味，儲存穩定性得到提高。

茶多酚在熱作用下會部分氧化，因此熱烘焙食品對抹茶粉應用提出了更高要求。食品中氧化產物含量和組成決定了食品的健康和應用狀況。Zbikowska等[71]比較了蛋糕中添加天然抗氧劑綠茶粉和人工合成抗氧劑對氧化產物含量影響，發現雖然綠茶粉添加后，蛋糕中氧化產物含量要略高于合成抗氧劑的蛋糕，但與未添加抗氧劑的蛋糕比較，添加綠茶粉質量分數為1%的蛋糕中氧化產物質量分數減少了82.3%。Ivani?ová等[72]制作了一種含抹茶粉小麥餅干，以未添加茶粉的餅干為對照，研究分析了茶粉添加對餅干味道、香氣、粗纖維含量、酚類及黃酮含量和抗氧化功能的差異；結果顯示，添加茶粉后，餅干的口感、氣味等感官更好，餅干中酚類及黃酮類組分含量更高，其抗氧化功能也更強；此外，含綠茶粉餅干的粗纖維含量更高，而含紅茶粉餅干的酚類和黃酮含量更高。

4 結論與展望

茶產業是中國特色的重要經濟產業，茶產業中形成的茶渣剩余物是中國農林生物質的重要組成部分。茶生物質呈中空多孔隙結構，并富含纖維素、木質素、半纖維素、茶多酚及茶蛋白等多種有用成分。茶生物質填充高分子復合材料在刨花板、仿木材料、吸聲材料、制漿造紙、環境治理及功能食品中具有廣泛應用前景。今后開展茶生物質資源的高值化利用及茶生物質填充高分子復合材料研究應注意以下幾點：

1）基于茶生物質中生化成分特點，應發展茶生物質中多種組分的集成、一體化利用新技術研究，如對茶生物質先開展茶多酚、茶氨酸及茶皂素等活性成分提取，然后將提取后的茶渣改性用作廢水吸附材料或者仿木材料的填料，這樣可對茶生物質資源物盡其用，提高其利用率和價值。

2）目前茶生物質/高分子仿木復合材料的研究主要集中在力學性能改善上，后期需要進一步拓展茶生物質/高分子仿木復合材料在阻燃、電學、熱學及抗菌除臭等性能研究，拓深其應用基礎研究。

3）茶生物質填充高分子復合材料融合了植物材質、高聚物及茶文化元素功能，在建筑、交通、旅游及養生等具有很好應用前景，目前研究主要集中在實驗室開展茶生物質填充高分子復合材料的工藝改進及機械性能優化，后期需要開展茶生物質高分子復合材料在旅游、養生、裝修等領域的應用基礎研究，為產業化奠定基礎。

4）健康產業有著巨大的市場需求。茶生物質中富含茶多酚、茶氨酸、茶皂素等營養成分，且茶多酚還具有抗菌抗氧化、防衰老及預防心腦血管疾病等保健功能，將茶生物質與食品融合具有美好前景。但是在食品的烘焙過程中，茶生物質中活性成分含量變化、結構變化及其對食品口味、外觀品質及其保健功能的影響機制還有待進一步完善，這對夯實茶功能食品行業發展和科學理論建立具有重要意義。

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Research progress of polymer composites filled with tea biomass

Gong Xinhuai1,2, Li Mingchun2※, Xin Meihua2, Zhao Jinyun1, Zhao Xiaojie1, Lyu Gan1

(1.,,,354300,; 2.,,,,361021,)

The researches and applications of biomass materials have always been the interest of people, due to the advantages of low-cost, non pollution, regeneration and so on. Tea biomass is the general name of waste dominated during the cultivation, processing, deep processing and consumption processes of tea. The tea biomass includes 1)dead-wood, fallen leaves, pruning branches and leaves, seed shells and other tea residues produced during tea cultivation; 2)fannings, thick stems, old stems and tea ash produced during tea processing; 3)tea residues and tea oil cakes produced during deep processing of tea beverage, instant tea, tea polyphenols and tea oil; 4)tea leaves after drinking of tea. A large number of tea residues are produced during the process of planting, production, processing and consumption of tea. China is the biggest producer and consumer of tea all over the world. The cultivation area and yield of tea of China were more than 2.9×106hm2and 2.6×106t in 2019, respectively, which accounts for 60% and 50% of the world’s area harvested and yield of tea. The worldwide consumption of tea is about 6 million tons annually, and the amount of tea biomass produced during the tea industry reached up to 5×106t per pear merely in china, most of which were treated as agricultural waste, resulting in both environmental pollution and enormous natural resource waste. Therefore, the research and application of tea waste would be great benefit to the environment management and developpment of tea industry. The tea biomass resources showed a hollow porous structure and were rich in cellulose, lignin, hemicellulose, tea polyphenols, theanine and other useful components. Traditionally, the tea biomass were mainly used as raw materials to extract active components, plant growth fertilizers, animal feeds and environmental adsorption materials. It has extensive application potential in agriculture and animal husbandry, health care, food processing, environmental protection and composited materials. With the developpment of research focused on the tea biomass, the composites prepared by the combination of tea biomass with polymers have been developped rapidly and widely in recent years because of their excellent processing and application performance, and have became the most important part of tea biomass based materials. In order to clarify the current research status of the tea biomss/polymer composites, this paper introduced the characteristics and chemical composition of the tea biomass resources first, and then the advances in research of tea biomass filled different polymers composites were recommended, and the progress of application in particleboard, wood-plastic materials, sound-absorbing materials, rubber based composites, pulp and paper making, wastewater treatment and functional food of polymer composites filled with tea biomass were also overviewed. In addition, the future research of tea biomass resources are pointed out, which includes 1)developing comprehensive and integrated utilization technology of tea biomass; 2)exploiting the research in flame retardant, electrical, thermal, antibacterial and deodorizing properties of the tea biomass filled resin materials; 3)enhancing the application research in tourism, health preservation, decoration and other fields of the tea biomass filled polymer composites; 4)studying the influence and mechanism of the biochemical components changes of tea biomass on the taste, appearance and health performances of the tea functional foods.

composites; tea; biomass; environmental protection; resource recycled utilization; polymer composites filled with tea biomass

龔新懷，李明春，辛梅華，等. 茶生物質填充高分子復合材料的研究進展[J]. 農業工程學報，2020，36(18)：283-291.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2020.18.033 http://www.tcsae.org

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2020-05-21

2020-07-19

福建省自然科學基金項目（2018J01445）；福建省高校杰出青年科研人才計劃（閩科教[2018]47號）；福建省中青年教師教育科研項目（JAT170594，JT180555）；武夷學院引進人才科研啟動項目（YJ201810）；福建省生態產業綠色技術重點實驗室項目（WYKF2018-5）；武夷學院師生共創科研團隊項目（2020-SSTD-009）

龔新懷，博士，副教授，主要從事生物質資源利用與高分子復合材料研究。Email：wyu_gxh@163.com

李明春，教授，博士生導師，主要從事功能高分子材料研究。Email：mcli@hqu.edu.cn

10.11975/j.issn.1002-6819.2020.18.033

TB322

A

1002-6819(2020)-18-0283-09