超薄單原子納米片用于1，2-二氯乙烷電催化產乙烯反應

近日，大連理工大學與香港理工大學研究團隊合作，在1，2-二氯乙烷電催化脫氯方面的研究中取得新進展。相關成果發表于《美國化學會納米》雜志。

含氯揮發性有機物(Cl-VOCs)的催化轉化一直是環境領域的一個研究重點。1，2-二氯乙烷作為一種常見的典型Cl-VOCs，在實際生產中排放來源廣泛，具有較高的研究價值。

該研究團隊發現，電催化還原能高效去除1，2-二氯乙烷的氯原子，并得到高附加值的乙烯，同時實現1，2-二氯乙烷污染控制和資源化利用的目標。然而，由于C-Cl鍵比較穩定，導致其還原電位較高。因此高性能電催化劑的開發是該反應急需解決的一個問題。

M-N-C型單原子催化劑自面世以來，就因其優異的催化活性而備受關注，被認為是最有前景的貴金屬催化劑的替代品，被廣泛應用于析氫反應(HER)、強氧化還原反應(ORR)、電化學CO2還原反應(CO2RR)、氮還原反應(NRR)以及化學合成等多個領域。

該研究團隊將單原子Fe-N-C催化劑引入到1，2-二氯乙烷脫氯反應中，發現其同樣具有優良的脫氯活性和乙烯選擇性。同時，單原子Fe的催化性能受其配位結構影響較大，目前，對Fe-N-C催化劑的活性位點的鑒定還沒有形成定論。為了進一步提高Fe-N-C單原子材料性能，迫切需要對其催化活性位點進行系統研究。

該研究團隊利用模板誘導聚合法結合冷凍干燥和高溫熱解制備了超薄Fe-Nx-Cns單原子納米片催化劑。以過量的FeCl3·6H2O晶體為二維層狀模板，通過其插層反應和化學絡合作用，誘導鹽酸多巴胺(DA)的橫向聚合。Fe3+的氧化性能提高了DA的聚合速率，使得反應時間大大縮短。為降低固-液-氣界面的表面張力，在無機-有機雜化層狀結構干燥過程中采用了冷凍干燥工藝。在氬氣保護氛圍下，700～900 ℃高溫熱解過程中，單分散的鐵原子錨定在氮摻雜碳基體的空位上，形成超薄Fe-Nx-Cns單原子催化劑。采用0.05 molL H2SO4溶液浸漬去除殘留的鐵模板和其他鐵物種后，得到最終產物。

該單原子材料表現出優于市售20%Pt-C催化劑的催化活性和乙烯選擇性。同時，通過試驗與理論計算相結合的方式，證明了單分散的Fe-N4結構中的Fe中心為產乙烯的主要活性位點。