桌面飛秒極紫外光原子超快動力學實驗裝置*

海幫 張少鋒 張敏 董達譜雷建廷 趙冬梅 馬新文?

1) (中國科學院近代物理研究所, 蘭州 730000)

2) (中國科學院大學, 北京 100049)

3) (蘭州大學核科學技術學院, 蘭州 730000)

飛秒極紫外光脈沖是研究原子分子超快動力學過程的重要工具, 是同步輻射及自由電子激光這樣的大科學裝置的重要補充, 而且具有非常誘人的發展前景. 本工作基于大功率飛秒近紅外激光在氣體介質中的高次諧波過程, 搭建了一套桌面飛秒極紫外光源. 使用充氣的中空波導管產生高次諧波, 增大了驅動光與介質的作用長度, 顯著提高了光子產額. 使用了光柵的圓錐衍射模式來實現高次諧波光子能量的選擇, 在保證高衍射效率的同時, 減小了光柵衍射對于光脈沖的時間展寬效應. 通過實際測量, 光源的輸出光子能量可覆蓋20—90 eV 的范圍. 在光子能量為40 eV 附近, 輸出光子流強達1 × 1010 photons/s, 光子能量分辨約為0.4 eV.該光源結合新研制的反應顯微成像譜儀, 為研究極紫外光與原子分子的相互作用提供了獨特的手段. 目前已成功開展多次原子及分子電離實驗, 系統性能穩定.

1 引 言

飛秒(fs, 10–15s)激光技術的發展, 使得人們可以在飛秒時間尺度上觀測化學反應中原子分子的超快動力學過程[1], 并在一定程度上實現對反應過程的操控[2]. 但是, 常用的鈦寶石飛秒激光器產生的光子能量僅約為1.5 eV, 不足以直接電離原子中的電子. 因此, 要研究原子內電子的超快動力學過程, 需要更高光子能量, 即極紫外光波段(extreme ultraviolet, XUV, 光子能量為10—124 eV)的飛秒脈沖. 目前最主要的XUV 光源, 是同步輻射和自由電子激光, 并且都已實現了飛秒脈沖輸出[3]. 然而, 這樣的大科學裝置的建造及運營維護成本極高且體積巨大. 相比而言, 飛秒強激光場中的高次諧波產生[4], 可以在桌面化尺度內, 產生高度相干的XUV 光, 且脈沖時間可以達到更短的阿秒(as,10–18s)量級, 是對傳統XUV 光源的有效補充.

高次諧波光源相比于同步輻射和自由電子激光, 其光子流強較小, 因而應用受到了一定的限制.如何提高諧波的產生效率, 一直是相關研究的重點. 傳統的高次諧波產生方法一般采用緊聚焦模式, 將驅動激光聚焦至氣體射流(gas jet)上[5], 激光場與介質的作用距離較短, 產生的高次諧波不能有效地積累增強, 因此能量轉換效率一直較低. 若要提高高次諧波的產生效率, 需要使諧波在較長的一段作用距離上持續積累. 這不僅要求激光與介質的作用距離更長, 還要保證不同位置產生的諧波相干疊加之后不會出現干涉相消, 即滿足相位匹配條件. 美國的Kapteyn 和Murnane 實驗組使用充氣的中空波導管替代傳統的氣體射流, 可以在很長的作用距離上實現輸出諧波的相位匹配, 使高次諧波的產生效率提高了兩到三個量級[6]. 得益于這一技術, 使用大功率的商業化飛秒激光器即可產生強度滿足部分應用需求的高次諧波, 極大地促進了高次諧波XUV 光源的應用推廣.

另一方面, 高次諧波的輸出頻譜中, 同時包含很多階次不同能量的光子, 在大部分應用中需要對其進行單色化處理. 使用光柵衍射分光的方法, 可以實現很寬能譜范圍內的能量選擇, 且具有較高的能譜分辨率, 是最常用的單色化方法. 然而, 由于衍射過程中的波前傾斜, 會導致衍射光脈沖的時間展寬. 為保持飛秒脈沖的超快時間特性, 意大利CNR-IFN 研究所的Poletto 小組提出了使用光柵的圓錐衍射模式的方法[7], 有效減小了光柵的時間展寬效應. 這一方法得到了業內的廣泛認可, 并已成功推廣到了世界上的多個實驗室[8?11].

