鋁酸三鈣對氨氮的高效去除及機制研究

潘雪梅，王 鵬，歐陽思達，相明雪，章 萍,b*

(南昌大學a.資源環境與化工學院，江西 南昌 330031；b.鄱陽湖環境與資源利用教育部重點實驗室，江西 南昌 330047)

氨氮是廣泛存在于養豬廠廢液中的污染物，氨含量過高的廢水可以導致河流、河口、湖泊等水體富營養化[1-3]。此外，氨氮還會干擾厭氧消化等廢水生物處理工序，造成污水處理裝置運行紊亂[4-6]。因此，去除廢水中的氨氮對于保障環境水質安全是至關重要的。目前，沸石、水凝膠、天然礦物和部分工業廢料等材料應用于氨氮廢水治理領域已受到了大量研究[7-8]。其中，天然礦物和工業廢料由于應用和操作簡單、成本低廉且易于改性，受到了廣泛關注[9-10]。然而，現今天然礦物和工業廢料制備的吸附劑表現出的去除能力并不突出，尋找高性能天然礦物或工業廢料制備材料仍是一個長期挑戰。

1 實驗部分

1.1 材料

實驗所用氫氧化鋁(Al(OH)3，分析純)、碳酸鈣(CaCO3，分析純)、氯化銨(NH4Cl，分析純)，均由上海科創公司生產。

1.2 C3A的合成

將Al(OH)3和CaCO3按摩爾比2:3均勻混合后，重復進行兩次壓片-1 350 ℃煅燒4h—研磨處理步驟，獲得游離氧化鈣含量低于0.5%的C3A粉末。

1.3 表征手段

利用X射線衍射儀對樣品進行XRD分析，選擇Cu K射線，管電壓40 kV，管電流100 mA，掃描角度1°～5°和5°～65°，掃描速度分別為0.5和6°·min-1；利用傅里葉紅外光譜儀進行FTIR分析，測試范圍4000～400 cm-1，分辨率為4 cm-1；樣品形貌SEM圖像通過場發射掃描電子顯微鏡獲得，測試電壓30 kV，工作距離7 mm，樣品表面涂覆有蒸發金。

1.4 去除實驗

(1)

(2)

2 實驗結果及分析

2.1 C3A的表征

合成樣品的XRD圖譜如圖1a所示，存在有尖銳的(440)，(800)和(844)晶面衍射峰，表明其具有典型的C3A晶體結構及良好的結晶度[17]。C3A的FT-IR圖譜如圖1b所示，其在900、858、727及511 cm-1處的特征峰分別歸屬于Ca-O及Al-O振動峰[18-19]，證明了合成產物為鋁酸三鈣化合物。由圖1c的電鏡掃描圖可見，C3A顆粒的粒徑約為5.0 μm。

2.2 反應時間對去除的影響及其動力學

qt=qe(1-e-k1t)

(3)

(4)

式中qe表示去除平衡時的吸附量，mg·g-1；qt表示t小時的去除量，mg·g-1；k1和k2分別是準一級和準二級動力學常數，min-1和g·(mg·h)-1。

表1 C3A去除的動力學方程擬合參數

2.3 溶液初始濃度對去除的影響

2.4 投加量對去除的影響

2.5 溫度對去除的影響

(5)

△G°=-RTlnKd

(6)

(7)

式中T為絕對溫度，K；R為氣體常數，8.314 J·(mol·k)-1；Kd為分配系數。根據范特霍夫方程，以298 K溫度下平衡時的lnK與1/T作線性回歸方程，可求得吸附反應的△H°和△S°。計算所得的熱力學參數如表2所示。

表2 C3A去除的熱力學參數

2.6 去除機制分析

3 結論