大科學裝置樣品環境設備的研究進展*

陳海彬，楊喆，李 川，孫振忠，郭建文

（東莞理工學院機械工程學院，廣東東莞 523808）

0 引言

自20世紀中葉以來，科學研究逐漸從小科學時代轉向大科學（Big Science/Large Scale Science）時代[1]。在小科學時代，科學創新是由科學家使用一種類似于“手工作坊式”的方式完成的，科學家出于自身興趣獨立進行研究，具有“科學家自治”的特點。進入大科學時代，政治、社會對科學創新的影響更加顯著，大規模的、國家廣泛參與和投入的有組織的科研活動使得科學創新具有了“工業化”特點，即具有計劃性和工程性[2]。大科學最初出現在二戰以來快速發展的高能物理、核物理等科學領域中，這些領域的研究需要依靠大量的資金投入、大規模的科研團隊以及大型的科研裝置。后來，大科學關注的學科領域也從高能物理等幾個狹窄學科領域逐漸面向基礎物理（物質科學）、化學、生命科學和材料科學等廣泛的學科領域[3]。

開展大科學研究通常需要建設大科學裝置[4]。大科學裝置是指通過較大規模投入和工程建設來完成，建造技術難度高、規模大，建成后通過長期的穩定運行和持續的科學技術活動，以實現重要科學目標的大型科研設施。其目標面向國際科學技術前沿，為國家經濟建設、國防建設和社會發展做出戰略性、基礎性和前瞻性支撐和貢獻[5-6]。目前正在運行的大科學裝置絕大部分位于美國和西歐國家。例如，因首次檢測到引力波而聞名世界的美國激光干涉引力波天文臺（LIGO）[7]；歐洲核子中心（CERN）[8]先后建成了質子同步加速器、超質子同步加速器、大型正負電子對撞機、大型強子對撞機等。2012年CERN 證實探測到了“上帝粒子”希格斯玻色子[9]，這也使得物理學家希格斯和恩勒特被授予2013年諾貝爾獎；日本超級神岡探測器（Super-K）在1998年觀測到中微子具有質量，并因此使得物理學家梶田隆章和麥克唐納獲得2015年諾貝爾獎[10]；由美國等多個國家在智利北部合作建造的大型射電望遠鏡陣列阿塔卡瑪大型毫米波天線陣（ALMA）[11-12]，由64臺口徑為12 m的天線組成，工作在毫米波和亞毫米波。其他知名大科學裝置還包括日本大型同步輻射光源SPring-8[13]；美國阿貢國家實驗室的先進光子源APS[14]；法國格勒諾布爾的歐洲同步輻射光源ESRF[15]；英國鉆石同步輻射光源DIAMOND[16]；歐洲多國共建的基于反應堆和加速器的高通量中子源ILL[17]；英國散裂中子源ISIS、美國散裂中子源SNS和日本散裂中子源J-PARC等[18-19]。

我國從20 世紀80年代末起，陸續建立了一系列以北京正負電子對撞機、蘭州重離子加速器等為代表的大科學裝置[20]。進入21 世紀以來，我國開始大規模布局建設大科學裝置[21]。近年來，中國對大科學裝置的投資、建設力度不斷增大[22]。“九五”、“十五”期間投入33.2億元建設了11項大科學裝置。“十一五”、“十二五”期間分別投資60億元、100億元建設12、16項大科學裝置。“十三五”期間，主要以上海張江、北京懷柔、安徽合肥和深圳4個綜合性國家科學中心為主開展大科學裝置建設。據統計，目前我國已建成大科學裝置22個，即將新增16個。我國具有代表性的大科學裝置有神光Ⅱ高功率激光物理實驗裝置[23]、500 m 口徑球面射電望遠鏡（FAST）[24]、LAMOST望遠鏡[25]、大亞灣反應堆中微子實驗[26]、上海、合肥與北京的同步輻射裝置[27]、大連相干光源[28]、中國散裂中子源（CSNS）等[29]。

在大科學裝置中，同步輻射光源與散裂中子源是兩種主要用于研究微觀世界的大科學裝置[30]。它們分別使用同步輻射光和中子脈沖當做研究微觀世界的探針，通過使用專用測量儀器（光學測量儀器或中子散射譜儀）測量同步輻射光和中子脈沖射向樣品產生的訊號，從而獲得樣品的微觀信息。樣品環境設備[31]是大科學裝置測量儀器的重要設施之一，用于為實驗中的樣品提供一個特殊的恒定環境，以使樣品處于特定的階段或狀態，例如，有些樣品的微觀結構適合在低溫條件下進行研究，此時其原子的熱振動、旋轉等幅度降低，使得該樣品發生相變或表現出某些優異的性質[32]；有些樣品的性質需要在施加特定拉應力的情況下研究等。樣品環境可以提供低溫、高溫、高壓、拉應力、特殊氣體氛圍等條件，有時是上述兩種或多種條件的組合。