國內目前有幾家單位進行高次諧波過程的相關研究, 但還未見應用高次諧波XUV 光開展原子分子實驗研究的報道. 中國科學院物理研究所的魏志義團隊, 在高次諧波研究方面, 特別是在孤立阿秒脈沖的研究方面, 始終處于國際前沿, 獲得了一系列優秀的成果. 2013 年, 該團隊利用高次諧波過程成功獲得了脈沖寬度160 as, 中心能量在82 eV的孤立阿秒脈沖[12], 是國內阿秒脈沖領域的首次實驗測量結果. 基于現有的研究成果, 該團隊計劃在北京懷柔建造基于高次諧波的阿秒激光工作站[13],為物理、生物、化學等多個領域的相關應用提供脈沖寬度在飛秒至阿秒量級的XUV 光脈沖. 目前該項目已經完成了整體設計, 并開始實際建造, 有望在未來幾年逐步對用戶開放. 吉林大學的丁大軍研究組, 采用光柵圓錐衍射的方法, 搭建了可以保持高次諧波時間特性的XUV 光源, 并研究了其光譜特性[14,15]. 在高次諧波產生過程中, 他們使用外徑3 mm 的充氣鎳管, 經激光聚焦穿孔后作為產生介質, 最終得到了XUV 光子輸出, 但目前還未見實驗應用的報道. 本文報道我們采用充氣的中空波導管產生高次諧波, 并使用光柵的圓錐衍射模式對諧波進行單色化, 搭建了高次諧波XUV 光源. 并與特殊研制的反應顯微成像譜儀[16]相結合, 在國內首先實際應用于原子分子光物理實驗研究[17,18].光子能量范圍可覆蓋20—90 eV, 在光子能量40 eV附近, 輸出光子流強可達1010photons/s, 光子能量分辨約為0.4 eV.

2 XUV 光源

基于高次諧波的XUV 光源結構如圖1 所示,主要由3 部分構成: 大功率飛秒近紅外激光用于產生驅動高次諧波效應的基頻光; 高次諧波產生單元負責諧波的產生及優化; 單色化傳輸線路實現對高次諧波的能量選擇并將其傳輸至實驗終端.

圖1 高次諧波極紫外光源總體示意圖Fig. 1. Schematic of the HHG-based XUV source.

2.1 飛秒近紅外激光

我們使用的驅動激光由美國KMLabs 公司提供, 可輸出中心波長約為800 nm 的大功率近紅外激光. 輸出重復頻率為1—3 kHz 可調, 最大單脈沖能量可達3 mJ, 脈沖寬度約為25 fs. 當此近紅外激光被聚焦至約150 μm 時, 場強可達1014W·cm–2,足以支持大部分氣體中的高次諧波產生.

2.2 高次諧波產生單元

高次諧波產生的基本原理, 可以采用Corkum等[19,20]提出的半經典“三步模型”來形象地說明.但是三步模型理論只能描繪高次諧波產生的單原子圖像, 無法考慮實際工作氣體中大量原子的宏觀效應. 而宏觀效應則決定了高次諧波的實際輸出強度, 只有當不同原子釋放的高次諧波相干疊加增強, 即達到相位匹配時, 才能實現輸出強度的最大化, 如圖2(a)所示.

圖2 高次諧波過程中的相位匹配 (a) 在相位匹配條件下, 不同原子釋放的諧波相干疊加增強; (b) 使用氣體射流產生高次諧波的緊聚焦模式; (c) 使用充氣的中空波導管產生高次諧波Fig. 2. Phase matching of the HHG: (a) Radiations from different atoms add up constructively when phase matched;(b) tightly focusing geometry of HHG with a gas jet; (c) HHG in a gas-filled hollow waveguide.

理論分析表明, 實現相位匹配的條件是基頻光與高次諧波在介質中傳播的相速度相同[21]. 影響二者相速度之差的實際因素是介質氣體的電離率,而電離率又是由驅動光強度及氣體壓強決定的. 因此, 可以通過調節驅動光強度和氣體壓強來實現相位匹配. 在傳統的緊聚焦模式下, 驅動激光先聚焦后發散如圖2(b)所示, 光束寬度的變化導致激光場強度的變化, 同時氣體射流內部壓強分布也不均勻. 因而在緊聚焦模式下, 一般只能在焦點附近很短的一段近似準直的范圍內實現相位匹配, 導致總的輸出強度較低.

