滿足超低NOx 排放標準的緊湊耦合SCR 系統控制策略研究*

劉世宇，王國仰，譚 致，張兆歡，帥石金，王志明

(1. 清華大學，汽車安全與節能國家重點實驗室，北京 100084；2. 山東大學能源與動力工程學院，濟南 250061)

前言

柴油機排放的污染物是大氣空氣污染物的主要來源之一，近年來環境污染日益成為大眾所關注的焦點問題[1－4]。為了減少重型柴油車排放對環境的影響，近年來世界各國紛紛推出越來越嚴格的重型車排放法規[5]。國六和歐VI 階段測試循環采用世界統一穩態測試循環(world harmonized stationary cycle，WHSC)和世界統一瞬態測試循環(world harmonized transient cycle，WHTC)，WHTC 循環 NOx排放限值降低到0.46 g/(kW·h)，相比于歐V 限值降低了77%。美國于2007年提出了美國重型柴油機US 2010 法規，在美國聯邦測試(federal test procedure，FTP)瞬態循環下NOx排放限值為0.272 g/(kW·h)。美國加州空氣資源委員會(California air resources board，CARB)于2015年提出了加州超低NOx排放法規，NOx排放限值進一步加嚴90%，降低至27 mg/(kW·h)[6]。

Sharp 等[7]在一款13 L 發動機上進行試驗，FTP冷起動循環NOx轉化效率要達到98%，熱起動循環效率要達到99.5%才能夠滿足超低NOx排放法規的要求。選擇性催化還原( selective catalytic reduction，SCR)技術是降低柴油機氮氧化物(nitric oxides，NOx)排放的一種有效手段[8]。我國重型柴油車從國IV 排放階段開始便廣泛使用尿素－SCR 技術來滿足法規對NOx排放的要求[9]。尿素－SCR 技術將濃度為32.5%的尿素水溶液噴射到排氣管中，尿素在高溫下分解產生氨氣，通過產生的氨氣將排氣中的NOx還原成N2和H2O，從而降低柴油機的NOx排放[10]。但是僅依靠SCR 催化器難以達到超低NOx排放法規的要求，因此也涌現出了多種新的機內、外凈化技術方案，其中緊湊耦合SCR(ccSCR)催化器是一種可以進一步降低柴油機NOx排放的有效手段。

ccSCR 系統是在原有后處理系統最前端加裝ccSCR 催化器，尿素噴射采用雙噴嘴系統，其中一個尿素噴嘴通常安裝在溫度較高的位置(例如渦輪增壓器出口)，以充分利用尾氣中的熱量，減少尿素停噴時間，提升后處理系統低溫時的 NOx轉化效率[11]。然而，尿素噴射控制一直是SCR 后處理系統控制的關鍵問題，雙噴嘴系統會增加尿素噴射控制難度，此外ccSCR 催化器靠近發動機，溫度波動大，下游CDPF 被動再生也需要一定量的NOx，這些問題都會增大尿素噴射控制難度。對ccSCR 系統雙噴嘴控制策略的研究有利于提高后處理系統NOx轉化效率，降低尿素消耗。

本文中通過數值仿真計算的方法對ccSCR 系統控制策略進行研究。利用SCR 單狀態模型對催化器NH3存儲、NOx排放和NH3泄漏進行預測，分析了未安裝ccSCR 催化器時FTP 循環NOx排放特性，基于此提出了雙噴嘴獨立控制策略和雙噴嘴聯合控制策略。

1 模型建立

尿素－SCR 工作過程可概括為3 步:尿素水解、NH3吸附和 NOx催化還原。尿素－SCR 工作原理如圖1 所示。

圖1 尿素－SCR 工作原理

為了降低SCR 系統模型計算量，避免使用偏微分方程，采用SCR 單狀態模型來獲取SCR 系統動態過程。SCR 單狀態模型將對SCR 催化器性能影響最大的NH3覆蓋率作為唯一動態過程，用靜態方程來描述NOx排放和NH3泄漏動態過程。SCR 單狀態方程如式 (1)～式(3) 所示。