目前微觀結構研究已經成為推動物理、化學、材料、醫藥、地質和環境，結構基因組學和考古學等諸多學科領域的重要手段。在微觀結構探測實驗中，多種多樣的樣品對實驗環境提出了復雜的要求，特別是許多實驗需要在極端條件下進行，以發現和研究新物態、新現象和新規律。這些復雜的實驗環境的實現依賴于先進的樣品環境設備，因此對大科學裝置樣品環境設備的研究可以為綜合大型科技平臺的提供更加強大的實驗支撐條件，具有顯著的科學與工程意義與價值。

1 樣品環境設備的設計進展

1.1 應用背景需求

（1）輻射背景。由于用于探測樣品微觀結構的同步輻射光源和中子脈沖等均具有輻射性，為避免對人體健康造成損害，實驗樣品、樣品環境設備以及測量儀器均需置于特定的實驗站中，實驗站的外墻具有輻射隔離功能。實驗人員使用網絡遠程接收測得的數據，并在需要時遠程遙控樣品的更換。因此在設計樣品環境設備時，需要考慮設備在輻射環境下穩定工作的性能，同時需要考慮樣品的易更換性。

（2）在線使用背景。在微觀結構測試實驗中，許多實驗開始前需要將樣品置于特定環境中數小時，直至樣品在該環境中處于穩定狀態。因此在設計樣品環境設備時，要求設備具有將特定樣品環境狀態在線長期保持的能力。

（3）頻繁更換背景。由于兩次微觀結構探測實驗間具有間斷性，樣品環境設備也需要在每次實驗開始時啟動直至結束時停止，其啟動與停止的頻率較高。同時由于不同樣品所需要的樣品環境一般有較大差異，所需要用到的樣品環境設備也不盡相同。例如第一個實驗中需要低溫環境而第二個實驗需要給樣品施加拉應力，因此在樣品環境設備的設計中需要考慮設備的易組合性，使得本次實驗中不需要的設備可以與樣品環境脫離連接，或者保持連接但不影響所需樣品環境的實現。

1.2 功能需求

（1）物理功能。在材料、工程、物理、化學、地球科學等許多學科的微觀結構測試實驗中，為了更準確地研究材料性能，都需要在對被試樣品施加穩定的高壓，并配合特定的高溫或低溫條件。金屬材料的測試常有施加恒定拉應力的要求。還有許多實驗中需要有真空環境，例如同步輻射光源的真空紫外輻射實驗站，此外，在中子脈沖實驗中，為減少中子在空氣中傳播的損失，常需要將樣品置于真空環境中。

（2）化學需求。在一些測試實驗中，為了保護樣品表面（尤其是在加熱樣品時）、調節樣品表面化學成分或化學反應的要求，需要向樣品環境中以一定的氣壓注入可以控制化學成分的氣體。

2 樣品環境設備的典型應用

2.1 同步輻射光源

依據波長的不同，光可以分為紅外線、可見光、X 射線等不同的波段，可以探索不同的領域。例如在醫院拍攝的CT片就是利用了X 射線的特性。同步輻射光也是光的一種，本質上是電磁波。這種電磁波是在電子同步加速器上首次觀測到的，因此被為同步輻射光，并稱產生和利用同步輻射光的科學裝置為同步輻射光源。

在電子同步加速器中，電子以接近光速的速度作曲線運動，在延切線的方向就會發出同步輻射光，就像是“轉動的傘面上甩出的水珠”。同步輻射光光束像頭發絲一樣細，大部分是亮度極強的X 光，使得研究人員得以觀察物質的微觀結構，分析超稀釋的溶液，或觀察在瞬間發生的化學或生物反應。

已建成的同步輻射光源一般有專門的樣品環境設備開發與維護團隊，或依托其他相關實驗室進行樣品環境設備的研究。歐洲同步輻射光源（ESRF）開發了一整套實現各種功能的樣品環境設備[33]。例如為樣品提供0.1～200 GPa壓力的金剛石壓腔實驗裝置、高、低溫恒溫器、真空爐、氣體反應爐等。美國的SLAC 國家加速器實驗室為同步輻射光源SSRL 開發了溫度、濕度、自動更換樣品等一系列樣品環境設備[34]。德國的HZB 實驗室為BESSYII 開發了樣品環境設備[35]。美國的NSLSII 同步輻射光源為每個實驗站配備了特定的樣品環境設備[36]。