我們采用充氣的中空波導管的方式產生高次諧波, 如圖2(c)所示. 波導管內徑約為150 μm, 長度為5 cm, 在此范圍內, 驅動光保持準直, 激光場強度始終一致, 同時整個波導管內氣體壓強分布更加均勻且便于調節. 因此可以在很長的作用距離上一直保持相位匹配, 產生的高次諧波可以持續地疊加增強, 相比于緊聚焦模式, 可以將高次諧波輸出強度提高兩到三個量級[6]. 同時, 由于驅動光在波導管內近似可以看作平面波, 產生的高次諧波發散度很小, 空間相干性極好, 光束質量也得到顯著提高.

2.3 單色化傳輸線路

由于XUV 光的電離能力很強, 在大部分材料中的穿透深度都小于1 μm[15], 因此整個傳輸線路必須保持高真空, 且無法使用透射式光學元件, 只能使用反射式光學元件. 但即便使用反射式光學元件, 也必須在掠入射模式下(入射光線與鏡面夾角很小)才能擁有較高的反射率[22]. 這為單色化傳輸線路的設計增加了難度.

為實現寬能譜范圍內的高次諧波能量選擇, 我們采用了光柵分光的單色化方法. 其基本原理為,來自不同刻線上的衍射光相干疊加, 使不同頻率成分的干涉極大(即光程差等于波長的整數倍)出現在不同的角度, 從而實現頻率成分的空間分離. 但是, 衍射過程中的光程差又會導致衍射光的波前傾斜, 進而導致脈沖展寬. 圖3 為傳統的光柵衍射模式(光柵刻線垂直于反射平面), 假設入射光束寬度為d, 入射角為a, 則當光柵刻線密度為σ時, 光束照亮的總刻線數為N=dσ/cosa. 若考慮一級衍射, 由于相鄰刻線衍射光程差等于1 倍波長λ, 則此時總的光程差為Nλ, 除以光速c即可得到脈沖的時間展寬為

由(1)式可知, 在掠入射模式下, 由于入射角a接近90°, 因而分母上的cosa接近于零, 會導致展寬效應被顯著放大. 在我們的實際光源中, 高次諧波在光柵處的寬度約為2 mm, 使用的光柵刻線密度為500 gr/mm, 若要保證XUV 光在材料表面90%以上的反射率, 入射角a不能小于88°. 此時若采用傳統的光柵使用模式, 對于波長為30 nm(光子能量約41 eV)的高次諧波, 根據(1)式可求得脈沖時間展寬高達約3 ps, 這對于要求飛秒量級時間分辨的超快動力學研究是無法接受的.

圖3 光柵衍射中的波前傾斜導致脈沖展寬, Δtin 和Δtout 分別表示入射光和衍射光的脈沖寬度Fig. 3. Pulse broadening caused by the wavefront tilt during grating diffraction , Δtin and Δtout are pulse widths of the input pulse and diffracted pulse respectively.

為解決這一問題, 我們采用了光柵的圓錐衍射模式. 如圖4 所示, 入射光線與衍射光線都位于以光柵刻線為軸的圓錐面上, 并以不同的方位角a和β來表征[7]. 將圓錐頂角的一半記為γ, 此時只需γ角足夠小就可以實現掠入射, 從而保證足夠的反射率. 因此a角的取值將不再受限制, 可以選取很小的a角來減小光柵衍射對脈沖時間的展寬效應. 如果取a= 0°, 同樣使用前述的參數可求得時間展寬僅為100 fs, 脈沖的展寬效應得到了顯著地限制.

圖4 光柵的圓錐衍射模式Fig. 4. The conical diffraction geometry of gratings.

經過光柵衍射之后, 不同能量的光子以不同的衍射角β 出射, 只需在特定的位置加裝小孔即可選擇出特定能量的光子. 在實際應用中, 為了保證輸出點的位置不變, 我們采用固定選光小孔而調節光柵角度的方法, 使不同能量的光子始終從同一個位置輸出, 從而避免實驗終端的位置調整.

3 光源輸出參數

為了對光源的輸出光譜特性進行分析, 我們使用專用的XUV 相機(Andor DO934P-BN)安裝在選光小孔的位置, 對高次諧波的衍射光譜進行了測量. 從相機測量的圖像強度, 可以獲得高次諧波的相對流強變化, 因此可用于調節驅動光強度及氣體壓強以得到最高的輸出流強, 即實現相位匹配. 圖5給出了使用不同惰性氣體作為產生介質, 并分別調節至相位匹配時得到的高次諧波能譜. 可見從氦氣到氙氣, 隨著原子第一電離能的降低, 產生的高次諧波能量依次降低. 這與三步模型理論的描述是吻合的. 而通過換用不同的惰性氣體, 總的光子能量范圍基本可覆蓋20—90 eV. 吉林大學的高次諧波單色化裝置[14]中, 光子能量范圍僅為20—75 eV.本工作中, 通過使用電離能更高的氦氣作為工作氣體, 成功將光譜范圍向高能區域進行了一定的拓展, 高能段達到了90 eV.

