單萌 徐曉飛 董一雷 俞向明 岳毅
(1.浙江臨安大氣成分本底國家野外科學觀測研究站,浙江 杭州 311300;2.臨安區氣象局,浙江 杭州 311300)
環境中存在的大氣氣溶膠主要來源可以分為兩個部分:人為源和自然源[1]。自然源有諸如火山噴發、森林火災等;人為源則包括了煤、石油等化石燃料的燃燒、汽車尾氣、農田秸稈等廢棄物的燃燒等。黑碳氣溶膠是大氣氣溶膠的一個重要的組成部分,是造成大氣能見度日趨惡化的主要原因之一,黑碳氣溶膠在紅外波段到可見光范圍內對太陽輻射有強烈的吸收作用,對氣溶膠在光吸收上的總貢獻占到了90%以上。研究表明,黑碳氣溶膠所產生的直接輻射僅次于二氧化碳[2]所產生的直接輻射,所以黑碳氣溶膠也是引起全球氣候變暖的重要原因之一。
國外對黑碳氣溶膠的研究較早,最早可追溯到20世紀50年代發生倫敦煙霧事件時。20世紀70年代國外即開展了黑碳氣溶膠的觀測[1],20年代80年代起該工作得到了人類的廣泛重視,全球大氣監測網(GAW)自1989年起將黑碳氣溶膠作為一個重要的氣溶膠項目開始觀測其變化[3]。國內對黑碳氣溶膠的研究起步相對較晚,在進入21世紀后,黑碳氣溶膠的研究也得到了國內的廣泛重視,取得了長足發展。
長三角地區為我國經濟相對發達地區,在經濟高速發展的同時也帶來了相當大的污染。隨著時間的推移,當地群眾也愈加關心大氣環境的污染問題。因此,作為華東地區唯一的大氣本底監測站,其觀測數據受到了極大的關注。本文通過對2013—2017年臨安區域大氣本底站的黑碳氣溶膠濃度進行分析,研究黑碳氣溶膠濃度的年、月、日變化規律等,為長三角地區治理大氣污染提供理論依據。
臨安區域大氣本底站采用美國瑪基科學公司(Magee Scientific Co.)生產的AE-31型黑碳儀進行在線測量,采用一種基于濾膜測量氣溶膠光吸收技術。由于黑碳對可見光具有吸收特性,通過實時測量濾膜上收集的粒子對光的吸收造成的衰減,并根據連續的光衰減變化測量計算出黑碳濃度。在一定的范圍內,光衰減量與黑碳含量的關系如下所示:
ATNλ=In(I0/I)=σλMBC
其中,ATNλ為采樣一個周期的光學衰減量;I0為透過空白濾膜的光強;I為透過收集了氣溶膠樣品的濾膜光強;σλ為黑碳氣溶膠對入射光的當量衰減系數,其不是一個物理常數,需要通過其他方法測定。
該儀器有7個測量通道,分別為370 nm、470 nm、520 nm、590 nm、660 nm、880 nm、950 nm。本文將采用黑碳儀的標準測量通道(880 nm)測得的數據作為黑碳氣溶膠質量濃度的代表值。
臨安區域大氣本底站地處浙江杭州西部,在國內第一大經濟區長三角的西南翼,始建于1983年,是我國應世界氣象組織WMO提議建設的第一批大氣本底觀測站之一,承擔區域大氣成分本底業務觀測和全球共享觀測數據的任務,常年主導風向為NNE風向,其2017年風玫瑰圖如圖1所示,可以較好地捕捉代表經由長三角城市群的混合氣流,其觀測數據可以較好地代表長三角地區的大氣本底環境狀況。