2.2 散裂中子源

作為一種高亮的X 射線，同步輻射光主要與原子外圍的電子云發生相互作用，因此原子的外圍電子越多，就越有利于微觀結構的探測。適合使用同步輻射光探測的原子包括稀土元素、鉑、金等。

但對于氫、氦、碳、鋰等原子外圍電子稀少的輕元素，同步輻射光的探測效果就非常受限。而中子對上述輕元素、錳鈷鎳等過渡金屬和磁性都十分敏感，是一種與同步輻射光源形成互補的探測方法。

美國橡樹嶺國家實驗室（ORNL）為美國散裂中子源（SNS）開發了金剛石壓腔， 高溫（最高1 873 K），低溫（1.5～750 K） 以及其他特種設備[37-38]。歐洲散裂中子源（ESS）針對壓力、流體、溫度等樣品環境要求建立了紅外加熱型四橢圓反射罩高溫爐（最高設計溫度可達1 100 ℃）等多種樣品環境設備[39-41]。美國國家標準與技術局（NIST）開發了多種中子實驗中使用的樣品環境設備[42]。德國高通量中子研究堆FRM-II也研制了多種樣品環境設備[43]。

3 樣品環境設備的典型測試

3.1 CSNS樣品環境

中國散裂中子源（CSNS）[29，44-45]的總體原理如圖1 所示，可簡要概括為：（1）使用質子加速器產生流強高、脈沖短的質子束流；（2）使用質子束流轟擊重金屬靶，產生高通量、短脈沖中子；（3）在靶站的周圍建造許多臺譜儀，測量中子脈沖打在樣品上產生的訊號，從而獲得樣品物質結構的信息。

圖1 中國散裂中子源（CSNS）總體原理[46]

樣品環境[47]是中子散射譜儀的重要設施之一，用于為中子散射實驗中的樣品提供一個特殊的恒定環境，以使樣品處于特定的階段或狀態，Zhang 等[47]對CSNS 的樣品環境設備進行了介紹。圖2所示為CSNS樣品環境的示意圖。

圖2 CSNS典型樣品環境示意圖

樣品固定在樣品桿的底端，置于樣品管中。樣品桿的頂端凸出樣品管，在更換樣品時，只需將樣品桿與樣品抽出樣品管，再將固定在另一根樣品桿底端的新樣品插入樣品管即可。樣品管內的溫度通過恒溫器進行控制，白波等[48]和胡海濤等[32，49]對CSNS的高、低溫恒溫設備進行了研究。樣品管內的真空度通過外接真空泵進行控制。在需要時，可以通過氣氛注入口向樣品管內充入特定氣體（例如氦氣）并控制樣品管內的氣壓。

CSNS一期工程規劃建設20臺中子散射譜儀，用于開展量子和無序材料、材料科學與工程、軟物質與生物科學、能源與環境科學等領域的研究[45]。其中，正在建造中的磁粉成像譜儀將主要用于研究有序材料的微觀結構，需要為其開發一套原位拉應力樣品環境設備，用來研究有序材料在不同受力狀態下的微觀結構變化。

依托東莞理工學院中子散射技術工程研究中心和東莞理工大科學裝置樣品環境聯合實驗室，本文項目組研究并開發制作了真空拉應力樣品環境樣機并進行了相關的實驗測試。

3.2 真空拉應力樣品環境樣機

圖3 CSNS真空拉應力樣品環境樣機

所研制的真空拉應力樣品環境樣機如圖3 所示。主要部件包括伺服電機、齒輪減速器、力傳感器與樣品桿。

根據設計要求，所開發的原位拉應力樣品環境需要滿足如下3個功能。

（1）可以遠程伺服電機輸出拉力，電機需要具有停機制動器自鎖功能，以提供不超過30 kN 的穩定拉力載荷。拉力首先施加在樣品桿上，材料樣品一端使用螺紋與樣品桿底端相連，另一端使用特制的夾具固定在樣品管底部，這樣就可以將拉力施加在樣品上。

（2）在實驗中樣品桿同樣需要承受拉力，但作為實驗輔助配件不允許損壞，并且樣品環境對樣品桿的直徑有一定限制，所以應該使用具有高強度和高剛度的材料制作樣品桿。同時在實驗中通常有大量的樣品需要測試，而更換樣品的時間一般只有5 min，因此時應該配備多根樣品桿，使得舊樣品可以被快速抽出樣品管，新樣品可以被快速置入。