在重型柴油發動機臺架上對SCR 單狀態模型進行標定和驗證，后處理系統催化器主要參數如表1 所示。用穩態工況點對SCR 單狀態模型中11 個參數進行標定，并在WHTC 循環下進行驗證。詳細的標定和驗證過程見文獻[12]。標定后的SCR 模型在WHTC 循環下，NOx排放和NH3泄漏的平均絕對誤差分別為 19.8×10－6和 3.4×10－6。NOx排放和NH3泄漏變化趨勢吻合較好，這說明標定后的SCR模型可以很好地預測NOx排放、NH3泄漏和SCR 催化器中的NH3存儲。

表1 催化器參數

耦合ccSCR 催化器的后處理系統是在原有國Ⅵ后處理系統 DOC ＋CDPF ＋SCR 前加裝 ccSCR 催化器，其結構示意圖如圖2 所示。ccSCR 后處理系統采用雙噴嘴系統，其中一個尿素噴嘴為CDPF 后的下游SCR 催化器提供尿素，稱作下游尿素噴嘴；另外一個尿素噴嘴一般安裝在渦輪增壓器出口等排氣溫度較高的位置，為ccSCR 催化器提供尿素，稱作上游尿素噴嘴。由于 NH3經過 DOC 后會被氧化為N2O，N2O 為一種常見的溫室氣體，其溫室效應是二氧化碳的296 倍，并且難以被下游的SCR 催化器轉化，因此通常在ccSCR 催化器后安裝ASC 防止產生的NH3泄漏進入DOC 中。ASC 具有較高的 NH3轉化效率，假設泄漏的NH3全部被ASC 轉化并且對流過ASC 的NOx沒有影響。

圖2 ccSCR 系統結構示意圖

由于發動機NOx原排以NO 為主，且ccSCR 催化器位于 DOC 和 CDPF 上游，ccSCR 催化器入口NO/NOx比通常較大(接近 100%)。因此，ccSCR 催化器可以采用低溫性能較好、對NO/NOx比不敏感的銅基分子篩催化劑。ccSCR 催化器更加注重低溫性能，并且需要考慮硫中毒和碳氫中毒問題，因此其配方與下游SCR 催化劑有所不同，但由于ccSCR 催化器試驗數據有限，并與ASC 為一體件無法對其模型進行標定。因此仍采用下游SCR 催化器模型的參數來計算ccSCR 催化器的NH3存儲和排放。參考康明斯低溫SCR 和傳統SCR 催化劑在不同溫度條件下的NOx轉化效率試驗結果，第2 代催化劑的主要優勢體現在排氣溫度150－190 ℃之間，如圖3所示[13]。本文中ccSCR 的尿素起噴溫度為190 ℃，在此溫度下，第2 代低溫SCR 催化劑的NOx轉化效率為90%，第1 代NOx轉化效率為80%，而在200 ℃條件下轉化效率差只有5%，可認為這一誤差不會明顯影響文中提出的控制策略的有效性。

圖3 新型低溫SCR 催化劑轉化效率隨溫度的變化

盡管這樣做會產生一定的誤差，但考慮到為了保持CDPF 被動再生能力，ccSCR 催化器轉化效率不可以過高，因此可將模型用于對DeNOx潛力的分析。安裝 ccSCR 催化器后，下游的 DOC、CDPF 和SCR 催化器溫度也會發生變化。假設催化器中的氣體與催化器載體之間的傳熱過程為準穩態過程，根據能量守恒定律，催化器后溫度可由式(4) 求解。

式中:T與Tout相等，Tout表示催化器出口溫度；Tin為催化器入口溫度；mc為催化器載體的質量；Cp，c為催化器載體的定壓比熱容。未安裝ccSCR 催化器時的試驗結果和計算結果如圖4 所示，從中可以看出計算結果與試驗結果吻合的較好，可通過式(4)來實時計算各催化器的平均溫度和出口溫度。

圖4 溫度計算值與試驗值對比

在SCR 模型中，SCR 入口條件中 NO 濃度和NO2濃度是作為兩個輸入參數，安裝ccSCR 催化器后會對下游SCR 催化器入口NO2/NOx比產生一定的影響。后處理催化器溫度是NO2/NOx比的主要影響因素，圖5 為發動機不同工況下SCR 入口NO2/NOx比與SCR 入口溫度之間的關系，通過對試驗數據進行擬合可得到SCR 入口NO2/NOx比與SCR 入口溫度關系的擬合曲線。通過查找擬合曲線上的值并結合NOx傳感器測量值來確定不同溫度下SCR入口NO 和NO2濃度，以此作為下游SCR 模型的輸入條件。通過這種方式對NO2/NOx比進行估算，盡管存在一定的誤差，但是考慮到銅基分子篩催化劑對NO2/NOx比不敏感，采用這種方式也可獲得較好的預測結果。