圖5 使用不同惰性氣體產生的高次諧波譜Fig. 5. HHG spectra produced with noble gases.

對于光源的能量分辨, 可以從兩方面獲得. 首先, 可以直接從能譜上得到高次諧波的單一階次本身的能量展寬. 如以氬氣產生的第27 階諧波為例,其能譜局部放大之后如圖6 所示, 通過對其進行高斯擬合, 可得出中心能量約為41.9 eV, 半高全寬約為0.4 eV. 這表明在諧波的產生過程中單一階次諧波的固有能量展寬為0.4 eV. 另一方面, 根據相機測量的原始圖像, 可以推算出不同能量光子經光柵衍射之后的空間分辨約為2.65 eV/mm, 而使用的選光小孔的直徑為150 μm, 對應于0.4 eV 的能量寬度, 即剛好可實現單一階次諧波的選擇. 因此光源最終輸出的光子能量分辨約為0.4 eV, 剛好實現了對單一階次諧波的充分利用. 吉林大學研究組使用300 gr/mm 的光柵配合50 μm 的狹縫, 在光子能量35.7 eV 處, 測量得到能量分辨約為1 eV[14].因此, 本實驗系統具有較高的能量分辨. 值得指出的是, 在本工作中如果選用直徑更小的小孔, 可以使輸出的光子能量分辨更高, 但是同時也會使光子流強降低.

圖6 使用氬氣產生的第27 階諧波的能譜, 紅色實線為高斯擬合, 其中心能量為41.9 eV, 半高全寬0.4 eVFig. 6. Spectrum of the 27th harmonic produced with Ar gas. The red line is fitted result of Gauss distribution,centered at 41.9 eV with a FWHM of 0.4 eV.

經過小孔選擇之后的單一能量光子, 經過再次聚焦之后直接傳輸到實驗終端. 為得到光子的絕對流強, 我們使用光電二級管(AXUV100 G)進行了測量. 對于氬氣的27 階諧波, 測量得到二極管輸出電流約為20 nA, 而光電二極管在這一能量范圍內的轉換效率為0.26 A/W, 因此可計算出光子流強約為1 × 1010photons/s, 相比于此前吉林大學的實驗結果[14]提高了1 個量級. 除了部分反應截面很小的過程外, 這一強度的XUV 光, 已能滿足大部分實驗研究的需求. 如在已開展的氖原子電離實驗中, 經過多次符合之后得到的有效計數率超過了30 s–1, 已滿足實驗需求.

4 XUV 原子分子實驗系統

為利用飛秒XUV 光源開展原子分子超快動力學研究, 我們自主搭建了反應顯微成像譜儀. XUV光在譜儀中心處與超聲氣體靶相互作用, 產生的光電子及離子在外加電場的作用下被引出到探測器上, 通過測量粒子從反應點到探測器的飛行時間及在探測器上的二維位置信息, 可以重構粒子在反應末態的三維動量信息.

反應顯微成像譜儀包括3 個主要部分: 超音速冷靶、飛行時間譜儀和位置靈敏探測器, 分別實現氣體靶的制備、粒子的引出和探測. 在超音速冷靶部分, 利用高壓氣體向低壓環境的超音速膨脹, 得到單色性極好的低溫氣體靶. 在超音速膨脹過程中, 氣體的熱動能轉化為整體運動的平動能, 動量分散極小, 從而可以顯著減小初始熱分散對反應產物動量測量的影響, 提高動量測量精度. 同時, 小動量分散保證了氣體靶的發散角很小, 便于反應剩余氣體的收集, 從而維持整個反應靶室的高真空度. 飛行時間譜儀由一系列電極片構成, 在其中心處, 氣體冷靶與XUV 光束垂直交叉并發生反應,產生的帶電粒子在電極片電場的作用下運動至兩端的探測器. 引出電場分為勻場加速區和無場漂移區兩部分, 二者長度比為1∶2, 這一設計可以減小氣體靶寬度對粒子飛行時間的影響, 又被稱為一維時間聚焦條件. 此外, 由于電子在垂直電場方向極易飛出探測器范圍, 因此使用亥姆霍茲線圈在粒子飛行區域施加一個與引出電場方向平行的均勻磁場, 以約束電子的橫向運動, 實現完全收集. 最終,粒子在電場和磁場的共同作用下運動到探測器上.為實現對時間信息和位置信息的測量, 采用了微通道板(MCP)加延遲線陽極的二維位置靈敏探測器, 微通道板給出粒子的飛行時間, 延遲線陽極給出二維位置信息. 由這些信息即可計算出粒子初始時刻的動量信息, 實現對反應過程的動力學重構.