（3）在實驗中需要同時提供真空環境。為了減少中子在空氣中傳播的損失，樣品管中的真空度越高越好。真空模塊可以在樣品管中提供不超過10 Pa（0.01 MPa）真空度的真空環境。

樣機中伺服電機的額定功率750 W，額定扭矩2.37 N·m。齒輪減速器的傳動比為25，用來增大扭矩輸出，并且電機和減速器都具有停機自鎖功能。力傳感器用于測量施加在樣品桿上的拉力，其最大測量值是50 kN。

3.3 真空拉應力樣品環境實驗

為了測試所研制的拉應力樣品環境樣機的性能，使用一個長30 mm，公稱直徑10 mm（M10），強度等級為8.8的不銹鋼螺栓作為樣品開展實驗測試。

（1）拉力保持測試

在進行材料在拉應力條件下的中子散射實驗時，實驗時間通常需要數小時。在實驗的進行過程中，拉應力樣品環境設備必須始終提供實驗所需的拉力。在本測試中，將實驗拉力設定為1.495 kN，伺服電機在達到所需扭矩之后進行停機制動，利用自鎖功能維持所需的扭矩。通過力傳感器采集了電機停機制動后5 h內的拉力數據，測試表明所研制的拉應力樣品環境設備可以提供穩定的拉力。電機停機制動后的拉力損失也在可接受范圍內。

（2）樣品斷裂測試

為測試所設計的拉應力樣品環境設備的輸出最大拉力（30 kN）的能力，將伺服電機輸出的扭矩以多次加載的方式逐步增加，每次加載后停機制動10 min，然后再開機加載，直至輸出拉力達到30 kN。由于測試中使用的不銹鋼螺栓理論上可承受的最大拉應力為36 kN，在拉力穩定在35 kN 左右時，螺栓應有較明顯的形變，隨著拉力持續時間的增加，螺栓將會發生斷裂。如圖4所示，實驗表明所研制的設備可以有效輸出最大設計拉力。

圖4 樣品斷裂測試拉力加載

圖5 樣品管內氣壓隨時間變化情況

（3）真空度保持測試

為測試真空模塊在樣品管內保持指定真空度的能力，設計了真空度保持實驗。在實驗開始前，樣品管內的氣壓由真空泵抽至1 Pa，作為實驗的初始狀態；接著關掉真空泵，在接下來的5 h內記錄樣品管內的氣壓變化，如圖5所示。該樣機的真空設備完全符合大科學裝置實驗的要求。

4 樣品環境設備的發展方向

隨著我國同步輻射光源和散裂中子源的升級與持續建設，樣品環境設備的需求也變得越來越大且多樣化，如何解決物質微觀結構探測實驗中的實際需求，還需要在以下幾個方面進行深入研究。

（1）極端環境適應性。隨著人類探索活動向太空、深地、海底等極端環境拓展，對材料在極端環境使用的需求不斷增強，揭示材料在極端環境中微觀結構的性能演化越來越受到重視。如何針對這些需求開發樣品環境設備，是未來的重要挑戰。

（2）高可靠性。因同步輻射光和中子散射實驗間歇進行、要求多變的特點，樣品環境設備工作在強輻射、頻繁間歇啟停、頻繁改變工作狀態的運行工況下，給其可靠運行帶來了挑戰。在國際上目前已投入運行的散裂中子源中，關于樣品環境設備可靠性與健康監測的研究與報道較為少見，如何保證樣品環境設備的可靠運行同樣需要進一步深入研究。

（3）復合環境適應性。樣品環境是由多種條件（溫度、壓力、磁場、氣氛等）組成的復雜體系。多種樣品環境條件的耦合問題，尤其是在極端環境下，不同條件間是否會互相影響，還需要在理論與實踐中繼續研究。

5 結束語

（1）隨著小科學時代向大科學時代的轉變，大科學裝置日益受到全球科學研究的重視，而樣品環境設備的設計與制造對大科學研究具有實用價值。

（2）在分析大科學裝置對樣品環境設備的需求基礎上，系統介紹了樣品環境設備的設計與典型應用，對大科學裝置樣品環境的研究具有重要的意義。

（3）本文介紹了課題組圍繞CSNS大科學裝置研究的典型樣品環境設備，開展了測試試驗。結果表明，研發的樣品環境設備可以滿足大科學裝置的要求，對其他類似樣品環境設備的研究具有參考作用。