圖5 NO2/NOx 比與SCR 入口溫度的關系

2 單噴嘴系統排放結果

加州超低NOx排放法規測試循環為FTP 循環，在一臺13 L 六缸四沖程直列重型柴油機開展FTP循環試驗，發動機采用高壓EGR、200 MPa 燃油噴射系統和VGT 增壓器，FTP 循環NOx比排放為2.29 g/(kW·h)，發動機主要技術參數如表2 所示。在FTP 熱起動循環與冷起動循環之間有20 min 的熱浸時間，FTP 循環發動機工況變化如圖6 所示。從圖中可以看出，在FTP 循環前380 s 有兩段怠速工況，未安裝ccSCR 催化器時，冷起動循環經過568 s，SCR 催化器入口溫度才達到190 ℃，在此期間勢必會產生大量的NOx排放。相比于WHTC 循環，FTP循環低溫時長占整個循環總時長的比例更大，對低溫下的NOx轉化效率要求更高。

表2 發動機主要技術參數

圖6 發動機FTP 循環工況參數

通過分區控制方法確定 SCR 催化器的目標NH3覆蓋率，結合PI 控制器對SCR 催化器中的NH3覆蓋率進行實時控制，目標NH3覆蓋率MAP 如圖7所示，分區控制方法和PI 控制器的詳細介紹見文獻[14]和文獻[15]。

圖7 基于分區控制的NH3 覆蓋率目標值

未安裝ccSCR 催化器時，FTP 循環NOx實時排放及累計排放結果如圖8 所示，尿素臨界噴射溫度為190 ℃，計算過程中假設冷起動初始NH3存儲為零，在熱起動和冷起動的20 min 熱浸時間內SCR 催化器中的NH3存儲不發生變化。從圖中可以看出，NOx排放主要在 FTP 循環前700 s 產生，在 FTP 冷起動循環中，前700 s 產生了整個循環97.8%的NOx；在FTP 熱起動循環中，前700 s 產生了整個循環87.2%的 NOx。這主要原因是，在 FTP 循環前700 s 有兩段怠速工況，整體負荷較低，發動機排溫較低，再加上SCR 催化器上游DOC 和CDPF 的熱阻作用，使得SCR 催化器長期處于低溫狀態，限制了NOx轉化效率。尤其是在冷起動循環前568 s 的尿素停噴階段產生了整個循環76.5%的NOx。由此可以看出，提高SCR 催化器入口溫度可大幅度提高FTP 循環的NOx轉化效率。未安裝ccSCR 催化器的單噴嘴系統FTP 冷起動循環NOx比排放為0.419 g/(kW·h)，熱起動循環 NOx比排放為 0.032 g/(kW·h)，加權排放結果為0.087 g/(kW·h)，遠低于國Ⅵ排放標準的0.46 g/(kW·h)，但未達到加州超低NOx排放標準的0.027 g/(kW·h)。

圖8 FTP 循環 NOx 排放

3 雙噴嘴獨立控制策略

雙噴嘴獨立控制策略將ccSCR 催化器和下游SCR 催化器作為兩個系統，通過分區控制和PI 控制器獨立控制兩個 SCR 催化器的 NH3存儲。ccSCR催化器入口溫度變化劇烈，為了降低ccSCR 催化器NH3存儲控制難度，通常在下游SCR 催化器入口溫度達到一定溫度后減少ccSCR 催化器的還原劑供給，這樣可為下游CDPF 被動再生提供充足的NO2。為避免下游SCR 催化器入口溫度再降低到尿素噴射臨界溫度以下，同時為下游SCR 催化器累積一定量的NH3存儲留出充足時間，當下游SCR 催化器入口溫度達到220 ℃后再停止上游尿素噴嘴尿素噴射。雙噴嘴獨立控制策略流程圖如圖9 所示為下游SCR 催化器入口溫度。