圖1 2017年臨安區域大氣本底站風玫瑰圖
采樣地點設于臨安區域大氣本底站山頂(30°18′N,119°44′E,138.6 m ALT),采用PM2.5切割頭,切割粒徑為2.5 μm,采樣流量為5 L/min,采樣周期為5 min,周圍無明顯黑碳排放源,地勢開闊,采樣時間為2013年1月至2017年12月,濃度單位為μg/m3。
2013年1月至2017年12月,臨安區域大氣本底站大氣中黑碳氣溶膠濃度月平均濃度在1.22~6.81 μg/m3范圍內變化,平均值為(2.98±1.08) μg/m3。圖2為2013年1月至2017年12月臨安區域大氣本底站黑碳氣溶膠濃度季節平均變化圖。從圖2可以看出,臨安區域大氣本底站大氣中黑碳氣溶膠濃度季節變化規律明顯。由圖2可以發現,每年黑碳氣溶膠濃度谷值都出現在夏季,每年濃度峰值都出現在冬季,這種明顯的季節變化特征與當地的氣候特征以及冬季人類活動有關。

圖2 黑碳氣溶膠濃度季節平均變化
夏季,處于沿海地區的杭州臨安風速、溫度較高[4],由此導致大氣擴散能力較強,從而加速了污染物的擴散。由圖1可看出,臨安區域大氣本底站夏季的主導風向為西南風,西南方向城市群較少,空氣較清潔,且該站點降水頻繁,會加速氣溶膠的清除過程,從而導致黑碳氣溶膠濃度水平的降低。進入秋、冬季后,主導風向為東北風,東北方向為長三角城市群,污染相較西南方向更大,且站點區域附近居民冬季有燒火爐取暖的習慣,會產生大量氣溶膠污染物,加之臨安當地冬季降水過程明顯減少,這樣即會導致聚集后的污染物不容易被雨水沖刷清洗;另一方面北方強冷空氣南下,也會將北方的攜帶了大量的黑碳氣溶膠的沙塵帶到當地。此外,冬季日照時數少,太陽輻射量低,溫度較低,大氣對流運動不強,容易在夜間形成逆溫層,加之秋、冬季風速較低,污染物也相對不容易擴散,黑碳氣溶膠濃度也就相對較高,在次年春季達到一個峰值,在春季氣溫逐漸升高后,則開始下降。
觀測期間臨安區域大氣本底站黑碳氣溶膠濃度平均日變化范圍為2.48~3.51 μg/m3,有明顯的雙峰值和谷值變化特征,第一個峰值一般出現在07—09時,第二個峰值一般出現在18—20時,谷值出現在13—14時以及03—04時。
第一個峰值出現在人類活動高峰期,尤其是上班高峰期。臨安區域大氣本底站15 km范圍內有青山湖科技城以及臨安主城區兩大人類活動密集區域,在這個時間段內機動車使用數量明顯增多,由于機動車尾氣中會帶有大量的黑碳[5],由此導致形成的黑碳氣溶膠濃度急劇增加,加之此時大氣中常出現逆溫,由此形成第一個峰值。隨后隨著大氣逆溫現象逐漸減弱,太陽輻射逐漸增強,從而導致大氣對流運動的不斷增強,這樣有利于污染物的擴散,到14時左右太陽輻射量達到了最高,而且此時機動車使用數量也相對較少,因此在13—14時形成一個黑碳氣溶膠濃度的谷值。第二個峰值出現在傍晚,此時大氣逆溫又會再次形成,不利于污染物的擴散。此外,下班晚高峰機動車尾氣排放以及人類取暖、烹飪等活動都會產生大量的黑碳氣溶膠,污染物開始集中,逆溫層又在不斷地增強,污染物濃度不斷地加大,由此形成第二個峰值。到了凌晨基本無人類排放污染的活動,對黑碳氣溶膠濃度的貢獻相對較少,由此形成了第二個谷值。
圖3為臨安區域大氣本底站黑碳氣溶膠年平均濃度變化圖,由圖可以看出明顯的變化規律。黑碳氣溶膠濃度在2012—2017年逐年降低,約每年降低0.28 μg/m3,逐年變化率如表1所示。究其原因,包括杭州在內的長三角城市群在加快自身城市發展的同時,也在重視其大氣環境的治理,采取了許多措施來進行大氣污染的綜合防治,并取得了明顯成效。2014—2015年黑碳氣溶膠濃度實現了更快的降低,其原因與杭州地區從2014年開始實施的大氣污染防治行動計劃不無關系。