反應顯微成像譜儀實驗對真空度的要求很高,特別是XUV 光的電離能力很強, 在光束傳輸線路上的真空殘余氣體原子分子極易被電離, 從而會造成較強的本底噪聲. 為抑制本底噪聲, 我們對反應顯微成像譜儀進行了多項特殊設計. 首先, 氣體靶采用了多級差分結構, 最大限度減小靶氣體對腔室真空度的影響. 其次, 主腔室材質采用了放氣率更低的鈦合金取代傳統的不銹鋼, 以支持更高的極限真空. 同時, 在渦輪分子泵的基礎上配備了吸附泵,當真空度達到分子泵的極限之后, 可以使用吸附泵進一步提高真空度. 特別重要的是, 在光源與譜儀的連接部分也進行了多級差分處理, 在保證XUV 光傳輸效率的前提下減小對主靶室真空度的影響.最終,反應顯微成像譜儀靶室真空達到了10–11mbar(1mbar=100 Pa),真空本底電離導致的噪聲信號顯著減小.

圖7 給出了使用反應顯微成像譜儀測量的A r原子光電離激發的部分實驗結果.圖7(a)中不同的同心圓表示光電子具有不同的動能,對應于不同的電離通道.其中最外環為截面最大的3p電離通道,表現出了完美的偶極分布特征.對電子出射方向與光子偏振方向的夾角進行統計,可以給出如圖7(b)所示的光電子的角分布.紅色實線是使用理論上的偶極分布公式擬合的結果,與實驗點符合很好.這一結果充分驗證了XUV 反應顯微成像譜儀系統的可靠性.

圖7 光子能量38.5 eV 時,氬原子電離實驗的部分結果(a)光電子動量在探測器平面內的分布,圖中紅色箭頭表示光子偏振方向;(b)3p 電離通道(對應于(a)中的最外環)的角分布,其中的角度為光電子出射方向與光子偏振方向夾角,紅色實線為使用偶極分布公式擬合的理論結果Fig.7.Experimental results of Ar ionization with 38.5 eV photons:(a)Photoelectron momentum distribution in the detector plan, and the polarization of the photon is indicated with the red arrow;(b)photoelectron angular distribution of the 3p channel(the outer most ring in(a)),as a function of the angle between the photoelectron em ission and the photon polarization.Red line is the theoretical distribution fitted with dipole equation.

目前,結合新研制的反應顯微成像譜儀,高次諧波XUV 光源已為近代物理研究所原子物理中心的多次實驗成功提供了不同能量的XUV光,并取得了一系列豐富的研究成果[17,18].使用光子能量34 eV到42 eV的XUV 光,開展了A r原子的電離激發過程實驗研究,首次測量了多個反應通道的光電子角分布信息,為相關研究提供了新的基礎數據.在光子能量為38.5 eV的條件下,研究了N2O分子的電離解離過程,對不同的解離通道進行了鑒別.光源穩定的性能在實驗中得到了有效驗證.目前,這是國內首臺可實際應用于原子分子光物理實驗研究的高次諧波XUV 光源.

5 總結

基于強激光場中的高次諧波效應,搭建了國內首臺可實際用于原子分子光物理實驗研究的桌面飛秒XUV 光源.一方面,使用了充氣的中空波導管產生高次諧波,相比于傳統的緊聚焦模式極大地提高了XUV光子的產生效率,得到了更高的輸出流強;另一方面,采用了光柵的圓錐衍射模式對諧波進行能量選擇,顯著地減小了光柵衍射對于脈沖時間的展寬,保持了飛秒脈沖的超快時間特性,對于超快動力學實驗研究具有重要的意義.經過實際測量,光源的輸出光子能量可覆蓋20—90 eV的范圍.在光子能量40 eV 附近,輸出的光子流強達到了1010photons/s,光子能量分辨約為0.4 eV.基于高次諧波XUV 光源,研制了用于原子分子超快動力學研究的XUV反應顯微成像譜儀系統.該系統具有穩定的性能,并已成功開展多次原子及分子電離實驗研究.