圖9 雙噴嘴獨立控制策略流程圖

通過雙噴嘴獨立控制策略對上、下游噴嘴進行控制，催化器入口溫度和NOx排放結果如圖10 所示。從圖中可以看出，由于ccSCR 催化器離渦輪出口較近，安裝在ccSCR 上游的尿素噴嘴可以在循環早期開始噴射，尿素起噴時間從568 降低到51 s。ccSCR 系統與未安裝ccSCR 催化器系統相比，尾排NOx累積曲線從上游尿素噴嘴起噴開始分化，直到達到650 s 左右時尾排NOx累積曲線斜率才基本相同。ccSCR 催化器與下游 SCR 催化器后的 NOx排放累積曲線從630 s 開始分化，這說明在630 s 之前只有ccSCR 起降低NOx排放的作用，相比于未安裝ccSCR 催化器系統，下游尿素噴嘴的起噴時間更晚。當下游SCR 催化器入口溫度達到220 ℃時，上游尿素噴嘴停噴，ccSCR 催化器中的NH3存儲快速降低，1 100 s之后ccSCR 催化器中的NH3存儲幾乎為零，此時ccSCR 催化器后的NOx排放基本與原排相當，ccSCR 催化器失去作用。

圖10 ccSCR 系統催化器溫度及NOx 排放

圖11 為雙噴嘴獨立控制的ccSCR 系統與未安裝ccSCR 催化器系統的NH3泄漏對比。從圖中可以看出，未安裝ccSCR 催化器系統NH3泄漏要遠低于ccSCR 系統。ccSCR 催化器后 NH3泄漏主要出現在600 s 附近，該區間為FTP 循環非高速路工況向高速路工況的過渡區間，排氣溫度相對較高且波動大，ccSCR 催化器離發動機較近溫度也會有較大的波動，因此產生了較高的NH3泄漏。ccSCR 系統下游SCR 催化器后NH3泄漏主要發生在700 s 之后，這主要是因為控制策略沒有對兩個SCR 催化器中的NH3存儲進行聯合控制。盡管上游尿素噴嘴已經停噴，但ccSCR 催化器中還存在較高的NH3存儲，下游SCR 催化器入口溫度達到尿素噴射臨界溫度后，其上的NH3存儲會快速增加，整個ccSCR 系統的NH3存儲遠大于需求，因此產生了較大的NH3泄漏。

圖11 雙噴嘴獨立控制ccSCR 系統NH3 泄漏

FTP 循環排放計算結果見表3。從排放的計算結果可以看出，雙噴嘴獨立控制策略可以取得較低的NOx排放，SCR 催化器后的NOx比排放滿足加州超低NOx排放法規的要求，但是ccSCR 系統的NH3泄漏較大。盡管有ASC 催化器可以有效降低NH3泄漏，但是過多的 NH3泄漏會增加尿素消耗。ccSCR 催化器在循環末期基本不起作用，利用率較低，由于FTP 循環時間較短，在冷起動循環ccSCR催化器NOx轉化效率只降低到91.44%，若進一步提高排氣溫度，則ccSCR 催化器的NOx轉化效率會進一步降低。在熱起動循環，ccSCR 催化器NOx轉化效率相對較高，這會減少CDPF 被動再生的NO2量量，增加CDPF 背壓，降低發動機燃油經濟性。因此可考慮通過進一步優化控制策略來優化ccSCR 系統性能，并降低系統的尿素消耗。

表3 雙噴嘴獨立控制排放結果

4 基于NH3 存儲的雙噴嘴聯合控制策略

基于NH3存儲的雙噴嘴聯合控制策略對ccSCR催化器和下游SCR 催化器中的NH3存儲進行聯合控制，以增加ccSCR 催化器利用率，并降低尿素消耗，基于NH3存儲的雙噴嘴聯合控制策略流程圖如圖12 所示。首先，按照 ccSCR 催化器和下游 SCR催化器的溫度對總NH3覆蓋率和兩個SCR 催化器的NH3覆蓋率目標值進行計算。然后，若下游SCR催化器入口溫度低于220 ℃，根據總NH3覆蓋率與下游SCR 催化器中的實時NH3覆蓋率做差來計算ccSCR 催化器的NH3覆蓋率目標值，再根據PI 控制器計算上、下游尿素噴嘴噴射量；若下游SCR 催化器溫度高于220 ℃，根據總NH3覆蓋率與ccSCR 催化器中的實時NH3覆蓋率做差來計算下游SCR 催化器的NH3覆蓋率目標值，再根據PI 控制器計算下游尿素噴嘴噴射量。上游噴嘴的 ANR 過大時，ccSCR 系統的尿素噴射會導致DPF 上游的NOx總量減少，降低 DPF 入口的NOx/碳煙比例，從而使DPF 被動再生效率降低。而當ANR 過低時，ccSCR轉化效率受到還原劑限制，利用率較低。綜上，參考國內外模擬和試驗相關文獻對ccSCR 氨氮比的選取[16－17]，選定 ANR 為 0.5 作為 ccSCR 的氨氮比取值。最后，輸出上、下游尿素噴嘴噴射量，實施雙噴嘴的聯合控制。