表1 黑碳氣溶膠年平均濃度逐年變化率
表2為2017年1月1日至12月31日各風向出現頻率及其對應的黑碳氣溶膠濃度和平均風速。由表2可以看出,臨安區域大氣本底站的全年主導風向為NE-NNE,占全年風向的37.28%;次主導風向為SW-SSW,占全年風向的22.65%。與圖1的風玫瑰圖對比可以看出,SW-SSW在夏季出現的頻次較其他3季要高一點。由表2可知,黑碳氣溶膠低濃度主要出現在NNE-NE-ENE風向扇區內,此風向是此站點的主導風向,可以發現此風向扇區的風速比其他風向扇區更大。而次主導風向SW-SSW扇區的黑碳氣溶膠濃度值較其他風向的更高,這與臨安區域大氣本底站的地理位置有關,站點西南方向約6 km處為臨安主城區,受人為影響更明顯。同時N方向的黑碳氣溶膠濃度值為最高,臨安區域大氣本底站的正北方向約3 km處為橫畈鎮區。這兩個方向濃度同時為高值,說明該站點的黑碳氣溶膠濃度在很大程度上受區域內影響因素更大。

表2 2017年各風向出現頻率及其對應的黑碳氣溶膠濃度和平均風速
圖4為2017年1月1日至12月31日臨安區域大氣本底站不同風速范圍內黑碳氣溶膠平均濃度的變化情況。由圖4可以看出,黑碳氣溶膠濃度隨風速的變化也比較明顯,當風速≤2.0 m/s時,黑碳氣溶膠濃度值處于高點,且濃度值的變化不大;當風速>2.0 m/s時,風速越大,黑碳氣溶膠濃度值減小越快。這說明在此區域,風速>2.0 m/s時有利于大氣中顆粒物的擴散,從而導致黑碳氣溶膠濃度值較小,同時說明該站點黑碳氣溶膠濃度受遠距離的輸送影響不大,受站點區域內的氣溶膠顆粒物排放及其擴散清除過程影響較大。

圖4 不同風速范圍內黑碳氣溶膠平均濃度的變化
通過分析2013—2017年臨安區域大氣本底站黑碳氣溶膠濃度的觀測數據,得出以下結論。
(1)2013—2017年黑碳氣溶膠平均濃度為(2.98±1.08) μg/m3,季節變化規律明顯且幅度較大,每年黑碳氣溶膠濃度最低值都出現在夏季,每年濃度最高值都出現在冬季,此變化特征與當地氣候特征以及冬季區域內居民燒火爐取暖等活動有關。
(2)黑碳氣溶膠濃度日變化規律明顯,有著雙峰值與雙谷值特征,峰值一般出現在07—09時之間以及18—20時之間,谷值出現在13—14時之間以及03—04時之間。這與人類活動以及大氣層結逆溫層的形成有密切關系。
(3)黑碳氣溶膠濃度每年平穩下降,這與長三角城市群逐漸重視大氣環境的治理有密切關系。
(4)風向風速對黑碳氣溶膠濃度有一定的影響,低濃度出現在主導風向NNE-NE-ENE扇區內,此扇區的風速也比其他扇區更大,次主導風向SW-SSW扇區的黑碳氣溶膠濃度值較其他風向的黑碳氣溶膠濃度值更高,這與站點的地貌環境以及地理位置有關。當風速≤2.0 m/s時,黑碳氣溶膠濃度值處于高點,當風速>2.0 m/s時,風速越大濃度越低。黑碳氣溶膠濃度受遠距離的輸送影響不大,受區域內的顆粒物排放以及擴散清除過程的影響較大。