鄧中慈 康 平# 胡成媛 張小玲 鄧中仁 鄒雨晴
(1.成都信息工程大學大氣科學學院,高原大氣與環境四川省重點實驗室,四川 成都 610225;2.南京信息工程大學大氣科學學院,江蘇 南京 210044)
近年來,隨著經濟快速發展,城市化進程加快,PM2.5污染已成為我國眾多城市和地區的主要大氣污染問題之一。四川盆地是我國西南經濟中心,也是我國五大區域性大氣重污染區之一,加上盆地地形不利于大氣污染物稀釋和擴散,使其污染成因更加復雜。
國內外學者對PM2.5污染的時空分布特征[1-4]和成因[5-6]、PM2.5來源解析[7-8],以及PM2.5與其他大氣污染物、氣象因子的相關性[9-10]等方面開展了較多研究。不少學者運用數學物理統計模型來研究影響PM2.5變化的因子。敖希琴等[11]運用多元時間序列模型來預測PM2.5濃度。尹杰等[12]運用多元線性模型分析了PM2.5濃度的空間分布。以上學者的研究模型基本只考慮了PM2.5與影響因子之間的線性相關關系。而賀祥等[13]利用廣義相加模型(GAM)構建了南京市PM2.5濃度變化與影響因子之間的非線性模型,從而更加深入地探究影響因子對PM2.5濃度變化的真實影響,但其仍然忽略了影響PM2.5濃度的各種一次氣態前體物與氣象因子之間存在的反饋與調節作用。因此,本研究擬通過運用GAM來構建四川盆地PM2.5濃度變化與影響因子間的關系模型,并且綜合考慮線性及非線性關系,以此更加深入地探討復雜地形和污染條件下各影響因子對區域PM2.5濃度變化的影響,為四川盆地及其他復雜地形區域PM2.5污染防控、精細化預報預警及空氣質量改善提供科學依據和技術參考。
近地面污染物(SO2、NO2、CO、PM2.5)濃度數據來自2015—2017年四川盆地18個城市的91個國控環境監測站點,由四川省環境監測總站提供。
在四川盆地18個城市的每個城市中選取1個地面基準站獲取相應氣象觀測資料,包括溫度、氣壓、日照時數、相對濕度、風速、降水量等。數據資料來源于中國氣象數據共享網(http://cdc.cma.gov.cn)的中國地面氣象站逐日觀測資料V3數據集。
為研究PM2.5時空分布特征,利用ArcGIS插值得到2015—2017年四川盆地區域PM2.5年平均濃度空間分布圖,用于分析盆地區域內PM2.5污染的整體狀況及城市間差異。利用同樣的方法對2015—2017年PM2.5各季節平均濃度的空間分布特征進行分析,分析盆地區域內不同季節PM2.5污染變化特征及各個城市之間的差異。
為了探究四川盆地PM2.5濃度變化的主導影響因子,基于GAM構建了PM2.5濃度變化與影響因子間的線性和非線性模型來判斷PM2.5的主導影響因子[14]。利用R語言的mgcv包中的gam函數構建了GAM[15]。根據結果深入探究各影響因子之間的相互作用及對PM2.5濃度變化的影響機制。
2.1.1 空間分布特征
由圖1可見,2015—2017年,四川盆地PM2.5的年平均質量濃度分別為51.71、51.16、46.91 μg/m3,呈逐年下降的趨勢,說明顆粒物污染情況在逐漸改善。從空間分布情況來看,2015年PM2.5高值區(PM2.5年平均質量濃度≥60 μg/m3)的分布范圍也更廣,但總體來說3年的空間分布情況基本一致。
自貢市和內江市及其周邊地區的PM2.5年平均濃度處于較高水平。這是由于自貢市和內江市及其周邊地區為典型的低山淺丘地形,并且位于盆地南部氣旋式流場污染物的滯留中心,空氣流動性較差,靜小風頻率高(64.4%),污染物易積聚,因此不利于PM2.5的稀釋與擴散,特別是秋冬季節經常出現城市逆溫現象,又加上四川盆地大氣混合層高度較低、降水量逐年減少[16]。廣元市及其周邊地區為PM2.5濃度低值區(PM2.5年平均質量濃度≤45 μg/m3)。這是由于廣元市及其周邊地區地形寬闊,污染物擴散、輸送能力強[17],而且這些地區大城市較少,工農業發展較慢,由此推斷PM2.5的人為來源貢獻較小[18]。雅安市的PM2.5濃度也較低,是因為它位于盆地與青藏高原的結合過渡地帶,背靠青藏高原冷高壓,面向西南季風暖濕氣流,是盆地中降水量最大的區域(年均降水量約1 800 mm),因此空氣質量較好[19]。