圖12 基于NH3 存儲的雙噴嘴聯合控制策略

基于NH3存儲的雙噴嘴聯合控制FTP 熱起動循環NOx排放結果如圖13 所示。從圖中可以看出，在循環的前600 s，ccSCR 催化器具有較高的轉化效率，但是由于下游SCR 催化器入口溫度高于190 ℃，下游SCR 催化器中具有一定量的NH3存儲，相比于獨立控制策略，此時的ccSCR 催化器NH3覆蓋率較低，這有利于降低排氣溫度波動時ccSCR 催化器的NH3泄漏；而在循環后600 s，ccSCR 催化器轉化效率有所降低，這樣可為CDPF 被動再生提供足夠的NO2，此時上游噴嘴仍然在提供還原劑，轉化了一部分NOx，減小了下游SCR 催化器的工作負荷，增大了ccSCR 系統總體NOx轉化效率。兩條累計排放曲線從循環開始便開始分離，這說明下游SCR 催化器從循環開始便開始工作，這是因為下游SCR 催化器入口溫度較高，并且在循環開始時SCR 催化器中還存留一定的NH3存儲。

圖13 雙噴嘴聯合控制FTP 熱起動循環排放結果

基于NH3存儲的雙噴嘴聯合控制FTP 循環排放結果見表4。從表中可以看出，與雙噴嘴獨立控制策略相比，基于NH3存儲的雙噴嘴聯合控制策略在FTP 冷起動循環下ccSCR 催化器NOx轉化效率有所提高，總的NOx轉化效率基本不變，然而下游SCR 催化器后的NH3泄漏卻大幅度下降，在冷起動循環下ccSCR 催化器利用率有所提高，下游SCR 催化器的NH3存儲也更為合理。在FTP 熱起動循環，ccSCR 催化器的NOx轉化效率有所降低，CDPF 催化器可有更多的NO2用于被動再生，同時由于雙噴嘴的聯合控制，ccSCR 催化器和下游SCR 催化器后的NH3泄漏都大幅降低。由于控制策略的優化，總的NOx轉化效率仍然可以達到99.56%，NOx比排放滿足加州超低NOx排放法規要求，并且FTP 冷起動循環尿素噴射量降低13.2%，熱起動循環尿素噴射量降低9.2%，循環尿素噴射量加權值降低10.1%。

表4 雙噴嘴聯合控制排放結果

5 結論

本文中基于數值計算的方法對ccSCR 控制策略進行研究，分析了FTP 循環SCR 催化器排放結果，提出了雙噴嘴系統兩種尿素噴射控制策略，并對這兩種策略進行對比分析，得到如下結論。

(1)未安裝ccSCR 催化器時，NOx排放主要在FTP 循環初期產生，在FTP 冷起動循環中，前700 s產生了整個循環97.8%的NOx。減少尿素起噴時間可大大提高NOx轉化效率。

(2)ccSCR 系統可充分利用尾氣熱量，大大縮短尿素起噴時間，FTP 冷起動尿素起噴時間從568 降低到51 s。雙噴嘴獨立控制策略可以取得較低的NOx排放，SCR 催化器后的NOx排放滿足加州超低NOx排放法規的要求，但是ccSCR 系統的NH3泄漏較大，且ccSCR 催化器在循環末期基本不起作用，利用率較低。

(3)提出了基于NH3存儲的雙噴嘴聯合控制策略，該策略將ccSCR 催化器和下游SCR 催化器中的NH3存儲進行聯合控制，采用該策略的ccSCR 系統NOx轉化效率達到99.56%，NOx比排放滿足未來加州超低NOx排放法規要求。相比于雙噴嘴獨立控制策略，催化器中NH3存儲更為合理，在NOx轉化效率基本不變的情況下大大降低了NH3泄漏，尿素消耗降低了10.1%。