圖1 2015—2017年四川盆地PM2.5質量濃度空間分布特征
2.1.2 季節變化特征
分析盆地內PM2.5的季節污染情況發現,總體呈現出PM2.5濃度冬季高夏季低的特征。四川盆地3年的PM2.5四季平均質量濃度為冬季(83.00 μg/m3)>春季(46.53 μg/m3)>秋季(38.81 μg/m3)>夏季(30.59 μg/m3)。逐年分析仍可發現,總體而言2015年的PM2.5濃度比后兩年高。
下面先以成都市為例,具體說明利用GAM分析各影響因子對PM2.5濃度變化的定量影響。若僅考慮氣象因子為PM2.5的影響因子,得到的模型擬合程度較差,模型方差解釋率僅為37.8%。將一次氣態前體物(SO2、NO2、CO)加入模型中也作為影響因子考慮,模型方差解釋率提高到了79.8%。考慮一次氣態前體物GAM識別結果表明,影響成都市PM2.5濃度的主導影響因子不是氣象因子,而是SO2、NO2、CO(見表1)。
根據表1,SO2與PM2.5的估計自由度為1.000,因此兩者呈線性關系;其他主導影響因子與PM2.5的估計自由度均大于1.000,都呈非線性關系。GAM分析發現,PM2.5濃度隨SO2濃度的上升呈現上升趨勢;PM2.5濃度隨CO濃度的上升呈快速上升趨勢;而對于NO2而言,當NO2質量濃度小于68 μg/m3時,PM2.5濃度隨NO2濃度的上升而上升,而當NO2質量濃度超過68 μg/m3后,PM2.5濃度則會隨著NO2濃度的上升而趨于穩定。
利用相同方法對四川盆地18個城市PM2.5濃度的主導影響因子進行識別,結果如表2所示。由于各城市的一次氣態前體物污染狀況及氣象條件不同,因此影響各城市PM2.5濃度的主導影響因子也有差異。整體看來,SO2、NO2、CO、溫度對于整個四川盆地的PM2.5濃度影響較大。18個城市中共有7個城市的3大主導影響因子為3種一次氣態前體物,有9個城市的第一主導影響因子為CO,有8個城市的第一主導影響因子為NO2,有1個城市的第一主導影響因子為SO2;氣象因子中僅有溫度、氣壓和相對濕度出現在3大主導影響因子中,而其余的氣象因子均沒有出現在3大主導影響因子中。

表1 成都市PM2.5的主導影響因子GAM識別結果1)

表2 四川盆地18個城市PM2.5濃度的3大主導影響因子1)
最后利用壓軸回歸(RMA)[20-21]對四川盆地的PM2.5平滑擬合結果進行驗證,結果如圖2所示。由圖2可以看出,GAM所產生的PM2.5平滑擬合值與實際觀測值偏差較小,較為均勻地分布在參考線兩側,RAM直線與參考線接近重合,而且R2達到0.787 3,總體方差解釋率可以達到78.7%,說明模型質量可靠,可信度高。

注:虛線為參考線,參考線上的點表明PM2.5平滑擬合值和實際觀測值相同;實線為RAM直線。
(1) 2015—2017年,四川盆地PM2.5濃度呈逐年下降趨勢,顆粒物污染情況得到改善。2015年PM2.5高值區(PM2.5年平均質量濃度≥60 μg/m3)分布最廣泛。自貢市和內江市及其周邊地區為主要的PM2.5高污染地區,而廣元市及其周邊地區和雅安市PM2.5濃度較低。PM2.5濃度的季節變化呈現冬季高夏季低的特征。
(2) 利用GAM線性和非線性關系模型對氣象因子和一次氣態前體物進行主導影響因子識別,只考慮氣象因子對PM2.5濃度的影響方差解釋率僅37.8%,考慮SO2、NO2、CO等一次氣態前體物后方差解釋率提高到79.8%。總體而言,一次氣態前體物對四川盆地PM2.5濃度的影響起主導作用。